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Main Title: Optical characterization of gold-induced nanowires on vicinal silicon surfaces and interaction with organic molecules
Translated Title: Optische Charakterisierung von Gold-Nanodrähten auf gestuftem Silizium und Wechselwirkung mit organischen Molekülen
Author(s): Plaickner, Julian
Advisor(s): Esser, Norbert
Referee(s): Esser, Norbert
Geurts, Jean
Hildebrandt, Peter
Granting Institution: Technische Universität Berlin
Type: Doctoral Thesis
URI: https://depositonce.tu-berlin.de/handle/11303/13092
http://dx.doi.org/10.14279/depositonce-11888
License: https://creativecommons.org/licenses/by-nc-sa/4.0/
Abstract: Novel materials formed by low-dimensional metallic chains on vicinal Si(hhk) surfaces give rise to particular effects as electron correlations, one-dimensional conductance, spin chains, and metal-insulator transitions. These effects are of high interest in fundamental research and may form the core of new technological applications in fields such as quantum computing and spintronics. The combination of these materials with organic molecules in hybrid metal-organic nanostructures represents an additional step towards the controlled manipulation of matter within the bottom-up approach, and further extends their application range, e.g. for the development of novel biosensing concepts. However, further investigations are required to understand the fundamental properties of these materials and to explore their potential for the application in future technologies. Atomic Au chains are known to form by self-assembly on vicinal Si(hhk) surfaces. With a width of one or two atoms, they represent the smallest possible nanowires, making them a model system to investigate electron correlation effects. The aim of this thesis is the characterization of these surfaces in order to address the question of the correlation between structure and electronic properties. Furthermore, the origin of observed phase transitions on such interfaces, and the functionalization with hydrogen and organic adsorbates are examined. Raman Spectroscopy and Reflection Anisotropy Spectroscopy (RAS), in combination with ab-initio calculations, are applied to investigate these effects. On the base of a systematic comparison of Raman spectra of four different Si(hhk)-Au surfaces, a general classification of vibrational modes according to their activation mechanism is proposed. The spectroscopic investigation of the Si(553)-Au surface at different temperatures, in combination with hydrogen doping, helped to elucidate the phase transition mechanism as local charge transfer between Au chains and Si step edge atoms. Hydrogen adsorption on the Si step edges turns out to be a versatile tool to control the electronic properties of the surface, and to influence the optimal adsorption sites of small organic adsorbates. Toluene-3,4-dithiol (TDT) molecules on Ag islands are investigated with surface-enhanced Raman spectroscopy as route towards new surface functionalization possibilities. In conclusion, the results of this thesis illustrate new possibilities to use low-dimensional gold chains on vicinal Si(hhk) as functional surfaces. Raman spectroscopy, in combination with first-principles calculations, has proven to be a powerful tool for investigating surface structures and for monitoring phase transitions. This approach shows great potential due to its applicability to a broad class of surfaces and opens new routes for further research.
Neuartige Materialien, die aus niederdimensionalen metallischen Ketten auf gestuftem Silizium bestehen, erzeugen besondere Effekte, z.B. elektronische Korrelationen, eindimensionale Leitfähigkeit, Spin Ketten und Metall-Isolator Übergänge. Diese Effekte sind für die Grundlagenforschung von bedeutendem Interesse und könnten gleichzeitig die Basis für neue technologische Anwendungen in den Bereichen der Quantencomputer und der Spintronik schaffen. Die Kombination aus diesen Materialien und organischen Molekülen in hybriden metallorganischen Nanostrukturen bietet einen weiteren Schritt für die kontrollierte Manipulation der Materie nach dem sogenannten Bottom-up Ansatz und erweitert zugleich den Anwendungsbereich, z.B. für die Entwicklung von Biosensoren. Es sind jedoch weitere Untersuchungen erforderlich, um die grundlegenden Eigenschaften dieser Materialien zu verstehen und deren Potential für zukünftige Technologien einzuordnen. Atomare Goldketten entstehen per Selbstorganisation auf vizinalen Si(hhk) Oberflächen. Mit einer Breite von einem oder zwei Atomen stellen sie die kleinsten Nanodrähte dar und sind damit ein Modellsystem zur Untersuchung von Elektronenkorrelationseffekten. Das Ziel dieser Arbeit ist die Charakterisierung dieser nanostrukturierten Oberflächen um die Frage der Korrelation zwischen strukturellen und elektronischen Eigenschaften zu vertiefen. Weiterhin werden die Entstehung vermuteter Phasenübergänge, die Funktionalisierung mit Wasserstoff und organischen Adsorbaten untersucht. Ramanspektroskopie, Reflektionsanisotropiespektroskopie (RAS) und ab-initio Rechnungen werden eingesetzt um die erwähnten Phänomene zu untersuchen. Basierend auf einem systematischen Vergleich der Raman Spektren von vier verschiedenen Si(hhk)-Au Oberflächen wird eine allgemeine Klassifizierung der Schwingungsmoden nach ihrem Aktivierungsmechanismus vorgeschlagen. Die spektroskopische Untersuchung der Si(553)-Au Oberfläche bei unterschiedlichen Temperaturen, in Kombination mit den Wasserstoffexperimenten, hat zur Aufklärung des Phasenübergangsmechanismus geführt, der auf einem lokalen Ladungstransfer zwischen Goldketten und Stufenkanten beruht. Die Passivierung der Stufenkanten mit Wasserstoff hat sich als vorteilhafte Methode herausgestellt, sowohl für die Kontrolle der elektronischen Eigenschaften der Si(553)-Au Oberfläche als auch für die Beeinflussung der optimalen Adsorptionsstellen kleiner organischer Adsorbate. Toluene-3,4-dithiol (TDT) Moleküle auf Silberinseln werden mit oberflächenverstärkter Ramanspektroskopie untersucht und als Weg zu neuen Funktionalisierungsmöglichkeiten von Oberflächen betrachtet. Zusammenfassend zeigen die Ergebnisse dieser Arbeit neue Möglichkeiten, niederdimensionale Goldketten auf gestuftem Silizium als funktionelle Oberflächen zu verwenden. Ramanspektroskopie, kombiniert mit Rechnungen, hat sich als erfolgreiches Werkzeug zur Untersuchung von Oberflächenstrukturen und Phasenübergängen erwiesen. Dieser Ansatz weist aufgrund seiner Anwendbarkeit auf eine breite Klasse von Oberflächen ein großes Potential auf und eröffnet neue Wege für zukünftige Forschung.
Subject(s): gold nanowires
Raman spectroscopy
phase transitions
hydrogen adsorption
Toluene-3,4-dithiol
Gold-Nanodrähte
Raman Spektroskopie
Phasenübergänge
Wasserstoffadsorption
Issue Date: 2021
Date Available: 28-Jun-2021
Exam Date: 16-Jun-2020
Language Code: en
DDC Class: 530 Physik
TU Affiliation(s): Fak. 2 Mathematik und Naturwissenschaften » Inst. Festkörperphysik » FG Optische Charakterisierung von Halbleitern
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