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Multidimensional high harmonic spectroscopy is a cutting-edge technique for studying the effect of the intense low-frequency laser fields on atoms and molecules. The high energy photons, emitted by a particle as a result of the interaction with the strong laser field, carry the information about the processes in atoms and molecules, which lead to the emission. Multidimensional character of the technique allows to extract parameters of the molecular and atomic ionization dynamics, that were inaccessible before in the same experiment, such as sub-cycle ionization rates, ionization and recombination times.
The Thesis presents in detail theoretical analysis of the multidimensional high harmonic generation process within semi-classical approach. Several generating field configurations are considered. The developed theoretical apparatus is then applied to describe multidimensional high harmonic spectroscopy experiments in helium. Initial analysis of the applicability of the technique for the study of multielectron dynamics in carbon dioxide is also performed.
The problems, solutions to which are presented in the Thesis, are:
• theoretical description of high harmonic generation in multicolor fields • analysis of the gating techniques for the extraction of the parameters of electron trajectories in high harmonic generation in He
• proposition of an alternative reconstruction procedure of electron trajectory parameters, that allows one to access to all of them simultaneously
The main results of our work are:
• Based on theoretical analysis of multidimensional high harmonic generation, we showed, that optimization of the two-dimensional harmonic signal is achieved at each step of the process: ionization, propagation, dynamics in the ion and recombination
• We demonstrated, that multidimensional high harmonic spectroscopy is a very sensitive tool allowing one to extract parameters of electron trajectories, such as complex ionization time and complex electron momentum, from the observed harmonic signal
• We developed and applied theory to the analysis of two-color high harmonic generation experiments of He atom
• We performed initial analysis of two-color HHG experiments in carbon dioxide, which was necessary for further investigation and reconstruction of ionization dynamics.
Spektroskopie multidimensionaler hoher Harmonischer ist eine moderne Technik zur Untersuchung der Einflüsse niederfrequenter starker Laserfelder auf Atome und Moleküle. Hochenergetische Elektronen, welche von den zu untersuchenden Teilchen durch die Interaktion im starken Laserfeld ausgesandt werden, tragen die Information über den Prozess, welcher innerhalb der Atome und Moleküle zur Ionisation führt, mit sich. Der multidimensionale Charakter dieser Technik erlaubt es Informationen über zuvor nicht auswertbare Parameter der atomaren und molekularen Dynamik zu erhalten, wie beispielweise Ionisationsraten innerhalb des Feldzyklus sowie Ionisations- und Rekombinationszeiten.
Diese Dissertation präsentiert die detaillierte theoretische Analyse dieser multidimensionalen Erzeugung höherer Harmonischer innerhalb des semi-klassischen Ansatzes. Hierbei werden verschiedene Feldkonfigurationen betrachtet. Das entwickelte theoretische Modell ist eingesetzt worden um multidimensionale Experimente der Erzeugung höherer Harmonischer in Helium zu beschreiben.
Ebenfalls ist eine Analyse der Anwendbarkeit dieser Technik zur Untersuchung von Kohlendioxid durchgeführt worden.
Die Problemstellungen, deren Lösung diese Dissertation umfasst, beinhalten:
• Theoretische Beschreibung der Erzeugung hoher Harmonischer in Laserfeldern mehrerer Wellenlängen
• Analyse der Gating-Technik zur Extraktion der Trajektorienparameter der Elektronen während der Erzeugung hoher Harmonischer in Helium
• Vorstellung einer alternativen Rekonstruktionsmethode der Trajektorienparameter, welche einen simultanen Zugriff auf alle Größen ermöglicht
Die Ergebnisse dieser Arbeit umfassen:
• Basierend auf der theoretischen Analyse der Spektroskopie multidimensionaler hoher Harmonischer konnten wir zeigen, wie die Optimierung des zweidimensionalen Signals an jeder Stufe des Prozesses erreicht wird: Ionisation, Propagation im Laserfeld, Dynamik innerhalb des Ions und Rekombination.
• Wir haben demonstriert, dass Spektroskopie multidimensionaler hoher Harmonischer ein äußerst sensitives Werkzeug ist, welches einem erlaubt aus einem Harmonischen Spektrums verschiedene Parameter, wie beispielsweise die komplexe Ionisationszeit und Elektronenimpulse, zu extrahieren.
• Wir entwickelten die Theorie zur Analyse eines zweidimensionalen Harmonischen Experiments an Helium und wendeten sie an um die experimentellen Ergebnisse zu interpretieren.
• Wir begannen die Analyse der Ergebnisse eines zweidimensionalen Harmonischen Experiments an Kohlendioxid, welche notwendig ist um weiterführende Untersuchungen und Rekonstruktionen der Ionisationsdynamiken durchführen zu können.
