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Development of numerical methods and approaches to simulate colloid transport and stream-aquifer interaction in heterogeneous natural soils
Zhou, Dan
Groundwater recharge and contamination are important aspects of groundwater resource management. Groundwater systems are typically constrained by the availability of field observations. Therefore, mathematical models are developed by hydrologists and hydrogeologists to provide a reliable description of the groundwater system for quantitative analysis and uncertainty forecast. However, many current mathematical models are unable to solve emerging issues, such as colloid transport, colloid-facilitated contaminant transport, and stream-aquifer interaction, under varying physicochemical conditions. For example, these issues can be transient flow rate, presence of multiple solutes with competitive sorption, aquifer heterogeneity of porosity, permeability, and spatially and temporally variable streambed hydraulic conductivity.
Therefore, this thesis concerns three specific important topics (colloid transport, colloid-facilitated contaminant transport, and stream-aquifer interaction) to develop the corresponding numerical methods and approaches while answering the following important questions: (1) What are the behaviors and mechanisms of silver nanoparticle (AgNP) transport in soil under variable flow and ionic strength (IS)? (2) What is the impact of manure composition on the transport of three sulfonamides, i.e. sulfadiazine (SDZ), sulfamethoxypyridazine (SMPD), and sulfamoxole (SMOX), in soils? (3) How do transient streambed permeability and aquifer heterogeneity influence stream-aquifer interaction?
Regarding each question, three individual numerical models are developed. (1) For colloid transport, the conventional colloid filtration theory, Derjaguin−Landau−Verwey−Overbeek (DLVO) theory, and the colloid release theory are fully integrated to simulate and analyze the AgNP transport under variable flow and IS. (2) A comprehensive colloid-facilitated contaminant transport model is developed based on the general advection-dispersion equation to simulate the manure-derived colloid facilitated sulfonamides transport. The model incorporates the potential competitive sorption of sulfonamides with immobile manure colloids on soil surface, and sulfonamides with sulfonamides on soil surface and mobile manure colloids. (3) A variably saturated groundwater flow model is developed to simulate the stream-aquifer interaction under alternative losing and gaining conditions. The model integrates the temporally variable streambed permeability that is calculated from the inversion of stream stage and groundwater tables, and the spatially heterogeneous aquifer permeability fields that are implemented using multiple-point geostatistics.
The key findings from each topic are: (1) Flow interruption can dramatically decrease AgNP transport in soil. Evaporation during flow interruption results in an increased electrical conductivity of the soil solution, leading to a totally reduced mobility of AgNP. The reduction of ionic strength after flow interruption slightly enhances AgNP mobility. Soil colloids might facilitate the transport of AgNP given the strongly increased Al and Fe concentrations in the effluent. The model results reveal that the attachment at the air-water interface (AWI) during flow interruption is the key process of AgNP retention under variably saturated conditions. (2) Manure colloids from fattening pigs with low C/N ratio, high SUVA280nm and protein C can facilitate the transport of SMOX, while manure colloids from sows, farrows and weaners have little effects on SMOX transport. In contrast, only retardation is observed for SDZ and SMPD when manure colloids are present. The model results demonstrate that mobile colloids act as carriers for SMOX, while immobile colloids block SMOX from sorbing on the soil. The low affinity of SMOX to immobile colloids promotes SMOX’s colloid-facilitated transport. Conversely, the high affinity of SDZ and SMPD to sorb on all types of immobile colloids retard their transport. Thus, manure properties play a fundamental role in increasing the leaching risk of hydrophobic sulfonamides. (3) Stream-aquifer exchange flux during infiltration periods was constrained by aquifer permeability. During exfiltration, exchange flux is constrained by the reduced streambed permeability. The two dimensional probability distribution of the infiltration path in the aquifer reveals that such pathways and the associated prediction of the extent of the contaminant plume are highly dependent on aquifer heterogeneity.
Grundwasserneubildung und -verunreinigung sind wichtige Themen im Management von Grundwasserressourcen. Die Charakterisierung von Grundwassersystemen ist normalerweise durch fehlende Feldbeobachtungen eingeschränkt. So werden mathematische Modelle von Hydrologen und Hydrogeologen entwickelt, um eine zuverlässige Beschreibung des Grundwassersystems für die quantitative Analyse und die Unsicherheitsprognose zu liefern. Viele derzeitige mathematische Modelle reichen nicht aus um die auftretenden Probleme wie Kolloidtransport, Schadstofftransport mittels Kolloiden und Fluss-Grundwasser-Interaktion, unter unterschiedlich komplexen physikochemischen Bedingungen darzustellen. Herausforderungen können zum Beispiel entstehen durch transiente Flussraten, Vorhandensein von mehreren gelösten Stoffen mit kompetitiver Sorption oder Aquifer-Heterogenität der Porosität, Permeabilität und räumlich und zeitlich veränderliche hydraulische Strömungsleitfähigkeit sein.
