Please use this identifier to cite or link to this item: http://dx.doi.org/10.14279/depositonce-1189
Main Title: Optical anisotropy and vibrational properties of Sn, In, and Cs nanowires
Translated Title: Optische Anisotropie und vibronische Eigenschaften von Sn, In und Cs Quatendrähten
Author(s): Fleischer, Karsten
Advisor(s): Richter, Wolfgang
Granting Institution: Technische Universität Berlin, Fakultät II - Mathematik und Naturwissenschaften
Type: Doctoral Thesis
Language: English
Language Code: en
Abstract: In der vorliegenden Arbeit wurden die optischen Eigenschaften von Quantendrähten aus den Metallen Sn, In und Cs mit Hilfe der Reflexions Anisotropie Spektroskopie (RAS), sowie zusätzlich deren Schwingungsmoden mit der Ramanspektroskopie untersucht. Die durch selbstorganisiertes Wachstum des metallischen Materials auf sauberen Halbleiteroberflächen präparierten Quantendrähte variieren dabei in Bezug auf das metallische Material, ihrer Länge und vor allem im Durchmesser. Die optischen Eigenschaften der größten untersuchten Quantendrähte konnten mit einfachen Effektiv-Medium Theorien durch die bekannten optischen Eigenschaften des Volumenmaterials beschrieben werden. Für Quantendrähte mit Durchmessern unter 40nm war eine solche Beschreibung dagegen nicht mehr möglich. Stattdessen können die Strukturen in den RAS Spektren durch das Drude Modell freier Elektronen durch Anisotropien in der Plasmafrequenz und der Streurate beschrieben werden. Damit sind Rückschlüsse auf die Anisotropie der Leitfähigkeit möglich. Für zwei der untersuchten Systeme, Sn auf InAs(110) und Pb auf Si(335), konnte gezeigt werden, daß vor allem die Anisotropie in der Streurate zu großen RAS Signalen führt. Diese Anisotropie dominiert im IR Spektralbereich unterhalb von 1\,eV und konnte nur durch den Aufbau eines für den IR-Bereich optimierten RAS Spektrometers gemessen werden. Für den Fall von Quantendrähten mit noch kleinerem Durchmesser (<5nm) ist die Absorption durch die freien Ladungsträger dagegen zunächst vernachlässigbar. Der geringe Beitrag freier Elektronen im Vergleich zu den dominierenden Interbandübergängen, konnte in den RAS Spektren dennoch nachgewiesen werden. In einem der Systeme -- der Si(111)-In:(4x1) Oberfläche -- tritt unterhalb von 120K ein reversibler Phasenübergang in einen halbleitenden Zustand auf. Dieser wurde der inhärenten Instabilität eines eindimensionalen Leiters gegenüber periodischen Verzerrungen des Gitters -- der Peierls Instabilität -- zugeschrieben. Sowohl die Änderungen in der RAS als auch Veränderungen in mikroskopischen Schwingungsmoden der Oberfläche bestätigten dabei das Modell des Peierls Übergangs. Alternative Modelle für diesen Phasenübergang, wie der Übergang von einem thermisch ungeordneten in einen geordneten Zustand, konnten widerlegt werden. Als letztes System wurden Cs-Ketten auf III-V(110) Oberflächen untersucht. Die Elektronendichte ist dort so gering, daß die Drähte auch bei Raumtemperatur keine metallischen Eigenschaften mehr aufweisen. Man spricht auch von einem Mott-Hubbard Isolator. Zwangsläufig treten in den RAS Spektren keine Beiträge freier Ladungsträger auf. Die Präparation der Quantendrähte läßt sich aber dennoch optisch, aufgrund der Sensitivität der RAS gegenüber Veränderungen in der Geometrie der Cs-Ketten und der Cs--Substrat Bindungen, überwachen. Das Ergebnis dieser Arbeit läßt sich daher wie folgt zusammenfassen. Oberflächensensitive optische Messverfahren können nicht nur genutzt werden, um die Präparation von Quantendrähten zu überwachen, sondern auch die diesbezüglichen Strukturmodelle zu bestätigen bzw. zu widerlegen. Die Möglichkeit der in situ Beobachtung eines Oberflächenphasenübergangs mit RAS aber erstmals auch mit Ramanspektroskopie, zeigte sich als wertvolle Ergänzung zum Verständnis solch komplexer Phänomene. Für die Quantendrähte mit Durchmessern oberhalb von 5nm konnte zudem gezeigt werden, daß die RAS eine Möglichkeit zur kontaktlosen Messung der Anisotropie in der Leitfähigkeit der Quantendrähten bietet.
In this work optical properties of Sn, In and Cs nanowires were investigated with reflectance anisotropy spectroscopy (RAS) as well as their vibrational properties with Raman spectroscopy. The nanowires prepared by self organised growth on clean semiconducting surfaces hereby varied in material, length and most important diameter. The optical anisotropy of the largest wires could be described by effective medium theories using only known properties of the bulk metal. For wires with diameter below 40 nm this was not possible. Instead structures in the RAS spectra were attributed to anisotropies in the plasma frequency and scattering rate within the Drude free electron model and conclusions about the anisotropy in conductance were possible. For two investigated systems (Sn/InAs(110) and Pb/Si(335)) it is shown that particularly the anisotropic scattering rate leads to strong RAS signals. The signals mainly occur below 1eV and an IR optimised RAS spectrometer had to be implemented for successful measurements of these conductance anisotropies. For even smaller wires the free electron absorption is small in comparison to the contribution of interband transitions but can nevertheless be identified. In one of these systems -- the Si(111)-In:(4x1) surface -- a reversable phase transition into a semiconducting state occurs. The transition is attributed to the inherent instability of a 1D metal to periodic lattice distortions -- the Peierls instability. Changes in the RAS spectra as well as changes in the surface phonon modes of this surface confirm the existence of such a low temperature Peierls phase. Alternative models for the surface phase transition such as a order-disorder transition could be excluded. The last system investigated were Cs chains on III-V(110) surfaces, which do not show metallic properties due to the low electron density. Such systems are termed Mott-Hubbard insulators. In RAS spectra consequently no free electron contributions are found. Nevertheless the formation of the Cs wires can be controlled optically due to the sensitivity of the RAS to changes in the chain geometry or Cs-substrate bonds. To summarise the results: Surface sensitive optical techniques can not only be used to monitor the growth of nanowires but also provide sensitive test to structural models of the wires itself. The possibility to directly observe surface phase transitions (such as in the case of the Si(111)-In:(4x1) surface) with RAS and for the first time also with Raman spectroscopy was a valuable addition to the understanding of such complex phenomena. For nanowires with diameters above 5nm it was shown furthermore that RAS provides a way of contactless measurements of conductance anisotropies of nanowires.
URI: urn:nbn:de:kobv:83-opus-10906
http://depositonce.tu-berlin.de/handle/11303/1486
http://dx.doi.org/10.14279/depositonce-1189
Exam Date: 29-Jun-2005
Issue Date: 16-Sep-2005
Date Available: 16-Sep-2005
DDC Class: 530 Physik
Subject(s): Anisotropie
Metall
Phononen
Quantendraht
Reflexion
Anisotropy
Metal
Nanowire
Phonon
Reflectance
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