Please use this identifier to cite or link to this item: http://dx.doi.org/10.14279/depositonce-708
Main Title: Transport- und Sorptionsverhalten der Arzneimittelwirkstoffe Carbamazepin, Clofibrinsäure, Diclofenac, Ibuprofen und Propyphenazon in der wassergesättigten und ungesättigten Zone
Translated Title: Transport behavoir and sorption of the pharmaceutically substances carbamazepine, clofibric acid, diclofenac, ibuprofen and propyphenazone in the saturated and unsaturated zone
Author(s): Mersmann, Petra
Advisor(s): Scheytt, Traugott
Granting Institution: Technische Universität Berlin, ehemalige Fakultät VI - Bauingenieurwesen und Angewandte Geowissenschaften
Type: Doctoral Thesis
Language: German
Language Code: de
Abstract: Das Vorkommen von Medikamenten in Oberflächengewässern und im Grundwasser gab Anlass zu Untersuchungen ihres Umweltverhaltens im System Sickerwasser/Grundwasser - Gestein. Zur Charakterisierung des Transportverhaltens ausgewählter Arzneimittelwirkstoffe in der wassergesättigten und -ungesättigten Zone wurden mit den häufig im Grundwasser nachgewiesenen Substanzen Carbamazepin, Clofibrinsäure, Diclofenac, Ibuprofen und Propyphenazon Durchlaufsäulenversuche durchgeführt. Das Transportverhalten der Wirkstoffe wurde getrennt voneinander wie auch als Gemisch ("Cocktail") untersucht. Zudem wurden über Wirkstoffbilanzierungen der Eluatstudien Rückschlüsse auf die Persistenz der pharmakologischen Substanzen gezogen. Mit Schüttelversuchen wurde das Sorptionsverhalten der untersuchten Human-Pharmaka zusätzlich durch entsprechende Maßzahlen näher bestimmt. Die Einleitung der ausgewählten Humanarzneimittelwirkstoffe in den Transportversuchen bewirkte, bis auf zwei Ausnahmen, keine signifikante Änderung der physiko-chemischen Parameter und der Wasserinhaltsstoffe. Lediglich in den "Cocktail"-Versuchen wurde ein Absinken des Redoxpotenzials beobachtet. Die untersuchten polaren bis mittelpolaren organischen Verbindungen zeigten in den Säulenversuchen ein unterschiedliches Transportverhalten. Die "Cocktail"-Versuche unterschieden sich im Hinblick auf das Transportverhalten der Arzneimittelwirkstoffe von den Versuchen mit den einzeln untersuchten Wirkstoffen hauptsächlich in den Eliminierungsraten. Eine höhere Eliminierung der pharmakologischen Wirkstoffe fand, wenn überhaupt, unter aeroben Verhältnissen statt, womit ein natürlicher Rückhalt im anaeroben Teil des Grundwasserleiters nur über die Sorption stattfinden kann. Der Wirkstoff Carbamazepin (Antiepileptikum) breitete sich in den insgesamt gering sorptiven Sedimenten verzögert aus. Die Wiederfindung der eingegebenen Menge an Carbamazepin am Säulenausgang lässt nur unter aeroben Bedingungen in der wassergesättigten Zone auf einen allenfalls geringen Abbau schließen. Die aus den Schüttelversuchen ermittelten Sorptionsisothermen zeigen, dass die Sorption von Carbamazepin an den verwendeten Sedimenten stark von der organischen Substanz abhängig ist. Carbamazepin weist nach den vorliegenden Ergebnissen einen insgesamt geringen Abbau und eine relativ hohe Mobilität auf. Für den lipidsenkenden Arzneimittelwirkstoff Clofibrinsäure (Metabolit von Lipidsenkern)konnte aufgrund der fehlenden Eliminierung eine hohe Persistenz und eine sehr geringe Sorptionsfähigkeit festgestellt werden. Der Transport des Wirkstoffs Diclofenac (Antirheumatikum) war verzögert. Eine Eliminierung des Wirkstoffs war nur bei einem hohen Sauerstoffgehalt zu beobachten. Je niedriger der pH-Wert des Sicker- bzw. Grundwassers ist, umso immobiler ist das Pharmakon. Die Substanz Ibuprofen (Antirheumatikum) wurde in erster Linie durch Abbauprozesse, sehr wahrscheinlich mikrobiellen Ursprungs, im Eluat der Transportversuche vermindert. Eine Sorption scheint am Sediment keine große Bedeutung zu haben, worauf die ermittelten Koc-Werte hinweisen. Im natürlichen Untergrund ist aufgrund der sehr geringen Persistenz mit einem raschen Abbau von Ibuprofen zu rechnen. Das Transportverhalten von Propyphenazon (Analgetikum) war im aeroben Milieu sowohl von Abbau- als Sorptionsprozessen charakteriziert. Mit den ermittelten Maßzahlen weist Propyphenazon einen insgesamt geringen Abbau und eine hohe Mobilität auf. Insgesamt konnte eine deutliche Abhängigkeit der Pharmaka vom pH-Wert und der organischen Subsatnz der verwendeten Versuchswässer und -sedimente beobachtet werden. Unter den vorherrschenden Versuchsbedingungen zeigten die Karbonsäurederivate Diclofenac und Ibuprofen bei niedrigem Corg-Gehalt der Sedimente eine stärkere Abhängigkeit vom pH-Wert als vom Corg-Gehalt. Bei den neutralen Verbindungen war Carbamazepin vom organischen Kohlenstoff abhängig, während sich bei Propyphenazon eine stärkere Beeinflussung durch pH-Wert oder Corg-Gehalt nicht deutlich abzeichnete. Für die untersuchten Wirkstoffe lassen sich anhand der ermittelten Retardationsfaktoren eine pH-abhängige Sorptionsabfolge aufstellen, die exakt mit der Abfolge aus den Koc-Werten übereinstimmt. Für ein stark saures Sediment ergibt sich die Abfolge: Clofibrinsäure < Carbamazepin < Propyphanzon < Ibuprofen < Diclofenac. In einem schwach sauren Sediment ändert sich die Reihe folgendermaßen: Clofibrinsäure << Propyphenazon < Diclofenac < Ibuprofen < Carbamazepin.
URI: urn:nbn:de:kobv:83-opus-6090
http://depositonce.tu-berlin.de/handle/11303/1005
http://dx.doi.org/10.14279/depositonce-708
Exam Date: 17-Jul-2003
Issue Date: 2-Sep-2003
Date Available: 2-Sep-2003
DDC Class: 550 Geowissenschaften
Subject(s): Grundwasser
Pharmaka
Sorption
Transport
Drugs
Groundwater
Sorption
Transport
Usage rights: Terms of German Copyright Law
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