Please use this identifier to cite or link to this item: http://dx.doi.org/10.14279/depositonce-1307
Main Title: High pressure study of the electronic structure of self-assembled InAs/GaAs and InP/GaP quantum dots
Translated Title: Elektronische Struktur selbstorganisierter InAs/GaAs und InP/GaP Quantenpunkte unter hohem hydrostatischen Druck
Author(s): Kristukat, Christian
Advisor(s): Thomsen, Christian
Granting Institution: Technische Universität Berlin, Fakultät II - Mathematik und Naturwissenschaften
Type: Doctoral Thesis
Language: English
Language Code: en
Abstract: Gegenstand der vorliegenden Arbeit ist die Untersuchung der optischen Eigenschaften von selbstorganisierten InAs/GaAs und InP/GaP Quantenpunkten unter externem, hydrostatischem Druck. Zu diesem Zweck wurden druckabhängige Photolumineszenzexperimente mittels einer Diamantstempel-Zelle durchgeführt. Die Emission der hier untersuchten InAs/GaAs Probe weist eine multimodale spektrale Verteilung auf. Dies ist auf die Existenz von Quantenpunktsubensembles zurückzuführen, deren mittlere Größe sich um vollständige Monolagen InAs unterscheidet. Neun einzelne Emissionspeaks können, basierend auf strukturellen Untersuchungen, der Emission von Quantenpunktensembles mit ein bis neun Monolagen Höhe zugeordnet werden. Die Druckkoeffizienten der Emissionspeaks liegen im Bereich von 65 für die kleinsten, bis 110 meV/GPa für die größten Quantenpunkte. Berechnungen der Druckabhängigkeit des Verzerrungsfeldes von Quantenpunkten mittels einer atomistischen Methode ergeben, dass der Druckkoeffizient der InAs Bandkante stark reduziert wird, wenn InAs in GaAs eingebettet ist. Unter Berücksichtigung von confinement Effekten im Rahmen der envelope function approximation ergeben sich theoretische Druckkoeffizienten in guter qualitativer Übereinstimmung mit dem Experiment. Weitere Details der Bandstruktur werden gewonnen aus der Analyse der Energien, bei denen die gebundenen Elektronenzustände die X-Punkt Zustände in der Barriere kreuzen, was von einer starken Abnahme der Emissionsintensität begleitet wird. Auf diese Weise kann die Energie der Löcher der verschieden großen Quantenpunkte bestimmt und durch Anpassung an gerechnete confinement- Energien ein Valenzbandoffset von 290±10 meV ermittelt werden. Im InP/GaP Materialsystem konnte erst kürzlich selbstorganisiertes Quantenpunktwachstum realisiert werden. Bedingt durch die große Gitterfehlanpassung der beiden Materialien verschiebt die hohe, interne Verzerrung die G -Punkt Bandlücke in die Nähe der indirekten Bandlücke von GaP. Ungeklärt blieb bislang die Frage, ob die Emission bei 1.92 eV direkt im reziproken und realen Raum erfolgt. Mittels der Druckexperimente konnte in dieser Arbeit aber der direkte Charakter der Rekombination nachgewiesen werden. Bei Umgebungsdruck liegt die G -Punkt Leitungsbandzustandsenergie in den Quantenpunkten nur 10 meV unterhalb der des X-Punkt Zustandes von InP. Begleitet von einer Blauverschiebung der Emission erfolgt daher schon bei einem geringen Druck von etwa 0.2 GPa ein G –X crossover, welches sich in einer abrupten Abnahme der Lumineszenzintensität niederschlägt. Bei weiterer Erhöhung des Drucks sinkt die Emissionsenergie leicht ab, wie es typischerweise für eine indirekte X–G Rekombination zu erwarten ist, und bei einem Druck von 1.2 GPa kreuzt der X-Zustand in den Quantenpunkten den des wetting layer, wodurch die Lumineszenz zum Erliegen kommt. Die Emission aus den gebundenen Quantenpunktzuständen weist maximale Intensität bei einer Temperatur von 70K auf. Das Maximum verschiebt sich zu tieferen Temperaturen mit steigendem Druck. Dieses Verhalten kann mit Hilfe eines Systems von Ratengleichungen erklärt werden unter der Annahme, dass die photogenerierten Ladungsträger aufgrund der geringen Quantenpunktdichte über den wetting layer in die Quantenpunkte gelangen. Bei tiefen Temperaturen lokalisieren die Ladungsträger an Fluktuationen im wetting layer und erlangen erst durch steigende Temperatur wieder ausreichende Mobilität. Zeitaufgelöste Messungen belegen, dass die Emission aus dem wetting layer von nicht-radiativen Prozessen dominiert ist, welche bei steigendem Druck durch den Wegfall des Rekombinationskanals durch die Quantenpunkte an Gewicht verlieren.
