Zeitaufgelöste Röntgen-Nahkanten-Absorptions-Spektroskopie mit einer Laserplasmaquelle

Jonas, Adrian

FG Analytische Röntgenphysik

Durch erhöhte Zugänglichkeit beschleunigt der Transfer experimenteller Methoden von Großforschungseinrichtungen in Labore den wissenschaftlichen Fortschritt. Die zeitaufgelöste Röntgen-Nahkanten-Absorptions-Spektroskopie ist bisher fast ausschließlich an Synchrotronstrahlungsquellen möglich. Basierend auf einer Laserplasmaquelle wurde ein Labormessplatz für zeitaufgelöste RöntgenNahkanten-Absorptions-Spektroskopie für den weichen Röntgenbereich von 100 eV bis 1400 eV entwickelt. Er dient der Analyse von Reaktionen sowie der dynamischen Struktur-Funktions-Beziehung von dünnen Schichten aus organischen Molekülen sowie Übergangsmetallen. Zeitauflösungen ab 0,5 Nanosekunden sind über die Methode des Anregungs-Abfrage Experiments realisiert. Durch Online-Stabilisierung der Laserplasmaquelle und gleichzeitiger Aufnahme vom Probenund Referenzspektrum im Einzelschussmodus können transiente Absorptionsunterschiede von 0,01 % innerhalb von 24 Stunden Messzeit detektiert werden. Das energetische Auflösungsvermögen E/∆E liegt über 900 im gesamten Energiebereich. Langsamere Prozesse ab dem Millisekundenbereich können mittels modifizierter, kommerzieller CMOS Kamera mit 100 Hz Bildwiederholrate durchgeführt werden. Die Spezifikationen des Aufbaus werden anhand von Absorptionsspektren von Titandioxid, Kupfer, Nickel und Magnesium Proben demonstriert. Transiente Röntgen-Nahkanten-Absorptionsspektren an dünnen, organischen Molekülfilmen an der Kohlenstoff K-Kanten werden präsentiert. Dabei wurde der exzitonische trap-state von tetra(tert-butyl)porphyrazine untersucht. Für das Polymer F8BT konnte ein kurzlebiger, transienter Zustand in der Benzothiadiazol-Einheit lokalisiert werden.
Through increased accessibility, the transfer of experimental methods from largescale research facilities to laboratories accelerates scientific progress. Up to now, time-resolved near-edge X-ray absorption fine structure spectroscopy has been possible almost exclusively at synchrotron radiation sources. Based on a laser plasma source, a laboratory setup for time-resolved near-edge X-ray absorption fine structure spectroscopy for the soft X-ray range from 100 eV to 1400 eV has been developed. It can be used for the analysis of reactions and the dynamic structure-function relationship of thin films of organic molecules and transition metals. Time resolutions starting from 0.5 nanoseconds are realized by the pump-probe method. By online stabilization of the laser plasma source and simultaneous acquisition of sample and reference spectra in single shot mode, transient absorption differences of 0.01 % can be detected within 24 hours of measurement time. The resolving power E/∆E is above 900 in the whole energy range. Slower processes from the millisecond range can be resolved using a modified commercial CMOS camera with 100 Hz frame rate. The specifications of the setup are demonstrated using absorption spectra of titanium dioxide, copper, nickel and magnesium samples. Transient X-ray near-edge absorption spectra of thin organic molecular films at the carbon K-edge are presented. The excitonic trap-state of tetra(tert-butyl)porphyrazine was investigated. For the polymer F8BT, a short-lived transient state was localized in the benzothiadiazole unit.