Please use this identifier to cite or link to this item: http://dx.doi.org/10.14279/depositonce-14805
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Main Title: From terahertz to X-ray
Subtitle: excitations in two-dimensional materials
Translated Title: Von Terahertz bis Röntgenstrahlung
Translated Subtitle: Anregungen zweidimensionaler Materialien
Author(s): Christiansen, Dominik
Advisor(s): Knorr, Andreas
Referee(s): Knorr, Andreas
Meier, Torsten
Granting Institution: Technische Universität Berlin
Type: Doctoral Thesis
URI: https://depositonce.tu-berlin.de/handle/11303/16031
http://dx.doi.org/10.14279/depositonce-14805
License: https://creativecommons.org/licenses/by/4.0/
Abstract: The recent rise of two-dimensional materials attracted a tremendous amount of interest in the fields of photonics and optoelectronics, as they are promising candidates for next-generation devices. Materials, which are under extensive investigation, are graphene and monolayer transition-metal dichalcogenides (TMDC). While graphene is a semi-metal, certain monolayer TMDCs are semiconductors exhibiting tightly bound electron-hole pairs -- excitons, which dominate their optical response to a large extent. The light-matter interaction of two-dimensional materials composes the footing of their excitation dynamics. This incorporates the excitation of excitons in the visible range of the electromagnetic spectrum. Because of exciton-phonon interaction a subsequent transfer from optically excited coherent to incoherent excitons occurs. For molybdenum-based TMDCs calculations and optical experiments suggest that the excitons at the optical active K(+/-) points form the global minimum. In contrast, for tungsten-based TMDCs it seems that momentum-indirect dark excitons with electron and hole at different valleys in the Brillouin zone are the energetically lowest lying states. Time and angle resolved photoemission spectroscopy (tr-ARPES) is a method to measure the ultrafast electron dynamics directly in momentum space. In case that tr-ARPES is also able to access Coulomb-correlated two-particle states this experimental method might be the smoking gun to proof the presence of the momentum-indirect states. In this thesis, we develop a microscopic description of the temporal dynamics of excitonic time and angle resolved photoemission spectroscopy with the focus on phonon-mediated relaxation of optically excited excitons. We show that tr-ARPES is able to access excitons and quantify the spectroscopic signatures of coherent and incoherent excitons in tr-ARPES. Additionally, we suggest coherent pump Fourier transform ARPES to measure the exciton coherence lifetime with great accuracy. Here, we combine a coherent tr-ARPES experiment with a second pump pulse and investigate the tr-ARPES signal as function of the time delay to the second pump pulse. Moreover, van der Waals materials enable the construction of heterostructures of different atomically-thin materials. Here, after excitation of the distinct materials different interfacial energy and charge transfer mechanisms occur. In particular, we investigate a WSe2-graphene stack and study the coupling mechanisms of Förster, Dexter, and phonon-assisted tunneling. In addition, we propose a new energy transfer mechanism: interlayer Meitner-Auger energy transfer. Here, a non-radiative exciton recombination leads to intraband transitions in graphene and therefore to a hot hole distribution deep in the valence band. Besides intralayer excitons, van der Waals heterostructures exhibit also interlayer excitons, where electron and hole are in different materials. We propose that interlayer excitons in certain hybrid inorganic/organic systems might form a new many-body excitonic ground state. Therefore, semiconductors functionalized by organic molecules might be the ideal candidate for the experimental realization of the elusive excitonic insulator. Using a proper description for the new many-body ground state based on a Bogoliubov description, we calculate the excitonic phase diagram of a WS2-F6TCNNQ stack as function of the relevant experimental parameters band gap (tunable by applied voltage), temperature, and dielectric environment. We show that all excitonic phases, namely semi-metal, semiconductor, and excitonic insulator have unique optical signatures in the far-infrared to terahertz (THz) regime. Besides monolayer TMDC excitons excited by visible wavelengths and intraexcitonic transitions, present in excitonic insulators, and excited by long wavelength radiation, also core electrons can be excited by X-ray radiation. X-ray absorption spectroscopy is divided into X-ray absorption near edge spectroscopy (XANES) and extended X-ray absorption fine structure spectroscopy (EXAFS). The former constitute transitions of core electrons into unoccupied conduction band states and is typically described by Fermi's golden rule. The latter accounts for ionization of core electrons from the material and is typically described in a high-order multiple-scattering theory. Here, we aim for a consistent description of both processes within a Maxwell coupled spatio-temporal Bloch formalism. Within this formalism we describe the polarization dependence of core transitions, the radiative and Meitner-Auger recombination channels of core electrons and give microscopic insights into the spectral signatures observed in EXAFS beyond point scattering theory. Moreover, the correct inclusion of the Bloch character of solid state core electrons allows us to assign so far uninterpreted features in the Fourier transformed EXAFS spectrum of graphene.
