Please use this identifier to cite or link to this item: http://dx.doi.org/10.14279/depositonce-1112
Main Title: Electron correlation in multiple ionization of atoms and molecules by intense ultra-short laser pulses
Author(s): Eremina, Ekaterina
Advisor(s): Sandner, Wolfgang
Granting Institution: Technische Universität Berlin, Fakultät II - Mathematik und Naturwissenschaften
Type: Doctoral Thesis
Language: English
Language Code: en
Abstract: Es wurde die Ionisationsdynamik der Atome Ar und Ne als auch die der Moleküle N2 und O2 in intensiven ultrakurzen Laserpulsen mittels hochdifferentieller Elektron-Ion-Koinzidenz-Impulsspektroskopie untersucht. Das Hauptziel der Arbeit ist, den detaillierten Ionisationsmechanismus der nichtsequentiellen Doppelionisation (NSDI) und den Einfluss der atomaren und molekularen Strukturen auf die Impulskorrelation der Photoelektronen nach der NSDI zu verstehen. Die experimentellen Ergebnisse für Ne lassen sich gut durch den Mechanismus der instantanen rückstreuinduzierten Elektronenstoßionisation erklären, während für Ar die Annahme eines zusätzlichen Ionisationskanals notwendig ist. Das wahrscheinliche Szenario für diesen Mechanismus ist die instantane Elektronenstoßanregung des einfachgeladenen Ions mit folgender Ionisierung durch das elektrische Feld der Lichtwelle. Mit abnehmender Lichtintensität wird der Beitrag dieses Ionisationsmechanismus zu der Impulskorrelation der Photoelektronen größer. Die detaillierte Analyse der Elektronimpulsverteilungen für Ar und Ne deutet auf einen wesentlichen Einfluss des elektrischen Feldes der Lichtwelle zum Zeitpunkt des Elektronenstoßprozesses der NSDI hin. Für N2 und O2 wurden sehr unterschiedliche Elektron-Elektron-Impulskorrelationen gefunden. Beide Moleküle zeigen neue Charakteristiken, die für Atome nicht gefunden wurden. Die Rolle der zwei Kerne zeigt sich in dem Vergleich des N2-Moleküls und des Ar-Atoms, beide mit ähnlichen Ionisiationspotentialen, bei gleicher Lichtintensität. Um die Relevanz der Elektronenstoßionisation für die Moleküle N2 and O2 zu testen, wurde eine semiklassische Methode eingesetzt, die auf dem Rückstreumodel basiert. Die Modellrechnung berücksichtigt die Symmetrie des mit einem Valenzelektron besetzten molekularen Anfangszustands. Die Rechnung reproduziert qualitativ die wesentlichen Ergebnisse des Experiments. Daraus lassen sich zwei wichtige Schlüsse ziehen. Erstens, instantane Elektronenstoßionisation scheint der allgemeine Mechanismus der NSDI zu sein, sowohl für Atome als auch für Moleküle. Zweitens, die molekulare Struktur hat entscheidenden Einfluss auf die Impulskorrelation der Photoelektronen nach der NSDI. Es wurde herausgefunden, dass die bindende Symmetrie des molekularen Anfangszustandes den inelastischen Elektronenrückstoss stark modifiziert, während die antibindende Symmetrie hauptsächlich das Elektronentunneln in der erste Stufe der NSDI beeinflusst. In beiden Fällen kann der Vorgang als Interferenzeffekt der beiden beteiligten Elektronen interpretiert werden: sowohl zum Zeitpunkt des Rückstoßes des emittierten Elektronenwellenpakets mit dem gebundenen Elektron als auch im Endzustand der beiden Photoelektronen.
The ionization dynamics of Ar and Ne atoms as well as N2 and O2 molecules in intense ultra-short laser pulses has been investigated by means of highly differential correlated electron-ion momentum spectroscopy. The main goal was to understand the detailed mechanism behind Non-Sequential Double Ionization (NSDI) and the in uence of the atomic and molecular structure on the final electron-electron momentum correlation after NSDI. The experimental results for Ne can be well understood within the nstantaneous rescattering-induced electron impact ionization mechanism, while for Ar the assumption of an additional ionization channel is necessary. For the latter the likely scenario is electron impact excitation of the singly charged ion with subsequent electric field ionization. The role of this mechanism in the NSDI process increases with decreasing light intensity. The detailed analysis of the final electron momentum distributions for Ar and Ne shows that the electric field of the light wave essentially in uences the recollision process in NSDI. Significantly different electron-electron momentum correlations are found for N2 and O2. Both molecules show new features which are not observed for atoms. The comparison of the N2 molecule and Ar atom, both having a comparable ionization potential, at similar light intensities reveals the effect of the two nuclei. A semiclassical analysis based on the rescattering model has been applied to the N2 and O2 molecules in order to test the applicability of the electron impact ionization mechanism. The model calculation includes the symmetry of the initial molecular state occupied by the active valence electron. The results of this calculation qualitatively reproduce the main features found in the experiment. Two important conclusions can be drawn. First, electron recollision seems to be the general mechanism of NSDI for both atoms and molecules. Second, the molecular structure decisively in uences the final electron-electron momentum correlation after NSDI. It has been found that the bonding symmetry of the initial state of the molecule strongly modifies the inelastic electron recollision. In contrast, the antibonding symmetry mainly affects the first stage of NSDI during the electron transition to the ionization continuum via tunneling. This can be interpreted as interference effects of the emitted electronic wave packet with the bound electron at the instant of recollision as well as in the final state of the two photoelectrons.
URI: urn:nbn:de:kobv:83-opus-10099
http://depositonce.tu-berlin.de/handle/11303/1409
http://dx.doi.org/10.14279/depositonce-1112
Exam Date: 25-Apr-2005
Issue Date: 15-Jun-2005
Date Available: 15-Jun-2005
DDC Class: 530 Physik
Subject(s): Elektronenkorrelation
Intensive ultrakurze Laserpulse
Ionisationsdynamik
Nichtsequentielle Doppelionisation
Rückstreuung
Electron correlation
Intense ultra-short laser pulses
Ionization dynamics
Non-sequential double ionization
Rescattering
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