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Phononen-assistierte Anregungsprozesse und Hochanregungseffekte in positionierten einzelnen Quantenpunkten
Hitzemann, Ole
Mit steigender Leistung moderner Rechner und der möglichen Entwicklung verbesserter Algorithmen sowie neuer Technologien wie dem Quantencomputer sind herkömmliche Kryptographieverfahren langfristig nicht mehr sicher. Abhilfe könnte die Quantenkommunikation schaffen, die physikalisch nachweisbar mathematisch sichere Schlüssel übertragen kann. Um nachweislich abhörsicher und mit hoher Effizienz Quantenschlüssel zu übertragen, sind jedoch idealerweise Einzelphotonenquellen erforderlich. Eine Möglichkeit diese zu realisieren sind einzelne Quantenpunkte (quantum dots, QDs). Bisher wurden hierfür geeignete QDs mit guten optischen Eigenschaften vor allem selbstorganisiert gewachsen, die damit einhergehende zufällige Positionierung erschwert jedoch die verlässliche Fertigung von Bauelementen und begrenzt stark die Fertigungsausbeuten. Bisher vorgestellte Positionierungsansätze erfordern Werkzeuge und Strukturierungstechniken mit Nanometer-Präzision, außerdem verursachen sie oft Defekte auf der Wachstumsoberfläche, die sich negativ auf die optische Qualität der QDs auswirken. Ein neuer Positionierungsansatz, der buried stressor approach, verwendet herkömmliche Lithographie- und Prozessierungsmethoden mit Mikrometer-Genauigkeit, kann jedoch über einen erzeugten verborgenen Stressor sehr zuverlässig einzelne Quantenpunkte positionieren. Mit diesem Ansatz wurden bereits erfolgreich Einzelphotonenquellen hergestellt.
Ziel dieser Arbeit ist nun die genaue Untersuchung der Lumineszenz eines so positionierten QDs, sowohl hinsichtlich seiner Eignung als Einzelphotonenquelle, als auch um über Anregungsverhalten und Wechselwirkung mit Phononen Rückschlüsse auf seine elektronische Struktur ziehen zu können. Mittels Mikrophotolumineszenz-Spektroskopie (µPL) wird die Lumineszenz eines einzelnen QDs bei resonanter und nicht-resonanter Anregung in Abhängigkeit von der Anregungsleistung untersucht. Hierbei werden mehrere Lumineszenzlinien beobachtet und dem Exziton (X) sowie Multiexzitonen (2X, 3X, 4X) und anderen Zuständen zugeordnet. Bei Hochanregung treten angeregte Zustände auf, unter anderem aus der p-Schalen-Lumineszenz. Bei resonanter Anregung wird Wechselwirkung mit Phononen beobachtet, die auch zeitaufgelöst untersucht wird. Dies erlaubt weitere Rückschlüsse für die Zuordnung der Lumineszenzlinien und die Unterscheidung von resonanter Ramanstreuung und phononenassistierter Fluoreszenz. Zudem kann die Rolle von Phononen für die Dephasierungszeiten im resonanten und nicht-resonanten Fall untersucht werden. Bei resonanter Raman-Anregung in angeregte Zustände kann eine Tripel-Resonanz beobachtet und durch die Relaxation über Multiphononen-Prozesse mit optischen sowie lokalisierten akustischen Phononen erklärt werden. An dieser Multiphononen-Relaxation sind jeweils ein longitudinal optisches (LO) Phonon sowie ein oder mehrere longitudinal akustische (LA) und transversal akustische (TA) Phononen beteiligt. Durch Autokorrelationsmessungen an X kann Einzelphotonenemission nachgewiesen werden.
Ein Transferprozess von angeregten Zuständen hin zu einer phononen-assistierten Lumineszenzlinie auf niederenergetischer Seite von X wird durch Kreuzkorrelationsmessungen nachgewiesen. Mikrophotolumineszenz-Anregungsspektroskopie (µPLE) erlaubt die Untersuchung von Anregungskanälen. Dabei treten bei bestimmten relativen und absoluten Anregungsenergien gemeinsame Intensitätsmaxima bei mehreren Lumineszenzlinien auf. Solche Resonanzen bei der gleichen relativen Anregungsenergie lassen auf Wechselwirkung mit materialspezifischen Phononen schließen, die auch zuvor schon in Tip-Enhanced-Raman-Spectroscopy (TERS)-Messungen nachgewiesen wurden. Insbesondere LO und transversal optische (TO) Phononen von InAs und GaAs lassen sich nachweisen, es gibt auch noch Hinweise auf Phononen von AlAs sowie von tertiären Verbindungen dieser Halbleiter. Resonanzen bei gleichen absoluten Energien deuten auf angeregte Zustände hin. Diese werden identifiziert und mit Hilfe der Literatur interpretiert. Ein Termschema der angeregten Zustände und der beteiligten Übergänge wird aufgestellt und die Abstände zwischen den Elektronen- und Lochniveaus werden berechnet. Durch die Wechselwirkung mit Phononen treten bei den hier untersuchten positionierten Quantenpunkten hochangeregte Zustände auf, die bisher nur bei Zweiphotonenanregung nachgewiesen wurden.
