Please use this identifier to cite or link to this item: http://dx.doi.org/10.14279/depositonce-1222
Main Title: Investigations on Environmental Carbons
Translated Title: Untersuchungen an Umwelt-relevanten Kohlenstoffen
Author(s): Müller, Jens-Oliver
Advisor(s): Schlögl, Robert
Granting Institution: Technische Universität Berlin, Fakultät II - Mathematik und Naturwissenschaften
Type: Doctoral Thesis
Language: English
Language Code: en
Abstract: Dieselruße, wie andere Feinpartikel, sind gesundheitsschädliche Stoffe, die, wenn sie in das Lungensystem gelangen, zu einer Irritation des Lungengewebes führen können. Dabei ist anzunehmen, daß die Partikel, umso tiefer in die Lunge eindringen können, je kleiner sie sind. Ferner ist nicht auszuschließen, dass Staubpartikel einen nicht unerheblichen Anteil am Treibhauseffekt haben. Rußpartikel, die bekanntlich aus Kohlenstoff, Sauerstoff und Wasserstoff bestehen, zeigen in der Reaktivität eine deutliche Abhängigkeit von ihrer Mikrostruktur. Dies ist in folgendem Kontext von Vorteil. Sollte in Dieselmotoren eine Abgasreinigung vorgenommen werden, ist es wünschenswert, daß die Rußpartikel schnell zu Kohlenstoffdioxid umgewandelt werden, damit sie nicht in die Atmosphäre gelangen können. In der vorliegenden Arbeit wurden die Morphologie und die Mikrostruktur von Dieselrußpartikeln mittels Transmissionselektronenmikroskopie untersucht. Zusätzlich dazu konnten unter Verwendung der Elektronenenergieverlustspektroskopie Informationen zur vorherrschenden Bindung der Kohlenstoffatome gewonnen werden. Die Oberfläche, die die Schnittstelle zur Umwelt darstellt, ist mittels Photoelektronenspektroskopie und Infrarotspektroskopie untersucht worden. Diese Messungen stellen den ersten Schritt zu einer Struktur–Reaktivitäts–Korrelation dar. Ergebnisse zur Reaktivität der Dieselrußpartikel konnten mittels Thermogravimetrie gewonnen werden. Um eine Struktur–Reaktivitäts–Korrelation herzustellen, sind verschiedene Typen von Kohlenstoffverbindungen untersucht worden. Hauptaugenmerk wurde auf den Dieselruß gelegt. Die folgenden Materialien wurden als Strukturmodelle untersucht: Durch Funkenentladungen von Graphitelektroden hergestellter Ruß als Modell für feine atmosphärische Partikel, Industrieruß und große polyaromatische Kohlenwasserstoffe. Die grundlegenden Ergebnisse sind folgende: 1. Die Mikrostruktur der untersuchten Substanzen ist dominiert von Defekten und von der Abweichung von der idealen Struktur des Graphits. 2. Die Eigenschaften der Oberflächen sind dominiert von den Defekten und kännen mit der Mikrostruktur korreliert werden. 3. Die Reaktivität spiegelt die vorher genannten Ergebnisse wieder. Kleine Rußpartikel, mit sehr defektreicher Mikrostruktur, oxidieren bei niedriger Temperatur. Auch bei unterschiedlichen Abbrandbedingungen bleiben die Ergebnisse aus den vorherigen Untersuchungen bestehen, jedoch zeigt sich, daß NO2 den Rußabbrand bei kleinen Temperaturen beschleunigt. Diese Arbeit zeigt, dass moderne Dieselmotoren zwar feineren und reaktiveren Ruß generieren, dieser jedoch durch geeignete Maßnahmen relativ einfach gefiltert und zu CO2 umgewandelt werden kann. Dies ist der technische Hintergrund dieser Arbeit. Es werden Grundlagen geschaffen, die es ermöglichen sollen, bei Nutzfahrzeugen ein sich ständig selbst regenerierendes Filtersystem zu schaffen.
Diesel engine soot, as well as other fine dust particles are harmful compounds which, if they penetrate into the respiratory system, may lead to irritations of the lung tissues. It is very probable that the smaller the particles are the deeper they may be able to enter into the lungs. Furthermore it cannot be excluded that fine dust particles contribute significantly to the green house effect. Soot particles, which are known to consist mainly of carbon, oxygen and hydrogen, show a clear dependency in their reactivity from their microstructure. This is an advantage if one considers the following context. If the exhaust from diesel engines has to be cleaned it is an advantage if the diesel engine generates soot particles with an increased reactivity which therefore may be easier converted to carbondioxide. In this way, their escape to the atmosphere may be subdued. In the present work the morphology and microstructure of diesel engine soot particles is investigated. This is done by using transmission electron microscopy. Additional information on predominant bonding, using electron energy loss spectroscopy, of the carbon could be gained. The surface of the soot particles being the interface to the environment, is investigated with X–ray photoelectron spectroscopy as well as infrared spectroscopy. These experiments serve as the first steps to understand the basic structure reactivity correlations. The reactivity of the diesel engine soot particles is accessed with thermogravimetry. To correlate the structure of the carbons with the reactivity, several types of carbons are investigated. The main emphasis is put on Diesel Engine soot. The following carbonaceous materials served as models for this sort of carbon, soot, generated by spark discharge of graphite electrodes as a model for fine atmospheric particles, carbon black and giant polyaromatic hydrocarbons. The main results of this work are the following: 1. The microstructure is dominated by defects and the deviation from a perfect graphitic structure. 2. The surface functionalization with heteroatoms is dominated by the defects and can be correlated with the microstructural investigations. 3. The reactivity of the carbons reflect the previous investigations. Small particles with their highly defective basic structural units show an onset of oxidation at lower temperatures, than well graphitized carbons. However the influence of the microstructure still holds when using different oxidizing atmospheres. NO2 accelerates the oxidation of the particles at lower temperatures. Models from solid state kinetics are used to predict the oxidation behaviour under exhaust gas relevant conditions at different temperatures. The present work shows that modern diesel engines generate finer and more reactive soot, this soot however may relatively easy be filtered and converted. This is the technical background of the present work. A general knowledge is created in order to build a self regenerating particulate trap for heavy duty diesel engines.
URI: urn:nbn:de:kobv:83-opus-11169
http://depositonce.tu-berlin.de/handle/11303/1519
http://dx.doi.org/10.14279/depositonce-1222
Exam Date: 12-Sep-2005
Issue Date: 28-Oct-2005
Date Available: 28-Oct-2005
DDC Class: 500 Naturwissenschaften und Mathematik
Subject(s): Mikrostruktur
Oberfläche
Reaktivität
Ruß
Umwelt
Environment
Microstructure
Reactivity
Soot
Surface
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Appears in Collections:Fakultät 2 Mathematik und Naturwissenschaften » Publications

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