Please use this identifier to cite or link to this item: http://dx.doi.org/10.14279/depositonce-1138
Main Title: Entfernung von Sulfamethoxazol in der Bodenpassage
Translated Title: Removal of Sulfamethoxazole in Soil Passage
Author(s): Baumgarten, Benno
Advisor(s): Jekel, Martin
Granting Institution: Technische Universität Berlin, Fakultät III - Prozesswissenschaften
Type: Doctoral Thesis
Language: German
Language Code: de
Abstract: Der sulfonamidische Wirkstoff Sulfamethoxazol (SMX) ist das einzige Antibiotikum, welches neben dem Auftreten in Kläranlagenablauf und Oberflächenwasser auch in Grund- und Trinkwasserproben gefunden wird. Als Vertreter der Spurenstoffe, die insbesondere dann Anlass zur Sorge geben, wenn Wasserkreisläufe teilweise geschlossen sind, ist SMX aufgrund der unbekannten Summen- und chronischen Wirkungen sowie dem Vermeidungsgebot anthropogener Stoffe im Wasserkreislauf unerwünscht. Die redox-sensitive Entfernung von SMX in der Bodenpassage wurde in einem System von Laborsäulen über 56 Monate unter variierenden Bedingungen untersucht. Die durchgeführte Langzeitstudie liefert neue Erkenntnisse zu Verhalten und Verbleib von SMX und das differenzierte Verhalten konnte in Laboruntersuchungen dem Einfluss einzelner Parameter unter definierten Bedingungen zugeordnet werden. Widersprüchliche Aussagen vorangegangener Feld- und Laborstudien konnten auf die im Rahmen der vorliegenden Arbeit identifizierten Schlüsselparameter Startkonzentration, Redoxpotenzial und Adaptionszeit zurückgeführt und damit erklärt werden. Es wurde gezeigt, dass eine effektive Entfernung von SMX sowohl unter aeroben als auch unter anoxischen und anaeroben Bedingungen bis auf Restkonzentrationen von <60 ng/L möglich ist. Sie erfolgt unter Laborbedingungen im Aeroben effektiver als unter anoxischen Bedingungen; im Anaeroben kann das gleiche Niveau wie unter aeroben Bedingungen erreicht werden. Eine erhöhte Startkonzentration von SMX sorgt dabei für eine weitergehende Entfernung. Über die kinetische Auswertung konnten redoxabhängige Verschwindenszeiten (Dissipation time) für 50 % der Startkonzentration ermittelt werden, die anoxisch 91 Tage erreichten. Es sollte daher auch in der realen Bodenpassage eine Verweilzeit von mehreren Wochen bis zu Monaten ermöglicht werden, um die Transformation von SMX und anderer schwer abbaubarer Stoffe zu gewährleisten. Bis zum Einsetzen der SMX-Transformation, für die, wie gezeigt wird, ein cometabolischer Mechanismus ausgeschlossen werden kann und die folglich durch spezifisch angepasste Mikroorganismen erfolgt, ist eine erhebliche Adaptionszeit von bis zu 24 Monaten erforderlich, bevor ein stationärer Zustand erreicht wird. Diese Zeit muss auch für neue Bodenpassagen oder bei variierender Qualität des Rohwassers berücksichtigt werden, um das Potenzial zur Entfernung schwer abbaubarer Spurenstoffe vollständig zu entwickeln. Aufgrund der erforderlichen Adaptionszeit sind Langzeitstudien unter Berücksichtigung der benannten Schlüsselparameter notwendig, um Ergebnisse von praktischer Relevanz zur Entfernbarkeit von Spurenstoffen in mikrobiologischen Systemen zu gewinnen. Sediment-Wasser-Tests, für die eine spezielle Vorgehensweise entwickelt wurde, können nur eingesetzt werden, um Trends vorherzusagen.
The sulfonamide compound sulfamethoxazole (SMX) is the only antibiotic not only found in considerable concentrations in wastewater treatment plant effluents and surface waters, but also in groundwaters and bank filtrate samples. Where water contains persistent compounds and water cycles are partially closed, the migration of micropollutants like SMX from wastewater to water used for drinking water purification via bank filtration or aquifer recharge becomes a topic of concern. Because of unknown chronic and sum effects and due to the general undesirability of anthropogenic compounds in the water, SMX is subject to a number of studies. The redox-sensitive removal of SMX was investigated in lab columns system over 56 months under varying conditions. New insights in behavior and fate of SMX are provided by the conducted long term study, in which the complex behavior could be assigned to single parameters under well defined conditions. Contradictory results, which have been reported up to now from studies at field sites and from laboratory studies, could be explained and ascribed to the key parameters initial concentration, redox potential, and adaptation time, which were identified in the presented work. Thus, the appropriate selection of these parameters with strong influence on SMX degradation is essential. It has been shown, that an effective removal of SMX down to concentrations below 60 ng/L is possible under aerobic as well as under anoxic and anaerobic conditions. Under lab conditions biodegradation is more effective with aerobic infiltration than with anoxic one, whereas strongly anaerobic conditions can lead to the same removal as reported for the aerobic case. An elevated initial concentration leads to an enhanced removal. Redox-sensitive dissipation time for 50 % of the initial concentration could be derived from kinetic analysis of the determined data. It reaches 91 days in the anoxic experiment. Therefore a retention time of months to years has to be provided at real subsoil passage sites to ensure the transformation of SMX and likely other poorly degradable compounds. It took a considerable long adaptation time of up to 24 months until transformation of SMX, which can be assigned to specifically adapted microorganisms and not to cometabolic mechanisms, reached a stable level. To develop the complete potential for removal of poorly degradable micropollutants, this has to be considered also for new bank filtration and groundwater recharge sites as well as for possibly varying raw water quality. Due to this long adaptation time, long term studies taking into account the named key parameters are necessary, to obtain results of practical relevance for the removal of micropollutants in microbial systems. Sediment-Water-Batch-Tests, for which a special procedure has been developed, are only suitable to predict qualitative trends.
URI: urn:nbn:de:kobv:83-opus-40397
http://depositonce.tu-berlin.de/handle/11303/1435
http://dx.doi.org/10.14279/depositonce-1138
Exam Date: 7-Mar-2013
Issue Date: 21-Jun-2013
Date Available: 21-Jun-2013
DDC Class: 620 Ingenieurwissenschaften und zugeordnete Tätigkeiten
Subject(s): Antibiotika
Bodenpassage
Spurenstoffe
Sulfamethoxazol
Uferfiltration
Antibiotics
Bank Filtration
Micropollutants
Soil Passage
Sulfamethoxazole
Usage rights: Terms of German Copyright Law
Series: ITU-Schriftenreihe
Series Number: 20
ISBN: 978-3-86948-409-9
Notes: Gedruckte Version im Papierflieger Verlag GmbH, Clausthal-Zellerfeld erschienen, ISBN 978-3-86948-409-9, ISSN 1864-5984
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