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Photolumineszenz- und Raman-Spektroskopie von zweidimensionalem MoS2
Scheuschner, Nils
In this work the electronic and vibrational properties of two-dimensional molybdenum disulfide (MoS2) are examined using Raman- and photoluminescencespectroscopy (PL). Spatially resolved measurements of suspended MoS2 and Si/SiO2 supported MoS2 show an increase of the charge carrier concentration of the MoS2 in the supported areas. Furthermore the indirect band gap energy of bilayer MoS2 is decreased by 80meV by the substrate. Besides the spatially resolved PL measurements we performed temperature depended PL measurements of single- and bilayer MoS2. These measurements indicate that the additional PL peak in the spectra of single-layer MoS2 which occurs at low temperatures relates to the indirect band gap instead of bound excitons. Furthermore the Raman resonance profiles (RRP) of single- and fewlayer MoS2 were measured. These RRPs show that fewlayer MoS2 behaves similar to multiple separate single layers in terms of the Raman scattering selection rules for excitation energies below 2.4eV. We explain this effect by considering the effect of the spatial extent of the exciton wave functions onto the Raman scattering selection rules. Besides the experimental section we provide a method based on group theory which allows the systematic classification of all phonon modes in few-layer crystals with inversion symmetry and/or horizontal reflection symmetry outgoing from the phonon modes of the corresponding single-layer crystal. Each phonon mode of the single-layer leads to multiple, in terms of energy nearly degenerated phonons of the few-layer systems whose total number equals the number of layers of the few-layer. We show that these phonons can always be divided into two groups, showing opposite transformation properties of the displacement pattern under inversion and/or horizontal mirroring. These results allow to understand the observation of additional Raman modes in the spectra of few-layer MoS2 and other two-dimensional materials, which are not present for the bulk or single-layer. Besides the phonons of few-layer MoS2, the phonons of few-layer graphene and black phosphorus are systematically classified to demonstrate the method.
In dieser Arbeit werden sowohl elektronische als auch vibronische Eigenschaften von zweidimensionalen Molybdändisulfid-Kristallen (MoS2) mittels Raman- und Photolumineszenz-Spektroskopie (PL) untersucht. Durch ortsaufgelöste PL-Messungen von MoS2 auf Si/SiO2 -Substrat und freistehendem MoS2 wird gezeigt, dass das Si/SiO2 -Substrat die Ladungsträgerdichte des aufliegenden MoS2 erhöht. Bei zweilagigem MoS2 bewirkt das Substrat weiterhin, dass die Energie des indirekten Bandübergangs um 80meV gesenkt wird. Neben den ortsaufgelösten PL-Messungen wurden auch temperaturabhängige PL-Messungen an ein- und zweilagigem MoS2 durchgeführt. Basierend auf diesen Messungen postulieren wir, dass die bei tiefen Temperaturen zusätzlich auftretende PL-Linie im Spektrum von einlagigem MoS2 nicht auf gebundene Exzitonen zurückzuführen ist, sondern auf den indirekten Bandübergang. Weiterhin wurden die Raman-Resonanzprofile von ein- und mehrlagigem MoS2 gemessen. Diese zeigen, dass mehrlagiges MoS2 sich bezüglich der Auswahlregeln der Raman-Streuung wie mehrere getrennte einlagige Kristalle verhält, sofern die Anregungsenergie unterhalb 2,4eV liegt. Dieser Effekt wird von uns durch den Einfluss der räumlichen Ausdehnung der angeregten elektronischen Zustände auf die Auswahlregeln erklärt. Neben den experimentellen Untersuchungen zeigen wir eine auf Gruppentheorie basierende Methode, die die Herleitung der Schwingungsnormalmoden aller mehrlagigen zweidimensionalen Kristalle mit Inversionssymmetrie und/oder horizontaler Spiegelebene aus den Schwingungsnormalmoden des jeweiligen einlagigen Systems ermöglicht. Aus jeder Schwingungsmode des einlagigen Systems folgen bei mehrlagigen zweidimensionalen Kristallen mehrere, bezüglich der Energie nahezu entartete Schwingungsmoden, wobei der Entartungsgrad der Lagenzahl entspricht. Wir zeigen, dass sich die zu einer Energie entarteten Schwingungsmoden immer in zwei Gruppen unterteilen, die jeweils unterschiedliches Transformationsverhalten bezüglich Inversion bzw. horizontaler Spiegelung zeigen. Dies erklärt die Beobachtung von zusätzlichen Raman-Linien bei mehrlagigem MoS2 und anderen mehrlagigen zweidimensionalen Kristallen im Vergleich zu den jeweiligen Volumenmaterialien und den einlagigen Systemen. Zur Demonstration der Methode betrachten wir neben den Schwingungsmoden von mehrlagigem MoS2 die Schwingungsmoden von mehrlagigem Graphen und schwarzem Phosphor im Detail.
