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Main Title: Surface-enhanced Raman Scattering (SERS) for in-situ Analysis of Mixture of Polycyclic Aromatic Hydrocarbons (PAHs) in Sea-water
Translated Title: Oberflächenverstärkte Raman Streuung für Analyse der Mischung von polycyclischen aromatischen Kohlenwasserstoffen in Seewasser
Author(s): Nguyen Thi, Bich Ha
Advisor(s): Kronfeldt, Heinz-Detlef
Granting Institution: Technische Universität Berlin, Fakultät II - Mathematik und Naturwissenschaften
Type: Doctoral Thesis
Language: English
Language Code: en
Abstract: Diese Untersuchung soll Beiträge für die Entwicklung einer empfindlichen Methode für den Nachweis und die quantitative Bestimmung polyzyklischer aromatischer Kohlenwasserstoffe (polycyclic aromatic hydrocarbons, PAHs) im Meerwasser liefern, die auf der Anwendung der sog. oberflächenverstärkten Raman Streuung (surface-enhanced Raman scattering, SERS) ba-siert. Eine in-situ Messung der PAH-Konzentrationen direkt im Meer ist von großer praktischer Bedeutung, da viele PAHs bei Mensch und Tier Krebs hervorrufen oder zumindest als Carci-nogene verdächtig sind. Gemäß den internationalen Umweltstandards liegen die Grenzkon-zentrationen sehr niedrig, d.h. entsprechend niedrige PAH-Konzentrationen müssen bei der Überwachung der Meerwasserqualität bestimmt werden. Es wird also ein Nachweisverfahren benötigt, das nicht nur im Labor funktioniert, sondern auch unter den rauen Bedingungen auf See direkt im Meerwasser mit hoher Empfindlichkeit und Zuverlässigkeit arbeitet. SERS ist eine Methode, die das Potenzial hat, diesen Erfordernissen zu genügen. Das liegt an der enor-men Erhöhung der Ramanstreuintensitäten bei an Metalloberflächen adsorbierten organischen Molekülen. Sowohl bezüglich der erforderlichen Empfindlichkeit, als auch für die Zuverläs-sigkeit von SERS-Messungen spielen dabei - neben der Qualität der optischen Ausrüstung - die Eigenschaften der SERS-Substrate eine Schlüsselrolle. In Verlauf dieser Arbeit wurde erfolgreich und kontinuierlich eine große Anzahl von sehr gu-ten, aktiven SERS-Substraten mit Hilfe der Sol-Gel-Technik hergestellt. An diesen Substraten wurde eine Reihe von SERS-Spektren sowohl für einzeln adsorbierte PAHs, als auch für Mi-schadsorbate solcher Verbindungen gemessen und analysiert. Durch Vergleiche zwischen SERS-Spektren einzelner PAHs und Mischungen derselben bzw. Mischungen von PAHs und anderen Verbindungen konnten experimentell unter Benutzung der hier vorgestellten sog. in-tensity-ratio -Methode und unter Zugrundelegung von Langmuir-Hinshelwood-Adsorptions-Isothermen PAH-Konzentrationen sowohl in Lösungen einzelner PAHs als auch in Lösungen von Gemischen erfolgreich ermittelt werden. Dabei konnte bei der Analyse der Spektren be-stimmter einzeln adsorbierter PAHs die Empfindlichkeitsgrenze bis in den ppt-Bereich abge-senkt werden. Somit liefert die hier vorgelegte experimentelle Untersuchung Beiträge, die für die Entwick-lung einer auf SERS beruhenden, empfindlichen Nachweismethode zur quantitativen in-situ Bestimmung von PAHs in Seewasser bedeutsam sind, und die daher nicht nur wissenschaftli-ches Interesse beanspruchen, sondern die auch von praktischem Nutzen für den Umweltschutz sein dürften.
The present research work is devoted to the elaboration of a new, sensitive and effective method for the detection and the quantitative determination of the polycyclic aromatic hydro-carbons (PAHs) in sea-water based on the application of the surface-enhanced Raman scat-tering (SERS) technique. An in-situ measurement of the PAHs concentrations in the natural marine environment is of great practical significance since several of the usually present PAHs do or might cause cancer on animals and humans. According to the International Environmental Standards the danger-ous PAH concentrations that is the concentrations to be determined are extremely low. There-fore, a detection method is necessary, not only applicable in the laboratory, but exhibiting a very high sensitivity also in-situ under the harsh conditions found in the marine surroundings. A method meeting all these requirements is the SERS technique based on the enhancement of the Raman light scattering by organic molecules adsorbed on metal surfaces. Besides the fea-tures of the measuring equipment the standard optical and spectroscopic systems as well as the core instrument with the optode the quality of the SERS substrates plays a key role for obtaining the required high sensitivity and reliability in the measurements. This work has succeeded in fabricating constantly a large number of very good active SERS substrates. Using such substrates a series of SERS spectra of separate PAHs as well as of dif-ferent mixtures of these compounds have been measured and analysed. From the analysis of the SERS spectra of the single PAHs the limits of detection of some PAHs in the ppt range have been reached. By the comparison of the SERS spectra of related compounds and mix-tures the influence of some PAHs on the SERS spectra of others was investigated. These in-formations were used in the analysis of the SERS spectra of the mixtures. The quantitative determination of the concentrations of the PAHs in the solutions containing their mixtures as well as the mixtures of PAHs and other organic compounds has been also realized on the basis of the treatment of experimentally measured SERS spectra with the ap-plication of the so-called intensity ratio method proposed in this work on the basis of the Langmuir-Hinshelwood approach. In brief, the present experimental work is a contribution to the development of the SERS tech-nique for the in-situ measurements of the PAHs with very low concentrations in sea-water. That perspective work has been started and will have practical significance for the environmental protection.
URI: urn:nbn:de:kobv:83-opus-7978
http://depositonce.tu-berlin.de/handle/11303/1193
http://dx.doi.org/10.14279/depositonce-896
Exam Date: 27-Jan-2004
Issue Date: 11-Mar-2004
Date Available: 11-Mar-2004
DDC Class: 530 Physik
Subject(s): Oberflächenverstärkte Raman Streuung (SERS)
Herstellung von SERS Substraten
Nachweisgrenze von ausgewählten polycyclischen aromatischen Kohlenwas
Surface-enhanced Raman scattering (SERS)
SERS substrate production
Detection limit of selected polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) in sea-water
Usage rights: Terms of German Copyright Law
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