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Comparative evaluation of methanol production processes using natural gas

a thermodynamic and economic assessment

Blumberg, Timo Dominik

In the work, different processes for the production of methanol from natural gas are analysed from a thermodynamic and an economic point of view. Commercially available processes and promising future alternatives for increased thermodynamic efficiency, improved economics and reduced greenhouse gas emissions are assessed and compared. The analysed processes are based on the indirect synthesis route via syngas production. Each design features a different reforming technology in conjunction with an isothermal synthesis reactor. The choice of suitable reformer and reactor technologies and their operation are decisive for the thermodynamic performance of a methanol plant. Parameter studies are conducted for the basic technologies to determine favorable operating conditions for high reactant conversion and product yield. The commercial use of simple reforming technologies only enables for a low methanol yield. A combination of different reforming technologies with application of syngas conditioning units generates a highly reactive syngas for improved methanol yield. The two main reactor technologies in commercial use are investigated - the isothermal reactor technology allows much higher conversion rates than the adiabatic multi-bed quench reactor technology. An analysis of the energy distribution shows that the processes with endothermic reforming inevitably feature a co-production of electricity for a high efficiency. CO2 utilization by dry reforming and direct hydrogenation in the synthesis unit is successfully used for a reduction of the emissions and the fuel demand. A conventional exergetic analysis identifies the highest inefficiencies for processes with endothermic reforming technology, these being primarily related to the combustion unit for process heat supply. The application of the total revenue requirement method identifies economic advantages of the processes with autothermal reforming caused by a low fuel consumption. Furthermore, the results of an exergoeconomic analysis show, that the two-step reforming process can generate the products at the lowest cost, while methanol obtained from a conventional steam methane reforming process is associated with the highest cost. On a component level, the combustion units and the air compressor have the highest cost significance due to the cost rate associated with irreversibilities and the investment, respectively. In the case of a monetization of the integrated CO2, the product cost increase. In particular, in the dry reforming process, the product costs are affected by the cost of CO2. An advanced exergetic analysis of the two-step reforming process reveals that the major part of the inefficiencies is endogenous and avoidable for some important components.
In der vorliegenden Arbeit werden verschiedene erdgasbasierte Prozesse für die Erzeugung von Methanol aus thermodynamischer und ökonomischer Sicht analysiert. Kommerziell verfügbare Technologien sowie vielversprechende Zukunftsalternativen für erhöhte Effizienz, eine verbesserte Wirtschaftlichkeit sowie reduzierte Treibhausgasemissionen werden bewertet und miteinander verglichen. Die untersuchten Prozesse basieren auf der indirekten Synthese mit dem Zwischenschritt der Synthesegaserzeugung. Die einzelnen Prozesse sind durch eine unterschiedliche Reformierungstechnologie sowie einen isothermen Synthesereaktor gekennzeichnet. Die Auswahl geeigneter Reformer- und Reaktortechnologien sowie deren Betrieb ist entscheidend fur das thermodynamische Verhalten einer Methanolanlage. Parameterstudien werden für die Basistechnologien durchgeführt um vorteilhafte Betriebsparameter für hohe Umsätze und Ausbeuten zu bestimmen. Die kommerziell gängige Nutzung einfacher Reformertechnologien erzielt nur geringe Produktausbeuten. Eine Kombination verschiedener Reformer- und Gaskonditionierungstechnologien ermöglicht die Bereitstellung eines hochreaktiven Synthesegases für höhere Produktausbeuten. Eine Untersuchung der beiden kommerziell erfolgreichsten Reaktortechnologien weist wesentlich höhere Methanolausbeuten für die isotherme Reaktortechnologie als für die adiabate Mehrbett-Quench-Technologie aus. Eine Energieanalyse zeigt, dass die Prozesse mit endothermer Reformertechnolgie zwangsläufig eine Koproduktion von Methanol und Elektrizität für hohe Effizienz ermöglichen müssen. Die CO2 Nutzung durch trockene Reformierung und Hydrierung im Synthesereaktor wird erfolgreich für eine Verringerung der Emissionen und des Brennstoffbedarfs eingesetzt. Im Rahmen einer Exergieanalyse werden die grössten irreversibilitäten für die Prozesse mit endothermer Reformierung ermittelt. Diese können der Verbrennung zur Prozesswärmebereitstellung zugeordnet werden. Mit Hilfe der Ertragsbedarfsmethode werden Kostenvorteile für die Prozesse mit autothermer Technologie aufgedeckt. Die Ergebnisse der exergoökonomischen Analyse zeigen, dass der Zwei-Stufen-Reformierungsprozess die Produkte zu den niedrigsten Kosten bereitstellen kann, während das Methanol im konventionellen Dampfreformierungsprozess am teuersten produziert wird. Auf der Komponentenebene haben die Verbrennungseinheiten aufgrund von Irreversibilitäten und der Luftkompressor als kapitalintensivste Komponente den grössten Kosteinfluss. Im Falle einer Monetarisierung des integrierten CO2 steigen die Produktkosten an, wobei der Trockenreformierungsprozess von der grössten Kostensteigerung betroffen ist. Eine erweiterte Exergieanalyse für den Zwei-Stufen-Reformierungsprozess zeigt, dass der Grossteil der Exergievernichtung endogen und für einige wichtige Komponenten vermeidbar ist.