Please use this identifier to cite or link to this item: http://dx.doi.org/10.14279/depositonce-10927
For citation please use:
Main Title: Zeitaufgelöste Dynamik von Clustern in intensiven extrem ultravioletten Doppelpulsen
Translated Title: Time-resolved dynamics of clusters in intense extreme ultraviolet double-pulses
Author(s): Sauppe, Mario
Advisor(s): Möller, Thomas
Rupp, Daniela
Referee(s): Möller, Thomas
Rupp, Daniela
Issendorf, Bernd von
Granting Institution: Technische Universität Berlin
Type: Doctoral Thesis
Language Code: de
Abstract: With their brilliant short-wavelength light pulses, free-electron lasers (FEL) enable an unique insight into the interaction of light and matter. By recording scattering patterns, coherent diffractive imaging allows to image and investigate single nanometer-sized particles. If such an intense light pulse intersects with a nanoparticle, it will be ionized multiple times and a sequence of mainly non-linear processes is initiated. In particular, the particle will expand, which may extend over several time scales and finally leads to complete fragmentation, accompanied by relaxation processes like electron-ion recombination. A time-resolved investigation can be achieved with two light pulses, whereby the pump pulse starts the dynamics and the probe pulse samples it. To generate two light pulses with an adjustable time delay of up to half a nanosecond, in this thesis, the split-and-delay unit „Delay Stage for CAMP“ (DESC) was set up at the „Free-Electron Laser in Hamburg“ (FLASH) of the „Deutsches Elektronen-Synchrotron“ (DESY). With this it was possible to investigate the non-linear interaction in xenon clusters in a time-resolved manner. For this purpose, at a wavelength of 13.5nm ( ≙ 91.8eV) scattering patterns of xenon cluster were recorded with the novel experimental concept „X-Ray-Movie-Camera“. Here a scattering pattern of an original xenon cluster with the pump pulse and a scattering pattern of the light induced dynamics in the same cluster was imaged with the probe pulse. The measurement of pairs of scattering patterns demonstrates the success of this new experimental approach. Further, at lower power densities, where a scattering pattern can just be detected, even 650ps after the pump pulse intact xenon clusters without any sign of expansion were abserved. At higher power densities, also fragmenting clusters could be imaged. Also it was possible to record time-resolved averaged ion spectra for several smaller cluster sizes and to follow the recombination and expansion behaviour on a currently unexplored time scale. A with the time delay increasing mean charge state was observed, which suggest a reduced recombination due to the expansion initiated by the pump pulse. Signs of recombination were still found at maximum time delay and allow to conclude the incomplete fragmentation of the cluster. This further enables the detection of higher charge states, which apparently preferentially recombine and otherwise remain hidden when excited with a single light pulse. The investigation of the kinetic energies of the ions in particular permits an insight into the interplay of expansion and recombination. With the X-Ray-Movie-Camera a novel method for the investigation of light-matter interaction in single nanoparticles has been developed. In combination with the double pulses from DESC, it can be traced over many time scales.
Mit ihren brillanten kurzwelligen Lichtpulsen ermöglichen Freie-Elektronen-Laser (FEL) einen einzigartigen Einblick in die Wechselwirkung von Licht und Materie. Mittels kohärenter Lichtstreuung gelingt es durch die Aufnahme von Streubildern einzelne Nanometer große Partikel abzubilden und zu untersuchen. Trifft solch ein intensiver Lichtpuls auf einen Nanopartikel, wird dieser vielfach ionisiert und eine Folge großteils nichtlinearer Prozesse initiiert. Insbesondere kommt es zur Expansion, die mehrere Zeitskalen überdauern kann und letztlich zur vollständigen Fragmentation führt, begleitet von Relaxationsprozessen wie Elektron-Ion-Rekombination. Eine zeitaufgelöste Untersuchung ist mit zwei Lichtpulsen möglich, wobei der Pumppuls die Dynamik startet und der Probepuls diese abfragt. Zur Erzeugung zweier Lichtpulse mit einer einstellbaren Zeitverzögerung von bis zu einer halben Nanosekunde wurde in dieser Arbeit die Strahlteiler- und Verzögerungseinheit „Delay Stage for CAMP“ (DESC) am „Free-Electron Laser in Hamburg“ (FLASH) beim „Deutschen Elektronen-Synchrotron“ (DESY) aufgebaut. Mit dieser ist es gelungen, die nichtlineare Wechselwirkung in Xenonclustern zeitaufgelöst zu untersuchen. Dazu wurde bei 13,5nm Wellenlänge ( ≙ 91,8eV) mit dem neuartigen experimentellen Konzept „X-Ray-Movie-Camera“ mit dem Pumppuls ein Streubild eines ursprünglichen Xenonclusters und mit dem Probepuls ein Streubild von der lichtinduzierten Dynamik in demselben Cluster aufgezeichnet. Anhand der Streubildpaare der Xenoncluster kann zum einen der Erfolg dieses neuen experimentellen Ansatzes belegt werden. Zum anderen wird beobachtet, dass bei niedrigen Leistungsdichten, mit denen gerade noch ein Streubild detektiert werden kann, einige Xenoncluster auch 650ps nach dem Pumppuls noch weitgehend intakt sind und dass es bei diesen keine Anzeichen einer Expansion gibt. Bei höheren Leistungsdichten konnten auch fragmentierende Cluster abgebildet werden. Weiterhin ist es gelungen, für mehrere kleinere Clustergrößen zeitaufgelöste gemittelte Ionenspektren aufzuzeichnen und das Rekombinations- und Expansionsverhalten auf einer bisher unerforschten Zeitskala zu verfolgen. Es lässt sich mit der Zeitverzögerung ein zunehmender mittlerer Ladungszustand beobachten, der auf eine verminderte Rekombination infolge der durch den Pumppuls initiierten Expansion schließen lässt. Rekombination wird aber auch noch bei maximaler Zeitverzögerung beobachtet, was eine unvollständige Fragmentation der Cluster folgern lässt. Hiermit gelingt auch der Nachweis höherer Ladungszustände, die offenbar bevorzugt rekombinieren und bei Anregung mit nur einem Lichtpuls verborgen bleiben. Die Untersuchung der kinetischen Energien der Ionen erlaubt insbesondere einen Einblick in das Wechselspiel von Expansion und Rekombination. Mit der X-Ray-Movie-Camera ist eine neuartige Methode zur Untersuchung der Licht-Materie-Wechselwirkung in einzelnen Nanopartikeln entwickelt worden. Zusammen mit den Doppelpulsen von DESC kann diese über viele Zeitskalen verfolgt werden.
URI: https://depositonce.tu-berlin.de/handle/11303/12053
http://dx.doi.org/10.14279/depositonce-10927
Exam Date: 6-Nov-2020
Issue Date: 2020
Date Available: 22-Dec-2020
DDC Class: 530 Physik
Subject(s): Licht-Materie-Wechselwirkung
Xenoncluster
XUV
zeitaufgelöst
Freie-Elektronen-Laser
Strahlteiler- und Verzögerungseinheit
kohärente Lichtstreuung
Ionenspektroskopie
light-matter-interaction
extreme ultraviolet radiation
time-resolved
free-electron laser
Split-and-Delay unit
coherent diffraction imaging
ion spectroscopy
License: https://creativecommons.org/licenses/by/4.0/
Appears in Collections:FG Cluster und Nanokristalle » Publications

Files in This Item:
sauppe_mario.pdf
Format: Adobe PDF | Size: 56.25 MB
DownloadShow Preview
Thumbnail

Item Export Bar

This item is licensed under a Creative Commons License Creative Commons