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dc.contributor.advisorEisebitt, Stefan-
dc.contributor.advisorRadu, Ilie-
dc.contributor.authorHennecke, Martin Heinrich-
dc.date.accessioned2020-08-26T09:44:38Z-
dc.date.available2020-08-26T09:44:38Z-
dc.date.issued2020-
dc.identifier.urihttps://depositonce.tu-berlin.de/handle/11303/11582-
dc.identifier.urihttp://dx.doi.org/10.14279/depositonce-10471-
dc.description.abstractIn this thesis, we will present time-resolved experimental investigations of ultrafast spin phenomena in ferrimagnetic metallic alloys of GdFeCo. Recent studies of such ferrimagnetic systems have revealed that a femtosecond optical excitation is not only able to demagnetize such a system on a subpicosecond timescale, but also to permanently reverse its magnetization without any other external stimulus like a magnetic field. Although several theoretical approaches were made to explain the ultrafast loss or even reversal of the magnetic order, the actual mechanisms behind such spin phenomena still remain unclear. One of the key issues is, e.g., how the spin and orbital angular momentum of the electrons, which gives rise to the magnetic moment, is transferred out of, or into the electronic system on such a short timescale after excitation. Another issue concerns the way a light pulse can interact with the magnetic medium during the excitation process. In general, this can either be a thermal mechanism relying on ultrafast light-induced heating of the electronic system or a non-thermal, opto-magnetic mechanism like the Inverse Faraday Effect (IFE) generating a helicity-dependent induced magnetization or an effective opto-magnetic field pulse upon excitation with circularly polarized light. However, the actual role of the latter non-thermal mechanisms on a femtosecond timescale in highly absorbing materials like metals, where thermal effects usually dominate, is highly debated. The scope of this thesis is to shed light upon both of the aforementioned issues. To reveal the path of angular momentum flow during ultrafast laser-induced demagnetization of a ferrimagnetic GdFeCo alloy, we employ time- and element-resolved soft x-ray magnetic circular dichroism (XMCD) measurements at the FemtoSpeX fs-slicing facility of the BESSY II synchrotron light source. A magneto-optical sum rules analysis of the fs-XMCD data allows us to disentangle and monitor the dynamics of both spin and orbital moments individually, at Fe and Gd sites. Our experimental data enable us to conclude on a full transfer of angular momentum from both spin and orbital moments of Fe and Gd to the atomic lattice during the first hundreds of femtoseconds after excitation. Within our experimental time resolution of 130 fs, there is also no indication for an interatomic exchange of angular momentum between Fe and Gd, as well as for an accumulation in the orbital moment. Thus, the latter can be ruled out as a bottleneck for the angular momentum transfer to the lattice. In order to reveal the influence of a non-thermal, opto-magnetic mechanism like the IFE in metallic ferrimagnets like GdFeCo, we use a novel approach of inducing helicity-dependent ultrafast demagnetization dynamics by resonantly exciting electrons from the 3p core levels of Fe (corresponding to the Fe M3,2 resonance). Therefore we employ highly intense, femtosecond XUV pulses with both linear and circular polarization generated at the free electron laser FERMI to study the ultrafast demagnetization process as a function of polarization state and photon energy of the XUV excitation pulse. The motivation behind this approach is the strong spin-orbit coupling of the core levels. While the spin-orbit coupling is the mediating mechanism behind any magneto-optical or opto-magnetic effect, this could provide access to a regime where the non-thermal IFE is much stronger compared to the visible wavelength regime. However, no experimental data or theory is available so far on the existence of an IFE in the XUV spectral range. Our results reveal a strong dynamic helicity-dependent effect present for both off- and on-resonant excitation around the Fe M3,2 resonance that can not be explained by dichroic absorption due to the XMCD effect, which is present as well. Our findings rather resemble the expected IFE fingerprints and strongly indicate that we have made the very first observation of an IFE in the so far unexplored XUV spectral range.en