Die Möglichkeit der Herstellung vielfältiger zweidimensionaler Materialien hat enormes Interesse in den Feldern der Photonik und Optoelektronik hervorgerufen. Materialien, welche unter großflächiger Untersuchung stehen, sind Graphen und Übergangsmetall-Dichalgenoide (TMDC). Während Graphen ein Semimetall ist, besitzen halbleitende TMDCs Exzitonen mit sehr großen Bindungsenergien, welche die optischen Eigenschaften des Materials bestimmen. Diese Exzitonen werden im sichtbaren Bereich des elektromagnetischen Spektrum angeregt. Folgende Exziton-Phonon Wechselwirkung führt zu einem Transfer von optisch induzierten kohärenten zu inkohärenten Exzitonen. Für molybdänbasierte TMDCs legen Rechnungen und optische Experimente nahe, dass Exzitonen an den optisch aktiven K(+/-) Punkten das globale Minimum bilden. Im Gegensatz scheinen in wolframbasierten TMDC impulsindirekte Exzitonen mit Elektron und Loch an verschiedenen Orten in der Brillouin Zone das energetische Minimum zu bilden. Zeit und Winkel aufgelöste Photoemissionsspektroskopie (tr-ARPES) ist eine Methode um die ultraschnelle Dynamik von Elektronen direkt im Impulsraum zu messen. Im Falle, dass tr-ARPES auch Coulomb-korrelierte Zweiteilchenzustände abbilden könnte, würde dieses Verfahren den unwiederlegbaren Beweis für die Präsenz dieser Zustände geben. Wir entwickeln daher eine mikroskopische Beschreibung von impuls- und energieaufgelöster exzitonischer Photoemission und berücksichtigen dabei die phononvermittelte Relaxation von optisch induzierten Exzitonen. Wir zeigen, dass tr-ARPES in der Tat Exzitonen direkt abbilden kann und quantifizierten die spektroskopischen Signaturen von kohärenten und inkohärenten Exzitonen im tr-ARPES. Außerdem schlagen wir vor mittels kohärentem Pump fouriertransformiertem ARPES die Exzitonkohärenzlebenszeit mit großer Genauigkeit zu messen. Hierbei kombinieren wir ein kohärentes ARPES mit einem zweiten Pumppuls und betrachten das ARPES signal als Funktion der Zeitverschiebung zu dem zweiten Pumppuls. Einen Vorteil den van der Waals Materialien haben, ist dass sie zu Heterostrukturen gestapelt werden können. Nach der optischen Anregung der konstituierenden Materialien kommt es zu Energie- und Teilchentransfer zwischen den Materiallagen. Wir untersuchen im speziellen eine WSe2-Graphen Heterostruktur und berechnen den Förster, Dexter und phononassistierten Tunnel zwischen den Lagen. Weiterhin schlagen wir einen neuen Energietransfermechanismus vor: Den Interlagen Meitner-Auger Energietransfer. Hier rekombiniert ein TMDC Exziton nichtradiativ und regt Intrabandübergänge im Graphen an. Dies führt zu heißen Lochverteilungen im Graphen. Neben Intralagenexzitonen gibt es in Heterostrukturen auch Interlagenexzitonen. Hier sind Elektron und Loch in verschiedenen Materialien. Wir schlagen vor, dass Interlagenexzitonen in gewissen Hybridstrukturen aus inorganischem Halbleiter und organischen Molekülen einen neuen exzitonischen Vielteilchengrundzustand bilden könnten. Damit sind diese Hybridstrukturen der ideale Kandidat für die experimentelle Realisierung eines exzitonischen Insulators. Wir verwenden eine angemessene Beschreibung des Vielteilchengrundzustandes mittels eines Bogoliubovformalismuses und berechnen das exzitonische Phasendiagramm einer WS2-F6TCNNQ Heterostruktur als Funktion der experimentell relevanten Parameter Bandlücke (verstellbar durch ein angelegtes elektrisches Feld), Temperatur und dielektrischer Umgebung. Wir zeigen, dass alle exzitonischen Phasen, nämlich Semimetall, Halbleiter und exzitonischer Insulator, einzigartige optische Signaturen im Infrarot- bis Terahertzbereich aufweisen. Neben einzellagen TMDC-Exzitonen, anregbar mit sichtbaren Wellenlängen, und Interlagenexzitonen, ansprechbar mit langwelliger Strahlung, können auch Kernelektronen mittels Röntgenstrahlung angeregt werden. Röntgenabsorptionsspektroskopie is unterteilt in Röntgenabsorption nahe der Kante (XANES) und erweiterter Röntgenabsorptionsfeinstrukturspektroskopie (EXAFS). Ersteres besteht aus Kernelektronübergängen in unbesetzte Leitungsbandzustände und wird üblicherweise mittels Fermi's goldener Regel beschrieben. Letzteres betrachtet die Ionisierung von Kernelektronen in das Vakuum und wird in einer Multistreutheorie höherer Ordnung beschrieben. Wir zielen in dieser Arbeit darauf ab eine gemeinsame Beschreibung beider Prozesse zu geben. Dafür nutzen wir einen gekoppelten Formalismus aus den Maxwell Gleichungen und zeit- und raumaufgelösten Blochgleichungen. In diesem Formalismus beschreiben wir die Polarisationsabhängigkeit von Kernübergängen, die radiativen und Meitner-Auger Rekombinationskanäle von Kernelektronen und geben mikroskopische Einblicke in die spektroskopischen Signaturen von EXAFS über Punktstreutheorie hinaus. Darüber hinaus ermöglicht uns die korrekte Berücksichtigung des Blochcharakters von Kernelektronem im Festkörper bisher uninterpretierte Signaturen im fouriertransformiertem EXAFS von Graphen zu bestimmen.
Subject(s): excitons
two-dimensional materials
photoemission
X-ray absorption spectroscopy
excitonic insulator
Exziton
zwei-dimenionale Materialien
Photoemission
Röntgenabsorptionsspektroskopie
exzitonischer Insulator
Issue Date: 2022
Date Available: 20-Jan-2022
Exam Date: 10-Dec-2021
Language Code: en
DDC Class: 530 Physik
TU Affiliation(s): Fak. 2 Mathematik und Naturwissenschaften » Inst. Theoretische Physik » AG Nichtlineare Optik und Quantenelektronik
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