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Main Title: Beiträge zur Wasseroxidationskatalyse
Subtitle: Synthese und Charakterisierung manganbasierter Katalysatoren für die elektrochemische Wasseroxidation
Translated Title: Contributions to water oxidation catalysis
Translated Subtitle: synthesis and characterization of manganese based catalysts for electrochemical water oxidation
Author(s): Walter, Carsten
Advisor(s): Drieß, Matthias
Referee(s): Drieß, Matthias
Kurz, Philipp
Granting Institution: Technische Universität Berlin
Type: Doctoral Thesis
Language Code: de
Abstract: Die elektrochemische Wasserstoffentwicklung (HER = hydrogen evolution reaction) durch Wasserspaltung gilt als vielversprechende Technologie für eine „grüne“, erneuerbare und nachhaltige Energieversorgung. Hierbei gilt die Sauerstoffentwicklungsreaktion (OER = oxygen evolution reaction) als Engpass des vierstufigen Mechanismus mit gekoppelten Elektronen-Protonen-Transferreaktionen und hochenergetischen Intermediaten. Gegenwärtig wird die thermodynamisch und kinetisch anspruchsvolle Reaktion durch Katalysatoren auf Ruthenium- und Iridiumbasis vermittelt, jedoch beschränken hohe Kosten und die geringe natürliche Häufigkeit den Einsatz für eine industriellen Anwendung. Aus diesem Grund wurden enorme Anstrengungen unternommen, um hocheffiziente und langlebige Elektrokatalysatoren auf der Basis von kostengünstigen Elementen zu entwickeln. In Pflanzen katalysiert ein Mn4CaO5-Cluster die Wasseroxidation im Photosystem II. Mit der Natur als Vorbild untersuchten viele verschiedene Gruppen Mangan und sein Potenzial die OER elektrochemisch zu katalysieren. In dieser Arbeit wurden mehrere Verbindungen auf Manganbasis auf OER-Aktivität und Stabilität untersucht. Ziel war es in diesen Mangankatalysatoren die aktive Spezies zu identifizieren und eine mögliche industrielle Anwendung zu bewerten.
The hydrogen evolution (HER) through electrochemical water splitting has been regarded as a promising technology for “green”, renewable and sustainable energy supply. For that reaction the OER is considered as the bottleneck in water splitting, with multiple protoncoupled electron transfer steps and high energy intermediates. Currently, the thermodynamically and kinetically demanding reaction is mediated by ruthenium- and iridium-based catalysts but high costs and low natural abundance restrict their practical application for industrial use. Therefore, tremendous efforts have been devoted to develop highly efficient and durable electrocatalysts based on low-cost earth-abundant elements. In plants a Mn4CaO5-cluster catalyses photochemically the water oxidation in the photosystem II. Using nature as a role model manganese attracted various groups to investigate its potential for artificial OER. In this work, several manganese based compounds have been investigated to evaluate their capacity for catalytic use in OER and potential large scale application.
URI: https://depositonce.tu-berlin.de/handle/11303/10791
http://dx.doi.org/10.14279/depositonce-9687
Exam Date: 16-Dec-2019
Issue Date: 2020
Date Available: 27-Feb-2020
DDC Class: 546 Anorganische Chemie
Subject(s): Wasseroxidation
Mangan
PSII
Wasserstofferzeugung
grüne Energie
water oxidation
manganese
hydrogen evolution
green energy
energy storage
License: http://rightsstatements.org/vocab/InC/1.0/
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