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Influence of a TESb flush on InAs/GaAs submonolayer stacks

Quandt, Paul David Maximilian

The so-called submonolayer growth mode poses an alternative to the conventional Stranski-Krastanov growth for the fabrication of high densities of quantum dots. Previous investigations, however, showed only weak confinement properties of these submonolayer stacks. The incorporation of Sb provides the possibility to intentionally tune the confinement properties. In this work a MOCVD process was developed in which a pulse of triethylantimony leads to a deposition of Sb on the growth surface and its incorporation during the subsequent growth. The resulting structural, electronic and optical properties of the submonolayer stacks were investigated, as well as their application as active media in directly modulated lasers. To analyze the electronic properties it is substantial to record the incorporation of Sb atoms quantitatively as well as to determine their position with respect to the In atoms on the atomic level. This not only enables the modeling of the incorporation behavior using adsorption models but also provides the possibility to theoretically predict the electronic and optical properties by simulating the local band structure and its influence on the electron and hole wave function. A preferential incorporation of Sb into In-rich regions results in the expansion of the electron wave function across several of those regions while the hole wave function is localized more strongly in individual regions. In addition to the resulting increase of the electric dipole moment, a redshift of the emission wavelength is expected from this. These predictions could be confirmed by temperature-dependent photoluminescence and spatially resolved cathodoluminescence measurements. The incorporation of Sb leads to a redshift of the emission, an increase of the inhomogeneous broadening of the observed luminescence and an increase of the intensity of phonon replicas. Moreover, individual emission lines were found in the integral spectrum. Using the amount of supplied Sb, the thickness of the GaAs layer between InAs depositions and the number of deposition cycles, the properties of such stacks can be varied between a localization only in growth direction, i.e. one-dimensional, and a three-dimensional confinement of charge-carriers. As the inhomogeneous broadening of the luminescence spectra of submonolayer stacks can be intentionally tuned between 10 and 50 nm in the wavelength region of 900 to 1180 nm, the influence of this parameter on the laser characteristics could be investigated. As expected, edge-emitting laser diodes with submonolayer stacks as active medium showed a broadening of the gain spectrum with increasing localization in the submonolayer stack. This broadening may have benefits for the tuning of emission wavelengths and the application in mode-locked lasers. In contrast to quantum well structures, the cutoff frequency of directly modulated lasers with submonolayer stacks is limited despite the very high density of localization centers due to a reduced optical confinement factor, and the strongly broadened gain spec rum. To improve the direct modulation capabilities of such lasers, the inhomogeneous broadening needs to be reduced. Moreover, ways to increase the overlap between optically confined mode and active layer are of interest.
Der sogenannte Submonolagen-Wachstumsmodus stellt eine Alternative zum konventionellen Stranski-Krastanov-Wachstumsmodus für die Herstellung von Quantenpunkten hoher Dichte dar. In bisherigen Untersuchungen zeigten solche Sub-monolagen-Stapel jedoch nur schwache Lokalisationseigenschaften. Der Einbau von Sb bietet die Möglichkeit, diese kontrolliert einzustellen. In dieser Arbeit wurde ein MOCVD-Prozess entwickelt, in dem Sb mittels eines Pulses von Triethylantimon auf die Wachstumsoberfläche gebracht und im nachfolgenden Wachstum eingebaut wird. Die resultierenden strukturellen, elektronischen und optischen Eigenschaften der Submonolagen-Stapel, sowie deren Anwendung als aktives Medium in direktmodulierten Lasern wurden untersucht. Entscheidend für die Analyse der elektronischen Eigenschaften ist es, den Einbau der Sb-Atome sowohl quantitativ zu erfassen als auch deren relative Position gegenüber den In-Atomen auf atomarer Ebene zu bestimmen. Dies ermöglicht sowohl eine Beschreibung des Einbauverhaltens mit Hilfe von \mbox{Absorptionsmodellen} als auch eine theoretische Vorhersage der elektronischen und optischen Eigenschaften indem die lokale Bandstruktur sowie der Einfluss auf die Elektron- und Loch-\linebreak Wellenfunktion simuliert wird. Ein präferierter Einbau von Sb in In-reichen Bereichen in den Submonolagen-Stapeln führt hier zu einer Ausdehnung der Elektronen-Wellenfunktion über mehrere dieser Bereiche, während die Loch-Wellenfunktion stärker in einzelnen Bereichen lokalisiert wird. Zusätzlich zur daraus resultierenden Verstärkung des elektrischen Dipolmoments ist hierdurch eine Rotverschiebung der Emissionswellenlänge zu erwarten. Diese Vorhersagen konnten durch temperaturabhängige Photolumineszenzmessungen und räumlich aufgelöste Kathodolumineszenzmessungen bestätigt werden. Der Einbau von Sb führte zu einer Rotverschiebung der Emission, einer Zunahme der inhomogenen Verbreiterung der beobachteten Lumineszenz sowie der Intensität von Phonon-Repliken. Zusätzlich zeigten sich einzelne Linien im integralen Emissionsspektrum. Mittels der Menge an angebotenem Sb, der GaAs-Schichtdicke zwischen den InAs-Abscheidungen und der Anzahl der Wiederholungen des Wachstumszykluses \mbox{konnten} die Eigenschaften solcher Schichten zwischen denen einr nur in Wachstums-richtung, also eindimensionalen, und denen einer dreidimensionalen Lokalisierung von Ladungsträgern variiert werden. Da sich die Lumineszenzspektren von Submonolagen-Stapeln hinsichtlich ihrer inhomogenen Verbreiterung zwischen 10 und 50 nm in einem Wellenlängenbereich von 900 bis 1180 nm gezielt einstellen lassen, konnte der Einfluss dieser Kenngröße auf die Lasercharakteristik untersucht werden. Kantenemittierende Laserdioden mit Submonolagen-Stapeln als aktives Medium zeigen, wie zu erwarten, eine Verbreiterung des Gewinnspektrums mit zunehmender Lokalisation in der Submonolagen-Schicht. Dies hat potentielle Vorteile für die Wellenlängenabstimmbarkeit und die Anwendung in Lasern mit Modenkopplung. Direkt modulierte Laser mit Sub-monolagen-Stapeln sind gegenüber Quantenfilm-Strukturen trotz der sehr hohen Dichte an Lokalisationzentren in ihrer Grenzfrequenz limitiert durch einen reduzierten optischen Überlappfaktor und das stark verbreiterte Gewinnspektrum. Um die direkte Modulierbarkeit solcher Laser zu verbessern, sollte die inhomogene Verbreiterung etwas verringert werden. Weiterhin muss nach Wegen gesucht werden, den optischen Überlapp zwischen optisch geführter Mode und aktiver Schicht zu erhöhen.