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Design of high performance indium phosphide (InP) - based quantum dot light emitting diodes (QLEDs)
Kim, Yohan
This dissertation is dedicated to the development and understanding of fundamental device mechanism and engineering of the device architecture of quantum dot light-emitting diodes (QLEDs) based on indium phosphide (InP) quantum dots. QLEDs have emerged as a next-generation flat panel display (FPD) technology with promising properties. Their device performance and fabrication methods are developed extensively through the assistance of the highly developed organic light-emitting diode (OLED) technology. However, the operation mechanism and the optimized device architecture, which both control the device performance, remain unclear especially for devices with cadmium (Cd)-free materials. Moreover specifically, the device efficiency and luminance are relatively low compared to the Cd-based QLEDs. The important QD material design aspects such as outer shell thickness of the InP/ZnSe/ZnS, core/multishell structure and the ligand chain length of the QDs are investigated with conventional QLEDs to improve device performance. Through the QD design, maximum external quantum efficiency (EQE) and luminance of the conventional QLEDs reach 2.5% and 3164 cd/m², respectively. Since an inverted device structure is more favorable for commercialization of QLED displays due to recent advances in the well-developed active matrix (AM) OLED technology, this architecture is more thoroughly investigated considering a charge carrier balance in the multilayered QLEDs. In addition, the inverted architecture offers other advantages such as an improved device stability and enhanced efficiency. The maximum EQE of the inverted QLEDs of 3.1% was achieved by controlling electron transport with an adopted multi-spin-coated zinc oxide (ZnO) nanoparticle electron transport layer (ETL); however, the maximum luminance was less than 3000 cd/m². Further enhancement of device performance (i.e. maximum EQE and luminance of 3.3% and 8449 cd/m², respectively) and stability was accomplished through well-balanced charge carriers and a charge neutralization effect in the QD emission layer. Moreover, a recombination-zone (RZ) shift model which depends on the different thicknesses of QD film, and a charge neutralization model consisted of electric field-assisted Auger electron injection via the mid-gap states of ZnO nanoparticles were developed based on the experimental results and theoretical hypotheses. These two theoretical models provide a broad scope to understand the optimization process of InP QD-based QLEDs, not only for this dissertation but also the further investigations. Consequently, the developments in this dissertation can provide the experimental guidelines and theoretical insights for designing efficient and stable Cd-free QLEDs.
Diese Arbeit beschäftigt sich mit der Entwicklung von Quantenpunkt (QD)-basierten LEDs (QLED) auf der Basis von Indiumphosphid und dem Verständnis fundamentaler Mechanismen in diesen QLEDs. QLEDs werden aufgrund ihrer vielversprechenden Eigenschaften als Technik der nächsten Generation im Bereich der Flachdisplays (Flat Panel Display, FPD) angesehen. Auf Grundlage der bereits weit entwickelten organischen Leuchtdioden (OLED) wird die Entwicklung im Bereich des Bauteil-Aufbaus und der Effizienzoptimierung der QLEDs momentan intensiv bearbeitet. Nichtsdestotrotz sind bis jetzt, insbesondere für Cadmium-freie Systeme, die grundlegenden Mechanismen und die optimale Bauteil-Architektur, welche beide enorm wichtig für die Effizienz der LED sind, nicht umfassend untersucht und verstanden. Insbesondere die Effizienz und Helligkeit sind im Vergleich zu den Cadmium-basierten Gegenstücken deutlich geringer. Wichtige Aspekte des Quantenpunkt-Designs, wie z.B. Hüllendicke der äußeren Hülle der InP/ZnSe/ZnS-Kern-Multischalen-Struktur und die Länge der Liganden auf der Oberfläche des Quantenpunkts wurden an konventionellen QLED-Aufbauten hinsichtlich ihres Einflusses auf die Effizienz untersucht. So konnten externe Quanteneffizienzen (EQE) von bis zu 2.5% im konventionellen Aufbau bei Helligkeiten von 3164 cd/m² erreicht werden. Für eine Kommerzialisierung der QLED-Technik wird jedoch nicht die konventionelle, sondern, aufgrund der kürzlichen Weiterentwicklungen der Aktive-Matrix OLED (AMOLED) Technologie, eine invertierte Bauteil-Architektur bevorzugt. Die invertierte Architektur hat mehrere Vorteile, z.B. eine bessere Stabilität und verbesserte Effizienz und ist hinsichtlich der Ladungsbalance deutlich umfangreicher untersucht. In dieser Arbeit wurden EQE von 3.1% durch gezielte Kontrolle des Elektronentransports mittels einer mehrfach spingecoateten Zinkoxidnanopartikel (ZnO) Elektron-Transport-Schicht (ETL). Dabei betrug die maximal erreichte Helligkeit jedoch geringer als 3000 cd/m². Weitere Anpassungen durch gut balancierte Ladungsträger und einem Ladungsneutralisationseffekt in der Quantenpunkt-Emissionschicht führten zu deutlich verbesserter Effizienz (EQE = 3.3%, Helligkeit 8449 cd/m²) und Stabilität. Zusätzlich wurden zwei Modelle etabliert basierend auf experimentell ermittelten Daten und theoretisch entwickelten Hypothesen. Zum einen die Verschiebung der Rekombinationszone in Abhängigkeit von den verschiedenen QD-Schichtdicken. Zum anderen die Ladungsneutralisation auf Basis der vom elektrischen Feld unterstützten Injektion der Auger Elektronen durch die mittleren Energieniveaus der Bandlücke von ZnO Nanopartikeln. Diese beiden theoretischen Modelle erlauben ein generelles umfangreiches Verständnis des Optimierungsprozesses von InP-QLEDs über den Horizont dieser Arbeit hinaus. Entsprechend erlauben die Entwicklungen auf praktischer sowie theoretischer Ebene im Rahmen dieser Arbeit das Design von effizienten und stabilen Cadmium-freien QLEDs.
