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Leaching of inorganic and organic substances from construction materials and their ecotoxicological impact
Märkl, Veronika
In the last few years a growing environmental awareness in the field of construction materials can be observed. This has been, and continues to be, exacerbated since the Construction Products Regulations entered into force in 2013. In general construction products are in direct contact with the surrounding environment such as groundwater and soil. Especially grouting materials that often contain significant amounts of organic/chemical admixtures are used to modify the properties of the ground or to fill voids in order to seal the ground against moisture and water ingress. A broad variety of such grouting materials that can be used for different applications is available on the market. Due to the direct contact with soil and/or groundwater inorganic and organic constituents may be leached and released into the environment.
This work reports about leaching behaviour and mechanisms of three different grouting materials, namely polyurethane, cement and a cement-polyurethane hybrid material. Cement paste and mortar samples were prepared with different superplasticisers, either polycarboxylate ether or a mixture of melamine and naphthalene sulphate condensate. In addition the water-to-cement ratio, pre-storage time and the type of eluent were varied. In case of the polyurethane material the behaviour of three different catalysts was investigated as well as different dosages thereof. Different fractions of cement were replaced by ground granulated blast-furnace slag in case of the cement-polyurethane hybrid material to simulate commonly used slag cements. Leaching was performed with the tank leaching test and the batch test. In case of the polyurethane and cement-polyurethane hybrid material the leaching tests were adopted to gain more information about the leaching behaviour whilst curing. The gained eluates were analysed for general parameters (pH-value and electric conductivity) as well as inorganic constituents (Al3+, Ca2+, Cl–, SO2– 4 , Na+ and K+) via IC and ICP-AES. Organic constituents have been analysed as sum parameter (TOC and/or DOC) and wherever possible as single parameter via liquid chromatographic methods or UV-Vis spectrometry. To study their environmental impact the eluates were analysed with different aquatic and terrestrial ecotoxicological assays.
The results showed that the aggressiveness (pH-value and the electrical conductivity) of the eluent plays a key role in leaching. The pH-value of the polyurethane systems stayed constant at pH 7, while for the cementitious systems the pH stays constantly at high values around 12. In general, the leached inorganic ions decrease rapidly over time in case of polyurethane systems. For cementitious systems Ca2+ is leached constantly. In addition K+ and Na+ were identified as counterion of the superplasticiser. The TOC of all samples is constantly decreasing within the first few leaching steps. The main leaching mechanism for the total organic carbon was identified as wash-off effect for all the samples. It was also possible to detect superplasticiser traces in the cement leachates with HPLC-MS or UV-Vis spectrometry. Statistical data analysis of the ecotoxicological assays showed that time is a significant factor controlling the leaching process. The superplasticiser dosages play a subordinate role in the cementitious systems while the catalyst dosage is a significant factor for the polyurethane systems. With this thesis an insight is given in the complex topic of leaching of building materials and their environmental impact. However, further research needs to be done to gain better and in-depth understanding of the leaching process and the interaction of the leachates with the environment.
Seit einigen Jahren kann ein wachsendes Umweltbewusstsein im Bausektor festgestellt werden. Dieses wird noch verstärkt seit die neue Bauproduktenverordnung im Jahr 2013 in Kraft getreten ist. Im Allgemeinen stehen Bauprodukte im direkten Kontakt mit der umgebenden Umwelt, wie beispielsweise dem Grundwasser und Boden. Speziell wasserabdichtende Stoffe die oft einen erheblichen Anteil an organischen/chemischen Additiven enthalten werden verwendet um die Eigenschaften des Bodens zu modifizieren oder um Hohlräume gegen eindringendes Wasser oder Feuchtigkeit abzudichten. Ein breites Spektrum solcher wasserabdichtender Stoffe, die für verschiedene Anwendungen eingesetzt werden können, ist auf dem Markt erhältlich. Durch den direkten Kontakt zu Boden und/oder Grundwasser können anorganische und organische Stoffe aus Baustoffen ausgelaugt werden und in die Umwelt gelangen. Diese Arbeit berichtet über das Auslaugverhalten von drei verschiedenen wasserabdichtenden Stoffen (Polyurethan, Zement und ein Zement-Polyurethan-Hybrid). Zementpasten und Mörtel wurden mit unterschiedlichen Fließmitteln (ein Polycarboxylatether oder eine Mischung aus Naphthalin- und Melaminsulfonatformaldehydkondensat) hergestellt. Der Wasser-Zement-Wert, die Vorlagerungszeit und der Eluent wurden variiert. Bei den Polyurethanen wurde das Verhalten von drei Katalysatoren in drei verschiedenen Dosierungen untersucht. Bei dem Zement-Polyurethan-Hybrid wurden verschiedene Zusammensetzungen von Zement und Hüttensand getestet um übliche Hüttensandzemente nachzustellen. Als Auslaugversuche wurden Standtests und Schütteltests verwendet. Im Falle der Polyurethane und der Zement-Polyurethan-Hybride wurden die Tests angepasst um mehr Informationen über das Auslaugverhalten während des Abbindens zu erhalten. Die so erhaltenen Eluate wurden auf allgemeine Parameter wie pH-Wert und elektrische Leitfähigkeit und ebenfalls auf anorganische Bestandteile untersucht. Die enthaltene Organik wurden in Summe erfasst und wenn möglich mittels flüssig-chromatographischer oder spektroskopischer Verfahren auf deren Einzelbestandteile untersucht. Um den Umwelteinfluss der Eluate zu untersuchen wurden verschiedene aquatische und terrestrische ökotoxikologische Tests durchgeführt. Die Ergebnisse zeigten, dass die Zusammensetzung des Eluenten eine Schlüsselrolle beim Auslaugen spielt. Der pH-Wert der Polyurethansysteme blieb konstant bei pH 7, während der pH-Wert der zementären Systeme bei Werten um etwa 12 deutlich höher lag. Im Allgemeinen nahm die Konzentration der anorganischen Ionen bei den Polyurethansystemen über die Zeit ab. Hingegen blieb die Ca2+-Auslaugung konstant für zementäre System. Weiterhin konnten K+ und Na+ als Gegenion der Fließmittel identifiziert werden. Während der ersten Auslaugschritte nahm der TOC bei allen Systemen ab. Der Auslaugmechanismus des TOC konnte der Oberflächenauswaschung zugeordnet werden. Weiterhin konnten die verwendeten Fließmittel der zementären Systeme mittels flüssigchromatographischer und spektroskopischer Verfahren in den Eluaten nachgewiesen werden. Die statistische Auswertung der ökotoxikologischen Daten zeigte, dass die Zeit ein signifikanter Parameter ist, der den Auslaugprozess wesentlich beeinflusst. Die Fließmitteldosis spielte bei zementären Systemen eine untergeordnete Rolle, jedoch war die Katalysatormenge bei den Polyurethanen ein signifikanter Faktor.
Mit dieser Arbeit wurde ein Einblick in die komplexen Zusammenhänge des Auslaugens von Baustoffen und deren Einwirkung auf die Umwelt gegeben. Allerdings sind weitere Untersuchungen nötig um ein besseres und noch tieferes Verständnis der Auslaugprozess zu erlangen und um die Wechselwirkungen von Eluaten mit der Umwelt zu verstehen.
