Please use this identifier to cite or link to this item: http://dx.doi.org/10.14279/depositonce-1145
Main Title: Synthese und Charakterisierung neuartiger Materialien auf der Basis von Oxidnitriden des Tantals
Translated Title: Synthesis and characterization of new materials based on tantalum oxynitrides
Author(s): Schilling, Heikko
Advisor(s): Lerch, Martin
Granting Institution: Technische Universität Berlin, Fakultät II - Mathematik und Naturwissenschaften
Type: Doctoral Thesis
Language: German
Language Code: de
Abstract: In dieser Arbeit wird ein allgemeiner Syntheseweg zur Darstellung von dotierten Tantaloxidnitriden vorgestellt. Die entstandenen Verbindungen wurden durch Röntgen- und Neutronenpulverdiffraktometrie strukturell charakterisiert, wobei in-situ-Hoch-temperaturmessungen Aufschluss über ihre thermischen Eigenschaften geben. Ihre Zusammensetzungen wurden mittels Heißgasextraktion (N/O-Analyse) bestimmt, ihre optischen Eigenschaften anhand von UV/Vis-Spektren untersucht. Als geeigneter Syntheseweg erwies sich die Ammonolyse von röntgenamorphen Mischoxiden, welche durch eine Citrat-Gel-Methode bei niedrigen Temperaturen erhalten werden. Im System Y-Ta-O-N wurden Phasen der Zusammensetzungen YxTa1-x(O,N)y (0,15 ? x ? 0,5; y ? 1,9) mit kubischer Fluorit-Struktur gefunden. Aufgrund des hohen Gehaltes an Anionenleerstellen sind hier günstige Voraussetzungen für eine Anionen-Leitfähigkeit vorhanden. Im System Sc-Ta-O-N wurden kubische Phasen in der Bixbyit-Struktur (Raumgruppe ) gefunden, deren Zusammensetzungen zu ScxTa1-x(O,N)y (0,33 ? x ? 0,75; 1,7 ? y ? 1,9) bestimmt wurden. Phasen mit hohem Stickstoffanteil zeigen eine stark ausgeprägte Bixbyit-Überstruktur und kleinere Gitterparameter a. Die Struktur von Phasen mit geringem Stickstoffanteil nähert sich weitgehend dem Fluorit-Typ an und der Gitterparameter a nimmt größere Werte an. In den Systemen Mg-Ta-O-N und Sc-Ta-O-N wurden Phasen mit Anatas-Struktur der Zusammensetzungen Mg0,05Ta0,95O1,15N0,85 und Sc0,15Ta0,85O1,3N0,7 gefunden. Durch temperaturabhängige Röntgenbeugungsmessungen wurde festgestellt, dass beide Anatas-Phasen metastabil sind und sich thermisch zum Baddeleyit-Typ umwandeln lassen. Die Umwandlungstemperaturen liegen bei ca. 910°C für Mg0,05Ta0,95O1,15N0,85 und bei ca. 1000°C für Sc0,15Ta0,85O1,3N0,7. Ebenso findet die Phasenumwandlung druckinduziert statt. Beide Verbindungen zeigen leuchtende Farben: Mg0,05Ta0,95O1,15N0,85 orange und Sc0,15Ta0,85O1,3N0,7 gelb. Anhand von UV/Vis-Spektren wurden ihre Absorptionskanten zu 585 bzw. 560 nm bestimmt. Daraus ergeben sich elektronische Bandlücken von 2,1 eV bzw. 2,2 eV. Ta3N5 lässt sich in erheblichem Maße mit Mg/O und Sc/O dotieren. In das Kationengitter ließen sich bei gleichzeitigem Austausch von Nitridionen durch Oxidionen im Anionengitter 10 Kationen-% Mg bzw. 35 Kationen-% Sc einbauen. Die Auswirkung dieser Dotierung auf die optischen Eigenschaften wurde mittels UV/Vis-Spektroskopie untersucht. Im System Ta-O-N wurde eine bislang unbekannte Phase gefunden. Die ermittelte Struktur entspricht weitgehend der von VO2(B). Es handelt sich möglicherweise um eine neue Modifikation von TaON neben dem bekannten ?-TaON. Bei ca. 900°C findet eine Phasenumwandlung zu ?-TaON statt.
URI: urn:nbn:de:kobv:83-opus-10366
http://depositonce.tu-berlin.de/handle/11303/1442
http://dx.doi.org/10.14279/depositonce-1145
Exam Date: 27-Jun-2005
Issue Date: 19-Jul-2005
Date Available: 19-Jul-2005
DDC Class: 540 Chemie und zugeordnete Wissenschaften
Subject(s): Tantal Oxidnitrid Fluorit Bixbyit Anatas
Tantalum Oxynitride Fluorite Bixbyite Anatase
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