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A fundamental limitation of current quantum dot based monolithic quantum-devices emitting single or entangled photons is the operation at cryogenic temperatures. A straightforward solution is the use of group-III nitrides. In particular, the large bandgap difference between the two binary compounds GaN and AlN of 2.6 eV can provide superior exciton confinement for an energy separation between distinct eigenstates larger than 25 meV, which is required for room temperature operation. In fact, single photon emission from GaN quantum dots has been demonstrated up to 350 K. Despite the very promising optical properties, growing GaN quantum dots on AlN by metalorganic vapor-phase epitaxy is still very challenging. Two major reasons are the need of smooth AlN substrates for a homogenous GaN nucleation, and the lattice mismatch between GaN and AlN of 2.4%. The latter is similar to the required minimum lattice mismatch of about 2.5% for Stranski-Krastanow quantum dot growth.
This thesis aims at establishing GaN quantum dot growth on AlN buffer layers by metalorganic vapor-phase epitaxy within an in-depth study of homoepitaxial and heteroepitaxial growth processes. In order to address this in a comprehensive manner, fundamental physics are illustrated in theoretical models and compared with extensive growth studies. Additionally, optical properties of GaN quantum dots are presented to demonstrate the feasibility for optical applications. The manuscript is divided into three major parts.
In the first part, the homoepitaxial growth transition between common step-bunching growth and desired step-flow growth is studied for AlN. A surface diffusion model is presented and examined via a novel Monte-Carlo approach, which shows an extended growth window for the favored step-flow growth by increasing the vicinal terrace width of the substrate (small offcut angles). The results are experimentally applied to pseudo-homoepitaxial AlN growth on (0001) AlN templates with different growth conditions and offcut angles. A change of the surface termination is observed within the presented parameter window yielding step-flow growth under high V /III > 11 and step-bunching growth under low V/III < 11. Additionally, small offcut angles maintain step-flow growth essential for homogenous GaN quantum dot nucleation.
In the second part, the influence of a growth interruption on the quantum dot formation is investigated. After the two-dimensional GaN growth under a high V/III = 1200, a morphology transition occurs during the growth interruption without ammonia present. This process is governed by material desorption yielding flat GaN quantum dots with very low aspect ratios < 0.1. Capped samples exhibit typical optical properties of flat elongated GaN quantum dots, like excitons with a fine-structure splitting of about (7.5 ± 1.0) meV.
In the third part, the influence of the surface energy on the heteroepitaxial growth transition between two-dimensional Frank-van-der-Merve growth and three-dimensional Stranski-Krastanow growth is studied for GaN on AlN. A qualitative growth model is presented and the influence of the surface energy is discussed yielding two-dimensional growth for high surface energies and three-dimensional growth for low surface energies. During growth, the surface energy can be controlled via the V/III ratio yielding two-dimensional growth for high V/III ≥ 300 and three-dimensional growth for low V/III ≤ 150. A detailed investigation of the achieved Stranski-Krastanow quantum dots yield a characteristic wetting layer thickness of (2.5 ± 1) ML and a truncated pyramidal shape with {10-13} side facets. Capped samples exhibit typical optical properties of Stranski-Krastanow GaN quantum dots, like excitons and biexcitons with binding-energies of (12 ± 9) meV.