Daher werden in dieser Arbeit drei spezielle Themen (Kolloidtransport, Schadstofftransport mittels Kolloiden und Fluss-Grundwasser-Wechselwirkung) zur Entwicklung der entsprechenden numerischen Methoden und Ansätze für breitere Anwendungen behandelt, wobei die folgenden Fragen beantwortet werden: (1) Was sind die Verhalten und Mechanismen des Transports von Silbernanopartikeln (AgNP) im Boden unter variabler Strömung und Ionenstärke? (2) Was ist die Auswirkung der Dungzusammensetzung auf den Sulfonamidtransport (im speziellen Sulfadiazin (SDZ), Sulfamethoxypyridazin (SMPD) und Sulfamoxol (SMOX)) in Böden? (3) Wie beeinflussen transiente Permeabilität und Aquifer-Heterogenität die Fluss-Grundwasser-Interaktion?
Zu jeder Fragestellung werden drei individuelle numerische Modelle entwickelt. (1) Für den Kolloidtransport sind die konventionelle Kolloidfiltrations-theorie, die Derjaguin-Landau-Verwey-Overbeek (DLVO) Theorie und die Kolloidfreisetzungstheorie (colloid release theory) vollständig integriert, um den AgNP-Transport unter variabler Strömung und Ionenstärke zu simulieren und zu analysieren. (2) Ein umfassendes Modell für den Transport von Schadstoffen durch Kolloide wird auf der Basis der allgemeinen Advektions-Dispersions-Gleichung zur Simulation des Sulfonamidtransports durch Kolloide entwickelt, wobei die potentielle kompetitive Sorption von Sulfonamiden mit immobilen Dungkolloiden an der Bodenoberfläche und Sulfonamiden berücksichtigt wird. (3) Ein Grundwasserströmungsmodell, welches die Wechselwirkungen von Oberflächen- und Grundwasser als auch zeitlich variable Flussbettpermeabilität berücksichtigt, wird entwickelt, um die Fluss-Grundwasser-Wechselwirkung unter variierenden Zu- und Abflüssen zu simulieren. Die variable Flussbettpermeablität wird aus der Inversion von Flutwellenantworten und dem räumlich heterogenen Aquifer berechnet, mittels Permeabilitätsfeldern, die mithilfe von Mehrpunkt-Geostatistik implementiert werden.
Die wichtigsten Ergebnisse zu jedem Thema sind: (1) Strömungs-unterbrechung kann den AgNP-Transport im Boden drastisch verringern. Die Verdunstung während der Strömungsunterbrechung führt zu einer erhöhten elektrischen Leitfähigkeit der Bodenlösung, was zu einer vollständig reduzierten Beweglichkeit von AgNP führt. Die Verringerung der Ionenstärke nach einer Strömungsunterbrechung verbessert die AgNP-Mobilität geringfügig. Bodenkolloide könnten angesichts der stark erhöhten Al- und Fe-Konzentrationen im Abwasser den Transport von AgNP erleichtern. Die Modellergebnisse zeigen, dass die Sorption an der Luft-Wasser-Grenzfläche (AWI) während der Strömungsunterbrechung der Schlüsselprozess der AgNP-Retention unter variabel gesättigten Bedingungen ist. (2) Dungkolloide von Mastschweinen mit niedrigem C/N-Verhältnis, hohem SUVA280nm und Protein C können den Transport von SMOX erleichtern, während Dungkolloide von Sauen und Ferkeln wenig Einfluss auf den SMOX-Transport haben. Im Gegensatz dazu werden für SDZ und SMPD nur Verzögerungen im Transport beobachtet, wenn Dungkolloide vorhanden sind. Die Modellergebnisse zeigen, dass mobile Kolloide als Träger für SMOX fungieren, während unbewegliche Kolloide SMOX daran hindern, auf dem Boden zu sorbieren. Die geringe Affinität von SMOX zu unbeweglichen Kolloiden fördert den Kolloidtransport von SMOX. Umgekehrt verzögert die hohe Affinität von SDZ und SMPD an allen Arten von unbeweglichen Kolloiden zu sorbieren ihren Transport. Somit spielen die Gülleeigenschaften eine fundamentale Rolle bei der Erhöhung des Auswaschungsrisikos von hydrophoben Sulfonamiden. (3) Fluss-Grundwasser-Austauschraten während der Infiltrationsperioden wurden durch die Aquiferpermeabilität eingeschränkt. Während der Exfiltration wird der Austausch durch die reduzierte Flussbettpermeabilität eingeschränkt. Die 2-dimensionale Wahrscheinlichkeitsverteilung des Infiltrationsweges im Aquifer zeigt, dass solche Pfade und die damit verbundene Vorhersage der Ausbreitung der Schadstofffahne stark von der Aquiferheterogenität abhängen.
