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Main Title: Numerical and analytical studies of kinetics, equilibrium, and stability of the chemical reaction fronts in deformable solids
Translated Title: Numerische und analytische Untersuchungen zur Kinetik, zum Gleichgewicht und zur Stabilität chemischer Reaktionsfronten in verformbaren Festkörpern
Author(s): Morozov, Aleksandr
Advisor(s): Müller, Wolfgang H.
Freidin, Alexander
Referee(s): Müller, Wolfgang H.
Freidin, Alexander
Eremeev, Victor
Altenbach, Holm
Granting Institution: Technische Universität Berlin
Type: Doctoral Thesis
Language Code: en
Abstract: In the present work, a chemical reaction between a solid and a diffusing constituent is considered. Many experimental observations show a coupling between mechanical stresses and the kinetics at a chemical reaction interface that propagates in a deformable solid. In general, two major processes control the chemical reaction: diffusion of a reactant through the reacted material and the consumption of the diffusing reactant by a chemical reaction. Mechanical tresses may affect the reaction front propagation via the direct influence on the diffusion process, the reaction rate, or both. The reaction localized at a sharp interface is considered. The kinetics of the interface is modeled by using the chemical affinity tensor concept, which, in a thermodynamically consistent way, couples mechanical stresses and the chemical reaction rate. The tensorial nature of the affinity tensor follows from the fact that the reaction occurs at the oriented surface element. The chemical interface can be retarded or even blocked by mechanical stresses. When modeling the moving interface, especially when approaching the blocking position, the question of stability arises naturally. A kinetic stability approach for the analytical stability analysis of interfaces at a chemical equilibrium is formulated and applied in several examples. A finite element procedure for numerical simulations of the reaction front propagation is developed based on remeshing algorithms. In order to check as to whether the numerical procedure can be used for the stability analysis of the interface, several problems are examined numerically, and the results are verified with analytical solutions and predictions of stability. Also, the developed procedure is cross-validated with another numerical method for simulating the moving interface, namely CutFEM. The last part of the manuscript reports experimental findings of IMC growth in microchips during a high-temperature storage test. The growth kinetics is modeled by applying a continuum model based on the chemical affinity tensor. By evaluating and combining a real experiment with theory, values for the diffusion coefficient and the chemical reaction constants are obtained. These values demonstrate the consistency of the developed theoretical models.
In dieser Arbeit wird die chemische Reaktion zwischen einem Festkörper und einem diffundierenden Anteil untersucht. Viele experimentelle Beobachtungen zeigen eine Kopplung der mechanischen Spannungen mit der Kinetik an der chemischen Reaktionsfläche auf, die sich in einem verformbaren Festkörper ausbreiten kann. Hauptsächlich steuern zwei Prozesse die chemische Reaktion: die Diffusion eines Reaktionspartners innerhalb des reagierenden Materials und die Umsetzung des diffundierenden Reaktionspartners aufgrund der chemischen Reaktion. Die mechanischen Spannungen können somit eine direkte Auswirkung auf die Ausbreitung der Reaktionsfront haben, indem sie entweder den Diffusionsprozess beeinflussen, oder indem sie die Reaktionsgeschwindigkeit manipulieren, wobei auch beides gleichzeitig möglich ist. Der Reaktionsvorgang an einer ausgezeichneten Grenzschicht wird untersucht. Die Kinetik der Grenzschicht wird mit Hilfe des Konzeptes des chemischen Affinitätstensors modelliert, der, aufbauend auf den thermodynamischen Grundgesetzen, die mechanischen Spannungen mit der chemischen Reaktionsgeschwindigkeit in Verbindung setzt. Der Affinitätstensors orientiert sich am entsprechenden Oberflächenelement, an dem der Reaktionsvorgang stattfindet. Die Ausbreitung der chemischen Grenzschicht kann durch die mechanische Beanspruchungen behindert oder sogar komplett blockiert werden. Bei der Modellierung der sich bewegenden Grenzschicht, insbesondere beim Erreichen der Blockade, stellt sich die Frage nach der Stabilität. Ein kinetischer Ansatz für die analytische Stabilitätsuntersuchung von Grenzschichten im chemischen Gleichgewicht wird formuliert und in mehreren Beispielen angewendet. Ein Finite-Elemente-Verfahren zur numerischen Simulation der Ausbreitung der Reaktionsfront wird mit Hilfe von Algorithmen zur Wiedervernetzung entwickelt. Um zu prüfen, ob das numerische Verfahren für die Stabilitätsanalyse an den Grenzschichten hinreichend genau ist, werden verschiedene Problemstellungen auch numerisch untersucht. Diese Ergebnisse werden mit den analytischen Lösungen und den Stabilitätsvorhersagen bestätigt. Zusätzlich wird das entwickelte Verfahren zur Simulation der Ausbreitung der sich bewegenden Grenzschicht auch mit einer anderen numerischen Methode, der sogenannten CutFEM, validiert. Im letzten Teil der Arbeit werden experimentelle Neuheiten des IMC-Wachstums in Mikrochips während eines Hochtemperatur-Storage-Tests vorgestellt. Die Kinetik des Wachstums wird mit Hilfe eines Kontinuumsmodells, das auf dem chemischen Affinitätstensor basiert, nachgestellt. Durch die Auswertung und Kombination von realen Experimenten mit der Theorie, werden der Diffusionskoeffizient und die Konstanten der chemischen Reaktion genau bestimmt. Diese Werte zeigen die Konsistenz der entwickelten theoretischen Modelle.
URI: https://depositonce.tu-berlin.de/handle/11303/12583
http://dx.doi.org/10.14279/depositonce-11392
Exam Date: 22-Dec-2020
Issue Date: 2021
Date Available: 4-Mar-2021
DDC Class: 531 Klassische Mechanik, Festkörpermechanik
Subject(s): chemical affinity tensor
sharp interface stability
reaction front kinetics
numerical simulation
IMC growth
chemischer Affinitätstensor
Stabilitätsuntersuchung von Grenzschichten
Kinetik der Reaktionsfront
numerische Simulation
IMC-Wachstum
Sponsor/Funder: DFG, 386355213, Mechanochemistry of advanced anode designs in Li-ion batteries
License: https://creativecommons.org/licenses/by/4.0/
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