dc.description.abstractDie vorliegende Arbeit handelt von zeitaufgelösten experimentellen Untersuchungen ultraschneller Spinphänomene in ferrimagnetischen metallischen Legierungen aus GdFeCo. Neuere Studien solcher ferrimagnetischen Systeme haben gezeigt, dass eine optische Anregung mit Femtosekundenpulsen nicht nur in der Lage ist, ein solches System auf einer Zeitskala von weniger als einer Picosekunde zu entmagnetisieren, sondern auch seine Magnetisierung dauerhaft umzuschalten, ohne dass dafür ein anderer externer Impuls wie ein Magnetfeld erforderlich wäre. Obwohl mehrere Theorien aufgestellt wurden, um die ultraschnelle Abnahme oder sogar Umkehrung der magnetischen Ordnung zu erklären, sind die tatsächlichen Mechanismen hinter diesen Phänomenen noch immer unklar. Eine der Schlüsselfragen ist z.B., wie der Spin- und Bahndrehimpuls der Elektronen, welche zusammen das magnetische Moment hervorrufen, auf einer so kurzen Zeitskala nach Anregung aus dem elektronischen System oder in dieses hinein übertragen werden. Eine weitere Frage betrifft die Art und Weise, auf die ein Lichtpuls während der Anregung mit dem magnetischen Medium interagiert. Dabei kann es sich im Allgemeinen entweder um einen thermischen Prozess handeln, der sich auf eine ultraschnelle optisch induzierte Erwärmung des elektronischen Systems stützt, oder um einen nichtthermischen, optomagnetischen Mechanismus wie den inversen Faraday-Effekt (IFE), der bei Anregung mit zirkular polarisiertem Licht eine helizitätsabhängige Magnetisierung oder einen effektiven optomagnetischen Feldpuls induziert. Die tatsächlichen Einflüsse der letztgenannten nichtthermischen Mechanismen auf einer Femtosekundenzeitskala sind in stark absorbierenden Materialien wie in Metallen, wo thermische Effekte normalerweise dominieren, jedoch stark umstritten. Die im Rahmen dieser Arbeit präsentierten Ergebnisse sollen Licht in die beiden zuvor genannten Fragen bringen. Um die Drehimpulsübertragung während der ultraschnellen optisch induzierten Entmagnetisierung einer ferrimagnetischen GdFeCo-Legierung zu untersuchen, verwenden wir zeit- und elementaufgelöste Messungen des zirkularen magnetischen Röntgendichroismus (XMCD) mittels weicher Röntgenpulse, die an der FemtoSpeX fs-Slicingquelle am Synchrotron BESSY II erzeugt werden. Die Anwendung magnetooptischer Summenregeln auf die fs-XMCD-Daten ermöglicht es, die Dynamik von Spin- und Bahnmomenten der Fe- und Gd-Atome individuell zu verfolgen. Anhand unserer experimentellen Daten lässt sich auf eine vollständige Übertragung sowohl des Spin- als auch des Bahndrehimpulses von Fe und Gd an das Atomgitter schließen, die während weniger hundert Femtosekunden nach Anregung stattfindet. Im Rahmen unserer experimentellen Zeitauflösung von 130 fs gibt es dabei keinen Hinweis auf einen interatomaren Drehimpulsaustausch zwischen Fe und Gd oder eine Ansammlung des Drehimpulses im Bahnmoment. Letzteres kann somit als Engpass für eine Drehimpulstransfer an das Gitter ausgeschlossen werden. Um den Einfluss eines nichtthermischen, optomagnetischen Mechanismus wie des IFE in metallischen Ferrimagneten wie GdFeCo zu untersuchen, verwenden wir einen neuartigen Ansatz, um eine helizitätsabhängige ultraschnelle Entmagnetisierungsdynamik durch resonante Anregung von Elektronen aus den inneren 3p-Zuständen von Fe zu induzieren (resonant zur Fe M3,2-Absorptionskante). Dafür nutzen wir intensive Femtosekundenpulse im XUV-Spektralbereich mit sowohl linearer als auch zirkularer Polarisation, die am Freie-Elektronen-Laser FERMI erzeugt werden, um den Prozess der ultraschnellen Entmagnetisierung als Funktion des Polarisationszustands und der Photonenenergie des XUV-Anregungspulses zu untersuchen. Die Motivation hinter diesem Ansatz ist die starke Spin-Bahn-Kopplung der inneren elektronischen Zustände. Da die Spin-Bahn-Kopplung der vermittelnde Mechanismus hinter jedem magnetooptischen oder optomagnetischen Effekt ist, könnte dieser Ansatz Zugang zu einem Bereich bieten, in dem der nichtthermische IFE viel stärker ist im Vergleich zu sichtbaren Wellenlängen. Bislang liegen jedoch keine experimentellen Daten oder Theorien zur Existenz eines IFE im XUV-Spektralbereich vor. Unsere Messungen zeigen in der Tat einen starken dynamischen, helizitätsabhängigen Effekt, der sowohl für resonante als auch nichtresonante Anregung nahe der Fe M3,2-Absorptionskante existiert und der nicht durch dichroitische Absorption aufgrund des ebenfalls vorhandenen XMCD-Effekts erklärt werden kann. Unsere Ergebnisse entsprechen vielmehr den erwarteten Eigenschaften des IFE und deuten daher stark auf die erste Beobachtung eines IFE im bisher unerforschten XUV-Spektralbereich hin.de
dc.language.isoenen
dc.rights.urihttp://rightsstatements.org/vocab/InC/1.0/en
dc.subject.ddc538 Magnetismusde
dc.subject.otherultrafast magnetization dynamicsen
dc.subject.otherangular momentum flowen
dc.subject.otherinverse Faraday effecten
dc.subject.otherfemtosecond soft x-raysen
dc.subject.othertime-resolved XMCD spectroscopyen
dc.subject.otherultraschnelle Magnetisierungsdynamikde
dc.subject.otherDrehimpulstransferde
dc.subject.otherinverser Faraday-Effektde
dc.subject.otherultrakurze Röntgenpulsede
dc.subject.otherzeitaufgelöste XMCD-Spektroskopiede
dc.titleUltrafast spin dynamics of a ferrimagnet revealed by femtosecond soft X-ray and XUV radiationen
dc.typeDoctoral Thesisen
tub.accessrights.dnbfreeen
tub.publisher.universityorinstitutionTechnische Universität Berlinen
dc.contributor.grantorTechnische Universität Berlinen
dc.contributor.refereeEisebitt, Stefan-
dc.contributor.refereeLüning, Jan-
dc.date.accepted2020-08-13-
dc.title.translatedUltraschnelle Spindynamik eines Ferrimagneten untersucht mit Femtosekundenpulsen weicher Röntgen- und XUV-Strahlungde
dc.type.versionacceptedVersionen
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