Insgesamt zeigen die Ergebnisse, dass sich positionierte QDs nicht nur als Einzelphotonenquellen eignen, sondern auch die Untersuchung von Hochanregungseffekten und der Wechselwirkung mit Phononen erlauben. Insbesondere kann bei resonanter Ramananregung Tripel-Resonanz mit Relaxation über Multiphononenprozesse beobachtet werden.
With increasing performance of modern computers and the possible development of improved algorithms and new technologies such as quantum computers, conventional cryptographic methods are no longer safe in the long term. Data transmitted today is vulnerable, as it could be recorded by an attacker and decrypted with future, more powerful technologies. One possible solution is quantum communication, which can transmit cryptographics keys secured by the laws of quantum mechanics. Ideally, single-photon sources are required to transmit quantum keys in securely and with high efficiency. One option to realize these are single quantum dots (QDs). Until now, suitable QDs with good optical properties have been grown self-organized, but the associated random positioning makes it difficult to reliably manufacture components and limits production yields. Most positioning approaches presented to date require nanometer-precision tools and patterning techniques, and they often cause defects on the growth surface that adversely affect the optical quality of the QDs. A new positioning approach, the buried stressor approach, uses conventional micron-precision lithography and processing techniques. It can reliably position individual quantum dots utilizing the strain induced in the growth surface due to the buried stressor. With this approach, single photon sources have been successfully produced.
The aim of this work is the detailed investigation of the luminescence of such a positioned QD, both in terms of its suitability as a single photon source, as well as to understand its electronic structure via excitation behavior and interaction with phonons. Using microphotoluminescence spectroscopy (µPL), the luminescence of a single QD is investigated under resonant and non-resonant excitation as a function of the excitation power. Several luminescent lines are observed and assigned to the exciton (X) as well as to multiple excitons (2X, 3X, 4X) and other states. Upon high excitation, excited states are observed, including p-shell luminescence. On resonant excitation, interaction with phonons is observed, which is also investigated with time-resolved µPL measurements. This allows further conclusions for the assignment of the luminescence lines and the distinction of resonant Raman scattering processes and phonon-assisted fluorescence. In addition, the role of phonons for the dephasing times in the resonant and non-resonant case can be investigated. Upon resonant Raman excitation into excited states, a triple resonance can be observed and is explained by relaxation via multi-phonon processes with optical as well as localized acoustic phonons. In each case, a longitudinal optical (LO) phonon and one or more longitudinal acoustic (LA) and transversal acoustic (TA) phonons are involved in the multi-phonon relaxation processes. Autocorrelation measurements of X prove single photon emission. Phonon-assisted transfer from excited states to an emission line on the lower energy side of X is indicated by cross-correlation measurements.
Microphotoluminescence excitation spectroscopy (µPLE) allows the investigation of excitation channels. At certain relative and absolute excitation energies, common intensity maxima occur at several luminescence lines. Such resonances at the same relative excitation energy suggest interaction with material-specific phonons, which have previously been demonstrated in tip-enhanced Raman spectroscopy (TERS) measurements. In particular, LO and transversal optical (TO) phonons of InAs and GaAs can be detected, and there are also indications of phonons of AlAs as well as of tertiary compounds of these semiconductors. Resonances at the same absolute energies indicate excited states. These are identified and interpreted in comparison with similar spectra described in literature. A term scheme of the excited states and the involved transitions is set up and the distances between the electron and hole levels are calculated. Due to the interaction with phonons, highly excited states occur in the investigated positioned QDs, which have before only been detected by two-photon excitation. Overall, the results show that positioned QDs are not only useful as single-photon sources, but also allow the study of high-excitation effects and interaction with phonons. In particular upon resonant Raman excitation a triple resonance can be observed with relaxation via multi-phonon processes.