In this work the optical properties of self-assembled InAs/GaAs and InP/GaP quantum dots under high hydrostatic pressure have been invesigated by means of pholuminescence experiments in a diamond anvil pressure cell. The particular growth conditions used for the fabrication of the InAs/GaAs sample lead to a multimodal distribution of the quantum dot sizes, which in turn, gives rise to a characteristic emission profile, displaying up to nine clearly separable peaks attributed to the ground-state emission from each quantum dot subensemble of different size. Structural analysis revealed that their size differs in entire monolayer steps. The measured pressure coefficients for each subensemble show a linear dependence on their zero pressure emission energy ranging from 65\,meV/GPa for the largest dots to 110 \,meV/GPa for the smallest ones. Pressure dependent strain simulations based on an atomistic valence force field yield that the pressure coefficient of the InAs band-gap is strongly reduced when InAs is embedded in a GaAs matrix. Taking into account confinement effects within the envelope function approximation, the caclulated pressure coefficients are in good agreement with the experimental findings. Further information about the electronic structure of the quantum dots is found by analyzing the energy at which the confined electron states cross the X-conduction band states of the barrier, which is identified by a sudden quenching of the emission intensity. In this way, it is possible to determine the valence band offsets for the heavy holes corresponding to different dot sizes. By fitting these energies using the calculated confinement energies of the heavy holes, a valence band offset of $290\pm 10$\,meV for the strained InAs/GaAs quantum dot heterointerface was be obtained. In the InP/GaP material system self assembled growth of quantum dots has been demonstrated only recently bringing up the question whether the observed emission has direct character in both real and reciprocal space. The large lattice mismatch of about 7.7\,\% is responsible for the shift of the $\Gamma$-point conduction band energy of InP close to the indirect band gap of GaP, which could possibly lead to a type-II confinement resulting in a poor luminescence intensity. The measured pressure dependence of the emission energies and intensities yield, that the main emission peaked at 1.92\,eV at ambient pressure is indeed due to a direct optical recombination processes in real and reciprocal space. At low pressures of about 0.2\,GPa, the crossover in the quantum dot with the X$_{xy}$ state of InP occurs, leading to a sudden decrease of the luminescence intensity. This is confirmed by the long decay times of the QD emission obtained from time-resolved PL measurements. The QD emission quenches when the X$_{xy}$ state in the dots crosses the X-level confined to the wetting layer at a pressure of about 1.2\,GPa and the transition is becoming indirect in both reciprocal and real space. The emission from the quantum dot bound states displays maximal intensity at a temperature of 70\,K. This maximum, however, shifts to lower temperatures with increasing pressure. This behavior could be explained by setting up a system of rate equations representing the most important carrier transfer processes. The model implies that due to the low quantum dot density in the InP/GaP system, most of the photoexcited carriers reach the quantum dots through the wetting layer. At low temperatures the carriers localize due to monolayer-size fluctuations in the wetting layer, regaining mobility as the temperature rises. This carrier transfer model is further confirmed by the results of time-resolved photoluminescence, which demonstrate that the decay of the wetting layer emission is governed by non-radiative processes at ambient pressure, which are continuously decreasing in weight as a consequence of the loss of the escape channel through the quantum dots induced by the rising pressure.
URI: urn:nbn:de:kobv:83-opus-12375
http://depositonce.tu-berlin.de/handle/11303/1604
http://dx.doi.org/10.14279/depositonce-1307
Exam Date: 10-Feb-2006
Issue Date: 2-Mar-2006
Date Available: 2-Mar-2006
DDC Class: 530 Physik
Subject(s): Bandstruktur
Druckkoeffizient
Hydrostatischer Druck
Quantenpunkt
Spektroskopie
Band structure
Hydrostatic pressure
Pressure coefficient
Quantum dot
Spectroscopy
Usage rights: Terms of German Copyright Law
Appears in Collections:Institut für Festkörperphysik » Publications

Files in This Item:
File Description SizeFormat 
Dokument_14.pdf3.1 MBAdobe PDFThumbnail
View/Open


Items in DepositOnce are protected by copyright, with all rights reserved, unless otherwise indicated.