Please use this identifier to cite or link to this item: http://dx.doi.org/10.14279/depositonce-1317
Main Title: Persistent photo-induced effects in high-temperature superconducting RBa 2 Cu 3 O 7-delta
Translated Title: Beständige photoinduzierte Effekte in Hochtemperatursupraleitern der RBa 2 Cu 3 O 7-delta
Author(s): Bahrs, Sabine
Advisor(s): Thomsen, Christian
Granting Institution: Technische Universität Berlin, Fakultät II - Mathematik und Naturwissenschaften
Type: Doctoral Thesis
Language: English
Language Code: en
Abstract: In dieser Arbeit werden beständige, photoinduzierte Effekte in den Hochtemperatursupraleitern der RBa2Cu3O7-delta Materialklasse untersucht (R: Y oder seltene Erde außer Pm, Ce, Tb). Die Effekte findet man ausschließlich in sauerstoffreduzierten Varianten dieser Verbindungen, mit den darin typischen, unvollständigen Cu-O Ketten. Eine der Beobachtungen ist ein langsamer, photoinduzierter Anstieg der Leitfähigkeit und der Sprungtemperatur auf einer Zeitskala von mehreren Stunden. Beleuchtet man bei Temperaturen unterhalb von ca. 250 K, bleibt der erreichte Zustand nach Ende der Beleuchtung stabil, während schon bei Zimmertemperatur thermisch angeregte Relaxation eintritt. Diese ungewöhnliche Eigenschaft bietet eine interessante Alternative zu den gängigen Methoden der Dotierungsmanipulation in den Kupraten, ist aber hinsichtlich ihres Mechanismus noch nicht vollständig verstanden. Ein Effekt mit ganz ähnlichen Eigenschaften ist aus der Ramanspektroskopie bekannt: Durch Sauerstoffdefekte aktivierte Moden verlieren unter Beleuchtung Intensität. Die Auswirkungen der Beleuchtung erinnern stark an die bereits bekannte Sauerstoffumordnung, bei der die Fehlstellen in den Cu-O Ketten selbst regelmäßige Anordnungen bilden. Unter anderem setzt die Relaxation nach Beleuchtung im gleichen Temperaturbereich ein und beide beeinflussen die Sprungtemperatur, so dass eine Verwandtschaft der Effekte nahe liegt. Auf dieser Grundlage untersuchen wir verschiedene experimentelle Aspekte des beständigen, photoinduzierten Effekts und diskutieren sie mit Hilfe einer numerischen Simulation zur Defektstellenverteilung. Die verwendeten Methoden umfassen Ramanspektroskopie bei ultravioletter und sichtbarer Anregungsenergie, elektrische Transportuntersuchungen, Reflexions-Anisotropie-Spektroskopie und diffuse Röntgenbeugung. Eines der zentralen experimentellen Ergebnissen ist, dass die Zeitkonstante der Intensitätsabnahme der Ramanmoden die Abnahmegeschwindigkeit des elektrischen Widerstandes um zwei Größenordnungen übersteigt. Entgegen früherer Annahmen sind diese Effekte also nicht identisch, aber doch an einen gemeinsamen Ursprung gekoppelt. Im Modell der Sauerstoffumordnung kann der Unterschied der Reaktionszeit verschieden langen Kettenfragmenten zugeordnet und somit konsistent erklärt werden. Ein weiteres Ergebnis ist, dass die Resonanzen der Ramansignale sich mittels Reflexions-Anisotropie auf entsprechend polarisierte, ebenfalls photosensitive elektronische Anregungen zurückführen lassen. Diese Übergänge können wir konkreten Atomorten in der Einheitszelle zuordnen. Beobachtete Änderungen stimmen sehr gut mit der Ab- oder auch Zunahme von Atomen verschiedener Koordinierungszahl während eines Umordnungsprozesses überein. Motiviert durch die elektronische Anisotropie gelang es, die Existenz einer weiteren, starken Resonanz der Defektmoden in den Ramanspektren unter ultravioletter Anregung zu zeigen. Unsere Ergebnisse schließen einen zusätzlichen Beitrag durch Ladungsträgerpaarerzeugung zwar nicht aus, können aber vollständig im Sinne reiner struktureller Umordnung erklärt werden und unterstützen somit das Modell der Sauerstoffumordnung unter Beleuchtung.
In this work we present studies on the persistent, photo-induced effects in high-temperature superconductors of the RBa2Cu3O7-delta material family (R: Y or any rare earth atom except Pm, Ce, Tb). These effects are particular to the oxygen-reduced compounds, being closely connected to their typical, fragmented Cu-O chains. One aspect is the slow increase of the conductivity and the critical temperature under illumination, which occurs on a time scale of hours. Below approximately 250 K, the induced change persists after illumination ceases, while thermally activated relaxation is observed at room temperature. This finding opens up a different way of manipulating the doping in this cuprate family, involving solely reversible changes made to the same sample specimen, but its mechanism is not yet fully understood. An effect with similar properties is known from Raman spectroscopy: Oxygen-vacancy activated modes lose intensity under illumination. The way illumination alters the material properties is in many aspects similar to that of thermally activated oxygen-atom reordering, during which vacancies in the Cu-O chains build regular patterns with periodicity larger than that of the unit cell. For example, thermal reordering occurs in the same temperature range as the relaxation from the photo-induced state, and both affect the conductivity as well as the critical temperature. Based on this connection we study several physical aspects of the photo-induced effect and discuss the results with support from numerical simulations of the defect distribution. Our methods include Raman spectroscopy under visible and ultraviolet excitation energy, electrical transport experiments, reflectance anisotropy spectroscopy and X-ray scattering. Among the central experimental results is the fact that the time constant of intensity loss of the Raman modes is about two orders of magnitude faster than the increase of electrical conductivity. In contrast to previous assumptions, the two observations are thus not identical, but still related to the same microscopic process. In the oxygen reordering model, optical and electrical response can be attributed to the dynamics of chains of different length and are thus consistently explained. As another result, we established a correlation between the resonances of the defect-induced Raman modes and anisotropic, photo-sensitive features in the reflectance. The corresponding electronic transitions were assigned to specific structural elements of the unit cell, thus explaining the observed strengthening or weakening of the resonances in terms of a change in coordination numbers of the chain Cu atoms. Motivated by the optical anisotropy we found another strong resonance of the oxygen-vacancy activated modes under UV excitation. Our results support oxygen vacancy reordering as the underlying mechanism of the persistent photo-induced effects in oxygen-reduced RBa2Cu3O7-delta, as it can consistently explain all findings. While the observations do not exclude the possibility of an additional contribution of electronic effects like carrier trapping, they are at variance with a purely electronic model.
URI: urn:nbn:de:kobv:83-opus-12330
http://depositonce.tu-berlin.de/handle/11303/1614
http://dx.doi.org/10.14279/depositonce-1317
Exam Date: 25-Nov-2005
Issue Date: 15-Mar-2006
Date Available: 15-Mar-2006
DDC Class: 530 Physik
Subject(s): Kuprate
Lichtinduzierte Effekte
Raman-Spektroskopie
Reflexions-Anisotropie-Spektroskopie
Supraleitung
Cuprates
Photo-induced effects
Raman-spectroscopy
Reflectance-anisotropy-spectroscopy
Superconductivity
Usage rights: Terms of German Copyright Law
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