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Main Title: Natural and synthetic apatites as adsorbents for the removal of azo dyes from aqueous solutions
Translated Title: Natürliche und synthetische Apatite als Adsorbentien zur Entfernung von Azofarbstoffen aus wässrigen Lösungen
Author(s): Bensalah, Hiba
Advisor(s): Gurlo, Aleksander
Alami Younssi, Saad
Ouammou, Mohamed
Referee(s): El Rhazi, Mama
Rabiller Baudry, Murielle
Cody, Jason A.
Granting Institution: Technische Universität Berlin
Type: Doctoral Thesis
Language Code: en
Abstract: With the rapid growth of society, demand for water has increased tremendously with agricultural, industrial and domestic sectors consuming a big volume of available fresh water, which has resulted in the generation of large amounts of wastewater containing various pollutants. Most of those produced pollutants are dyes, which are discharged directly in aqueous effluents, which poses a serious hazard to aquatic living organisms and humans. Azo dyes are found to be toxic, mutagenic and even carcinogenic. However, it is not an easy task since dyes are highly insoluble, resistant to aerobic digestion, and are stable to light, heat and oxidizing agents. Therefore, it is necessary to eliminate dyes from wastewater before it is discharged. Adsorption process has been chosen in this work due to its simple design, ease of operation and low investment. Accordingly, the main goal of this work is to propose an efficient process for the removal of dyes from aqueous solutions using low-cost materials, apatites, as adsorbents. First, Moroccan natural phosphate (FAp) has been chosen as adsorbent in this study due to its abundance, since Morocco is the largest phosphate producer in the world and holds about 75% of the world's estimated reserves. It was tested as an effective low-cost adsorbent for the removal of cationic dye rhodamine 6G (Rh6G) as well as anionic dye congo red (CR) from wastewater. Then, hydroxyapatite (HAp) nanorods were synthesized from phosphogypsum (PG) waste and potassium dihydrogen phosphate (KH2PO4) under hydrothermal conditions. PG has been selected for this synthesis because 85% of its worldwide production remains at present stored into piles near the factory that occupy considerable land resources, or completely discharged into water, which lead to serious contamination. Phase pure HAp nanorods with diameter and length of 18 and 63 nm, respectively, were obtained after 10 h at 200 °C and pH∼11. The natural (FAp) and synthetic (HAp) apatites were characterized using X-ray diffraction (XRD), Fourier-transform infrared spectroscopy (FTIR) and Energy-dispersive X-ray spectroscopy (EDX), nitrogen sorption analysis, X-ray photoelectron spectroscopy (XPS), and zeta potential analysis. Batch adsorption experiments of the dyes from aqueous solution were conducted, taking into account the influence of initial dye concentration, adsorbent dosage, contact time and solution pH. In addition, the isotherm and kinetic models were investigated. The Langmuir isotherm model best represents the equilibrium adsorption process of the two dyes. The calculated maximum adsorbed quantity qmax of CR and Rh6G for natural apatite (FAp) were found 19.81 and 6.84 mg/g, respectively. The synthetic apatite (HAp) showed higher adsorption capacity for CR of 139 mg/g. The multi-cycle sorption/desorption tests indicated that waste-transformed adsorbent could be regenerated and reused up to 6 cycles. Therefore, this work shows that the conversion of waste materials into adsorbents has a two-fold environmental benefit for both waste management and wastewater treatment.
