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Main Title: MOVPE Growth and Characterization of Group-III Nitrides Using In Situ Spectroscopic Ellipsometry
Translated Title: MOVPE Wachstum und Charakterisierung von Gruppe-III Nitriden mit in situ spektroskopischer Ellipsometrie
Author(s): Schmidtling, Torsten
Advisor(s): Richter, Wolfgang
Granting Institution: Technische Universität Berlin, Fakultät II - Mathematik und Naturwissenschaften
Type: Doctoral Thesis
Language: English
Language Code: en
Abstract: Das Ziel dieser Arbeit ist die Untersuchung der Wachstumsmechanismen der Gruppe III-Nitride GaN und InN in der metallorganischen Gasphasenepitaxie (MOVPE) mittels spektroskopischer Ellipsometrie (SE) in situ. Dabei ermöglicht SE einen direkten Zugang zu den Materialparametern wie Bandlückenenergie, Bandlückenverbreiterung, Schichtdicken- oder Rauhigkeitsentwicklung bereits während des Wachstumsprozesses. Das Verfolgen der Änderungen dieser Materialparameter in direkter Abhängigkeit der gewählten Wachstumsparameter erlaubt ein tieferes Verständnis der zugrunde liegenden Wachstumsmechanismen und eine gezielte Steuerung des Wachstumsprozesses. Beim Wachstum von GaN auf Saphir mit einer Gitterfehlanpassung von 16% hängt die Qualität der epitaktischen Schicht stark von der Präparation des Substrates und der Nukleationsschicht ab. Hier zeigt SE, daß der Nitridierungsprozeß des Saphirs unter Ammoniak bereits bei 800°C beginnt und sich nach etwa 10min bei 1060°C eine kristalline, 4nm dünne Schicht AlN gebildet hat. Das Nukleationsschichtwachstum selbst kann sehr sensitiv auf die kristalline Zusammensetzung in Abhängigkeit der Wachstumsrate und des V/III Verhältnisses gesteuert werden. Bei der thermischen Nachbehandlung der Nukleationsschicht zum Erreichen der Wachstumstemperatur für die Epitaxieschicht (annealing) wird mit SE eine Phasenumwandlung von kubischem zu hexagonalem GaN beobachtet. Diese ist allerdings mit Erreichen der Schichtwachstumstemperatur abgeschlossen. Eine Langzeitbehandlung verschlechtert die Qualität, die Nukleationsschicht desorbiert. Auch ermöglicht SE die Einflüsse von Umgebungsparametern wie z.B. der Reaktorbelegung zu quantifizieren und die dadurch veränderte Wachstumsrate der Nukleationsschicht zu korrigieren. GaN Epitaxieschichten, die auf so optimierten Nukleationsschichten gewachsen werden, zeigen niedrige Röntgen-Halbwertsbreiten, ausgeprägte Photolumineszenz gebundener und freier Exzitonen sowie atomar glatte Oberflächen. Sie sind von hoher Qualität. Der Vergleich von MOVPE Oberflächen während des Wachstums mit (PA)MBE präparierten Oberflächen mittels SE zeigt außerdem, daß das MOVPE Wachstum offensichtlich mit einer mit Stickstoff terminierten Oberfläche einhergeht. Schließlich ermöglicht SE die Optimierung des Wachstums von InN auf Saphir in der MOVPE. Die Bestimmung der dielektrischen Funktion des so hergestellten InN zeigt eine Bandlückenenergie von etwa 1eV sowie drei höhere Interbandübergänge bei 4,85eV, 5,40eV und 6,17eV in guter Übereinstimmung mit bereits veröffentlichten theoretischen Berechnungen.
This work deals with the epitaxial growth and growth characterization of the binary group-III nitrides gallium-nitride (GaN) and indium-nitride (InN) using in situ Spectroscopic Ellipsometry (SE) for growth monitoring. The outstanding performances like a vast spectal range of their optical band gap energy from 3.4eV (360nm) for GaN down to may be 0.7eV (1770nm) for InN bring them into the focus of the researcher society all over the world. As epitaxial growth is usually performed in metal-organic vapor phase epitaxy (MOVPE) on highly lattice mismatched substrates, a detailed analysis of the growth mechanisms and the growth process requires in situ optical techniques. SE is the method of choice here which allows determination of epitaxial layer properties during growth from the sub-nm to micrometer scale. To completely understand the results attained in MOVPE, SE is used for comparison to other growth techniques such as plasma-assisted molecular beam epitaxy (PA)MBE in a vacuum environment to access to the structural properties of the sample surfaces during growth via electron based characterization methods. SE already reveals the fundamental processes of sapphire nitridation which can be used to reduce the high lattice mismatch between substrate and epilayer of 16%. Here nitridation begins already at 800°C in an ammonia atmosphere leading to a cristalline layer of 4nm thickness after 10min at 1060°C. Growth of the GaN nucleation layer (NL) can be controlled with respect to the cristalline stoichiometry in the NL depending on parameters such as growth rate and V/III ratio of the precursors. The subsequent annealing process of the NL to the growth temperature of the GaN epilayer reveals a phase transition inside the NL from cubic to hexagonal GaN. This transition is already finished when the high growth temperature is reached. Long term annealing leads to reduced material quality and the NL desorbs with a rate of 1.4nm/min at 1060°C. Furthermore SE allows to quantify influences like reactor coverage with GaN from former epitaxial runs and to correct the resulting changes in NL growth rates. GaN epilayer grown on such optimized NL are of high quality, showing low X-ray full width at half maximum (FWHM) of the (0002) reflex, pronounced photoluminescence of free and bound excitons and atomar flat surfaces. For analysis of the epitaxial growth conditions and to get insight into the surface termination at high temperatures additional (PA)MBE growth is performed. Here through preparation and analysis of different GaN surface states in (PA)MBE SE clearly reveals a nitrogen covered surface during MOVPE of GaN. Finally InN growth on sapphire is optimized by the aid of SE and thin InN layer are achieved again showing low X-ray FWHM, pronounced A1 and E2 Raman modes and a band edge of around 1eV from SE analysis. The InN dielectric function determined from these layers show three higher interband transitions positioned at 4.85eV, 5.40eV, and 6.17eV in agreement with theoretical calculations published previously.
URI: urn:nbn:de:kobv:83-opus-13598
http://depositonce.tu-berlin.de/handle/11303/1726
http://dx.doi.org/10.14279/depositonce-1429
Exam Date: 12-Dec-2005
Issue Date: 11-Sep-2006
Date Available: 11-Sep-2006
DDC Class: 530 Physik
Subject(s): Galliumnitrid
In situ
Indiumnitrid
MOVPE
Spektroskopische Ellipsometrie
Ellipsometry
Epitaxy
In situ
MOVPE
Nitrides
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