Aktuelle Quanten-Bauelemente mit Quantenpunkten in der aktiven Zone besitzen auf Grund der verwendeten Materialsysteme eine eingeschränkte Betriebstemperatur bei flüssigem Stickstoff oder niedriger. Eine naheliegende Lösung bietet die Verwendung von Gruppe-III-Nitriden. Insbesondere der große Bandlückenunterschied der beiden binären Verbindungen GaN und AlN von 2.6 eV ermöglicht einen sehr großen Exzitoneneinschluss. In nulldimensionalen Strukturen kann somit die Separation individueller exzitonischer Eigenzustände mehr als 25 meV betragen. Dies ist eine wesentliche Voraussetzung für Anwendungen bei Raumtemperatur. In der Tat wurde die Emission einzelner Photonen auch schon bis Temperaturen von 350 K berichtet. Trotz dieser vielversprechenden optischen Eigenschaften ist jedoch das kontrollierte Wachstum von GaN-Quantenpunkten mit Hilfe der metallorganischen Gasphasenepitaxie nach wie vor eine große Herausforderung. Hierbei sind zwei wesentliche Gründe identifizierbar. Zum einen werden glatte AlN-Oberflächen mit Stufenflusswachstum benötigt. Zum anderen entspricht die Gitterfehlanpassung zwischen GaN und AlN mit 2.4% genau der minimalen Gitterfehlanpassung des Stranski-Krastanow Wachstums von 2.5%.
Ziel der vorliegenden Arbeit ist es, GaN-Quantenpunkte auf AlN-Oberflächen epitaktisch abzuscheiden und dabei das homoepitaktische und heteroepitaktische Wachstum ausführlich zu untersuchen. Zuerst werden grundlegende physikalische Zusammenhänge mit theoretischen Modellen diskutiert und anschließend mit gezielten Wachstumsstudien verglichen. Exemplarisch werden auch optische Eigenschaften von GaN-Quantenpunkten präsentiert als Nachweis für die Anwendbarkeit in optoelektronischen Bauelementen. Die Arbeit ist in drei Teile untergliedert.
Im ersten Teil werden im Rahmen einer homoepitaktischen Wachstumsuntersuchung zwischen Stufenfluss- und Stufenbündelwachstum glatte AlN-Oberflächen erzeugt. Hierfür wird zunächst der Übergang theoretisch mit Hilfe eines gängigen Modells durch Adatom-Diffusion beschrieben. Zur besseren Interpretation werden Oberflächen durch Monte-Carlo-Simulationen erzeugt und analysiert. Diese gewonnenen Ergebnisse werden auf das pseudo-homoepitaktische Wachstum von AlN angewendet. Hierbei konnte innerhalb des Wachstumsfensters ein Übergang der Oberflächenterminierung beobachtet werden, welcher Stufenbündel bei geringem V/III < 11 und Stufenfluss bei hohem V/III > 11 begünstigt. Unabhängig vom V/III-Verhältnis konnten glatte Oberflächen für kleine Fehlschnitte realisiert werden.
Im zweiten Teil konnten flache GaN-Quantenpunkte mit einem sehr geringem Aspektverhältnis von < 0.1 erzeugt werden. Hierfür wird eine zweidimensional gewachsene GaN-Schicht durch eine Wachstumsunterbrechung in dreidimensionale Strukturen überführt, wobei vorrangig Materialdesorption identifiziert werden konnte. Optische Strukturen zeigen typische exzitonische Lumineszenzen von flachen elongierten GaN-Quantenpunkten.
Im dritten Teil der Arbeit konnten Stranski-Krastanow-GaN-Quantenpunkte erzeugt werden. Hierfür wird zunächst der Einfluss der Oberflächenenergie auf den heteroepitaktische Übergang zwischen zweidimensionalem Frank-van-der-Merve Wachstum und dreidimensionalem Stranski-Krastanow Wachstum an Hand eines qualitativen Modells erklärt. Die geringe Oberflächenenergie, welche für Stranski-Krastanow-GaN-Quantenpunkte benötigt wird, konnte experimentell bei einem V/III ≤ 150 eingestellt werden. Eine detaillierte Analyse der Stranski-Krastanow-Quantenpunkte hat eine charakteristische Benetzungsschichtdicke von (2.5 ± 1) ML und pyramidenstumpfförmige Quantenpunke mit {10-13}-Seidenfacetten ergeben. Optische Strukturen zeigen typische exzitonische Lumineszenzen von Stranski-Krastanow-GaN-Quantenpunkten.
