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Main Title: Influence of mixed phases on the optoelectronic properties of Cs-Pb-Br compounds
Translated Title: Einfluss von Mischphasen auf die optoelektronischen Eigenschaften von Cs-Pb-Br-Verbindungen
Author(s): Caicedo Davila, Sebastian
Advisor(s): Abou-Ras, Daniel
Kronik, Leeor
Referee(s): Lehmann, Michael
Scheer, Roland
Kronik, Leeor
Abou-Ras, Daniel
Granting Institution: Technische Universität Berlin
Type: Doctoral Thesis
Language Code: en
Abstract: The current dissertation presents a correlative approach to investigate the influence of phase mixture on the optical properties of Cs–Pb–Br compounds. This material system exhibits three ternary phases, CsPbBr3, Cs4PbBr6 and CsPb2Br5, which coexist in Cs–Pb–Br materials when deposited by various methods. The coexistence influences the light emission and by extension can affect the performance of the optoelectronic devices based on these compounds. Motivated by the open debates regarding the green emission from Cs–Pb–Br, I investigated the structure, composition, and optical properties of mixed-phase materials by means of X-ray diffraction, energy-dispersive X-ray spectroscopy, cathodoluminescence (CL) and photoluminescence (PL) spectroscopy. Using these techniques, the spatial phase distribution of Cs–Pb–Br thin films was investigated, with a resolution of below 50nm. It was found that for three different deposition methods, at least two of the ternary phases coexist. This result agreed very well with ab-initio calculations showing very similar formation enthalpies for the three phases. Secondly, the influence of the phase transformation on the luminescence of CsPbBr3/CsPb2Br5 thin films was investigated. In-situ experiments revealed that phase transformation is preceded by crystal structure transitions of CsPbBr3 and that it only occurs at elevated temperatures of above 583K. PL and microscopic, correlative analyses showed that annealing increases the defect density at the CsPbBr3/CsPb2Br5 interface, which contributes to the quenching of the green luminescence. Finally, green luminescent Cs4PbBr6 and CsPb2Br5 were investigated by means of PL and CL, which revealed embedded green-emitting CsPbBr3 nanocrystals with enhanced emission yield. Spectral blue and red shifts were measured for Cs4PbBr6 and CsPb2Br5. These emission shifts were explained by an effective mass approximation model, which considers band-gap energy differences and dielectric mismatch between the embedded nanocrystals and the host material. The experimental-theoretical approach in the present thesis was found to be a valuable tool to investigate the Cs–Pb–Br material system and helped improving the understanding of their optoelectronic properties.
In der vorliegenden Dissertation wird ein korrelativer Ansatz zur Untersuchung des Einflusses der Phasenmischung auf die optischen Eigenschaften von Cs–Pb–Br-Verbindungen vorgestellt. Dieses Materialsystem weist drei ternäre Phasen, CsPbBr3, Cs4PbBr6 und CsPb2Br5 auf, die in Cs–Pb–Br Materialien vorkommen, wenn sie mit verschiedenen Methoden hergestellt werden. Die Koexistenz beeinflusst die Lichtemission und kann somit die Leistung der auf diesen Verbindungen basierenden optoelektronischen Bauelemente beeinflussen. Motiviert durch die offenen Debatten über die grüne Emission von Cs–Pb–Br untersuchte ich die Struktur, Zusammensetzung und optischen Eigenschaften von Materialien mit gemischten Phasen mittels Röntgenbeugung, energiedispersiver Röntgenspektroskopie, Kathodolumineszenz (CL) und Photolumineszenz (PL) Spektroskopie. Mit diesen Techniken wurde die räumliche Phasenverteilung von Cs–Pb–Br-Dünnschichten mit einer Auflösung von unter 50nm untersucht. Es wurde festgestellt, dass bei drei verschiedenen Depositionsmethoden mindestens zwei der ternären Phasen koexistieren Dieses Ergebnis stimmte sehr gut mit ab-initio- Berechnungen überein, die sehr ähnliche Bildungsenthalpien für die drei Phasen zeigten. Zunächst wurde der Einfluss der Phasenumwandlung auf die Lumineszenz von CsPbBr3/CsPb2Br5-Dünnschichten untersucht. In-situ-Experimente zeigten, dass der Phasenumwandlung Kristallstrukturübergänge von CsPbBr3 vorausgehen und dass sie nur bei erhöhten Temperaturen von über 583K auftreten. PL und mikroskopische, korrelative Analysen zeigten, dass das Tempern die Defektdichte an der Grenzfläche CsPbBr3/CsPb2Br5 erhöht, was zur Verringerung der grünen Lumineszenz beiträgt. Schließlich wurden grün lumineszierende Cs4PbBr6 und CsPb2Br5 mittels PL und CL untersucht, wobei eingebettete, grün emittierende CsPbBr3 Nanokristalle mit erhöhter Emissionsausbeute entdeckt wurden. Für Cs4PbBr6 und CsPb2Br5 wurden spektrale Blau- und Rotverschiebungen gemessen. Diese Emissionsverschiebungen wurden durch ein Effektive-Masse Annäherungsmodell erklärt, das die unterschiedlichen Bandlückenenergien und Dielektrizitätskonstnaten zwischen den eingebetteten Nanokristallen und dem Wirtsmaterial berücksichtigt. Der experimentell-theoretische Ansatz in der vorliegenden Arbeit erwies sich als wertvolles Werkzeug zur Untersuchung des Cs–Pb–Br-Materialsystems und trug zum besseren Verständnis ihrer optoelektronischen Eigenschaften bei.
URI: https://depositonce.tu-berlin.de/handle/11303/11710
http://dx.doi.org/10.14279/depositonce-10602
Exam Date: 15-Sep-2020
Issue Date: 2020
Date Available: 12-Oct-2020
DDC Class: 530 Physik
535 Licht, Infrarot- und Ultraviolettphänomene
Subject(s): perovskites
Cathodoluminescence
SEM
exciton
effective mass
Perowskiten
Kathodolumineszenz
REM
Exziton
effektive Masse
License: http://rightsstatements.org/vocab/InC/1.0/
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