Mit dem rasanten Gesellschaftswachtsum stieg der Bedarf an Wasser in den landwirtschaftlichen, industriellen und häuslichen Bereichen enorm an, ebenso der Verbrauch des verfügbaren frischen Wassers, sowie die Produktion verunreinigter Abwässer. Eine wichtige Art dieser Verunreinigungen sind Farbstoffe, die aktuell leider direkt in die Abwässer geleitet werden, was zu einer ernstzunehmenden Gefährdung von Wasserorganismen und Menschen führt. Azofarbstoffe werden toxische, erbgutverändernde und sogar krebserregende Eigenschaften nachgewiesen. Es ist daher vor der Entsorgung dringend notwendig, Farbstoffe aus den Abwässern zu beseitigen. Dies ist keine einfache Aufgabe, da Farbstoffe hochgradig unlöslich und widerstandsfähig gegen aeroben Abbau sind sowie beständig gegen Licht, Hitze und Oxidationsmittel. Die Zielsetzung dieser Arbeit ist daher, einen effizienten Prozess für den Abbau von Farbstoffen in Wasserlösungen unter Nutzung von kostengünstigen Werkstoffen als Adsorptionsmittel vorzuschlagen. Der Adsorptionsprozess wurde in dieser Arbeit aufgrund seines einfachen Aufbaus, seiner einfachen Umsetzung und geringen Kosten ausgewählt. Im ersten Teil dieser Arbeit wurde natürliches Phosphat aus Marokko als natürliches Flour-Apatit (FAp) in seiner Verwendung als kostengünstiges Adsorptionsmittel für die Beseitigung des katatonischen Farbstoffes Rhodamin 6G (Rh6G) sowie des anionischen Farbstoffes Congo Red (CR) aus Abwässern getestet. Natürliches Phosphat aus Marokko wurde für diese Studie als Adsorptionsmittel aufgrund seines häufigen Vorkommens ausgewählt. Marokko ist weltweit der größte Produzent von Phosphat und besitzt etwa 75 % des weltweit angenommenen Vorkommens. Im zweiten Teil werden Hydroxyapatit (HAp) Nanostäbchen aus Phosphogibs (PG) Abfällen und Kalium-Dihydrogen-Phosphat unter hydrothermalen Bedingungen synthetisiert. PG wurde für diese Synthese ausgewählt, da 85% der weltweiten Produktion im Moment noch in Stapeln in der Nähe der Fabriken gelagert werden und damit erhebliche Landflächen belegen oder im Wasser entsorgt werden, was zu ernstzunehmenden Kontaminierungen führt. Nach 10 Stunden bei 200 ° C und pH∼11 wurden phasenreine HAp Nanostäbchen mit Durchmesser und Länge von 18 bzw. 63 nm gewonnen. Die natürlichen (FAp) und synthetischen (HAp) Apatite wurden mittels Röntgenbeugung (XRD), (FTIR), (EDX), (XPS) und Zeta-Potential-Analyse. Batch-Adsorptions-Experimente mit Farbstoffen aus Wasserlösungen wurden unter Berücksichtigung des Einflusses von anfänglicher Farbstoffkonzentration, Adsorptionsmitteldosierung, Kontaktdauer und pH-Wert der Lösung durchgeführt. Die berechnete maximale adsorbierte Menge qmax von CR und Rh6G für natürlichen Apatit (FAp) betrug 19,81 bzw. 6,84 mg / g. Der synthetische Apatit (HAp) zeigte eine höhere Adsorptionskapazität für CR von 139 mg / g. Die Mehrzyklus-Sorptions- / Desorptionstests zeigten, dass abfalltransformiertes Adsorbens regeneriert und bis zu 6 Zyklen wiederverwendet werden konnte. Daher zeigt diese Arbeit, dass die Umwandlung von Abfallstoffen in Adsorbentien einen zweifachen Umweltvorteil sowohl für die Abfallwirtschaft als auch für die Abwasserbehandlung hat.
URI: https://depositonce.tu-berlin.de/handle/11303/10954
http://dx.doi.org/10.14279/depositonce-9844
Exam Date: 13-Dec-2019
Issue Date: 2020
Date Available: 23-Apr-2020
DDC Class: 546 Anorganische Chemie
660 Chemische Verfahrenstechnik
Subject(s): apatite
phosphate
hydroxyapatite
surfactant
Azo dyes
Apatit
Phosphat
Hydroxylapatit
Tensid
Azofarbstoffe
License: http://rightsstatements.org/vocab/InC/1.0/
Series: Advanced Ceramic Materials
Series Number: 5
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