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Main Title: Chiral measurements in the electric-dipole approximation
Translated Title: Chirale Messungen in der elecktrischen Dipolnäherung
Author(s): Ordóñez Lasso, Andrés Felipe
Advisor(s): Smirnova, Olga
Referee(s): Smirnova, Olga
Koch, Christiane
Baumert, Thomas
Granting Institution: Technische Universität Berlin
Type: Doctoral Thesis
Language Code: en
Abstract: In this thesis, we present a unified perspective on chiral measurements in the electric-dipole approximation spanning rotational, vibrational, and electronic dynamics, taking place in bound states and in unbound continuum states, and covering a wide range of experimental configurations with light sources ranging from microwaves to synchrotron radiation to state-of-the-art noncollinearly propagating multifrequency femtosecond laser pulses. In all of these situations molecular handedness is imprinted either on the photoelectrons or on the photons emitted by the chiral sample. We develop a theoretical description which not only reveals but also highlights the physical features that all of these effects share. Our description encompasses established as well as several new techniques. Starting from our investigation of one-photon photoelectron circular dichroism, which provides elementary instances of chiral wavefunctions that revealed insightful mechanisms for the emergence of the forward-backward asymmetry in the photoelectron angular distribution, we move on to pump probe schemes which reveal that the spin of the pump photon can be stored in the molecule and then read out at a later time in the photoelectron angular distribution resulting from photoionization by linearly or unpolarized probe photons. We then address the role of the detector in defining the chirality of the setup, and how it allows enantiosensitive detection in the absence of chiral light. Taking this into account we develop the basis for the unifying framework mentioned above and derive new equations for several chiral effects. In the case of photoionization the new description allows a deeper understanding of photoelectron circular dichroism and reveals its connections to Berry-curvature-related effects. We realize that we can take advantage of the time dependence of the electric field to produce electric fields chiral within the electric-dipole approximation, which unlocks the full potential of light to control the enantiosensitive response of chiral matter, and present the theory to characterize and manipulate these fields at the microscopic and macroscopic scale.
In dieser Arbeit präsentieren wir eine einheitliche Perspektive auf chirale Messungen in der elektrischen Dipolnäherung, die Rotations-, Schwingungs- und elektronische Dynamiken umfasst, die in gebundenen Zuständen und in ungebundenen Kontinuumszuständen stattfinden, und eine große Bandbreite experimenteller Konfigurationen mit Lichtquellen abdeckt, die von Mikrowellen über Synchrotronstrahlung bis hin zu modernsten sich nicht kollinear ausbreitenden Multifrequenz-Femtosekundenlaserpulsen reichen. In all diesen Situationen wird die molekulare Händigkeit entweder auf die Photoelektronen oder auf die von der chiralen Probe emittierten Photonen aufgeprägt. Wir entwickeln eine theoretische Beschreibung, die die physikalischen Eigenschaften nicht nur offenbart, sondern auch hervorhebt, die alle diese Effekte miteinander teilen. Unsere Beschreibung umfasst sowohl etablierte als auch mehrere neue Techniken. Ausgehend von unserer Untersuchung des Ein-Photonen Photoelektronen-Zirkulardichroismus, die elementare Beispiele chiraler Wellenfunktionen liefert, welche wiederum aufschlussreiche Mechanismen für die Entstehung der Vorwärts-Rückwärts-Asymmetrie in der Photoelektronen-Winkelverteilung aufdecken, gehen wir zu Pump-Probe Anordnungen über, die zeigen, dass der Spin des Pump-Photons im Molekül gespeichert und zu einem späteren Zeitpunkt in der Photoelektronen-Winkelverteilung, die sich aus der Photoionisierung durch linear- oder unpolarisierte Probe-Photonen ergibt, ausgelesen werden kann. Wir befassen uns dann mit der Rolle des Detektors bei der Definition der Chiralität des Aufbaus und wie er den enantiosensitiven Nachweis in Abwesenheit von chiralem Licht ermöglicht. Unter Berücksichtigung dessen entwickeln wir die Grundlage für den oben genannten einheitlichen Rahmen und leiten neue Gleichungen für mehrere chirale Effekte ab. Im Falle der Photoionisation ermöglicht die neue Beschreibung ein tieferes Verständnis des Photoelektronen-Zirkulardichroismus und zeigt seine Verbindungen zu Berry-Krümmungsverwandten Effekten auf. Wir erkennen, dass wir die Zeitabhängigkeit des elektrischen Feldes nutzen können, um elektrische Felder zu erzeugen, die innerhalb der elektrischen Dipolnäherung chiral sind, was das volle Potenzial des Lichts freisetzt, um die enantiosensitive Reaktion chiraler Materie zu kontrollieren, und stellen die Theorie zur Charakterisierung und Manipulation dieser Felder auf mikroskopischer und makroskopischer Skala vor.
URI: https://depositonce.tu-berlin.de/handle/11303/10782
http://dx.doi.org/10.14279/depositonce-9677
Exam Date: 29-Nov-2019
Issue Date: 2020
Date Available: 6-Mar-2020
DDC Class: 530 Physik
540 Chemie
Subject(s): chirality
dipole approximation
ultrafast
microwave
photoionization
Chiralität
Dipolnäherung
Ultraschnell
Mikrowelle
Photoionisation
Sponsor/Funder: EC/H2020/641789/EU/Molecular Electron Dynamics investigated by IntensE Fields and Attosecond Pulses/MEDEA
DFG, SPP 1840, Quantum Dynamics in Tailored Intense Fields
License: http://rightsstatements.org/vocab/InC/1.0/
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