Please use this identifier to cite or link to this item: http://dx.doi.org/10.14279/depositonce-1740
Main Title: Formation, atomic structure, and electronic properties of GaSb quantum dots in GaAs
Translated Title: Entstehung, atomare Struktur und elektronische Eigenschaften von GaSb Quantenpunkten in GaAs
Author(s): Timm, Rainer
Advisor(s): Dähne, Mario
Granting Institution: Technische Universität Berlin, Fakultät II - Mathematik und Naturwissenschaften
Type: Doctoral Thesis
Language: English
Language Code: en
Abstract: GaSb Quantenpunkte (QP) in GaAs zeichnen sich durch eine Typ-II-Bandkantenanpassung mit einer hohen Lokalisierungsenergie der Löcher aus, was sie vielversprechend für die Verwendung in optoelektronischen Bauelementen und insbesondere Halbleiter-Speichern macht. Trotzdem ist bisher vergleichsweise wenig über die atomare Struktur von vergrabenen GaSb/GaAs QP bekannt, die sich beim Überwachsen von freistehenden QP ergibt. Diese Arbeit beinhaltet die erstmalige Untersuchung vergrabener GaSb/GaAs QP mittels Rastertunnelmikroskopie und -spektroskopie an Querschnittsflächen, wobei die Form, Größe, Verspannung, chemische Zusammensetzung und elektronischen Eigenschaften der QP auf atomarer Ebene bestimmt werden. Durch die Auswertung entsprechender Ergebnisse für eine Vielzahl unterschiedlich hergestellter Nanostrukturen lassen sich zahlreiche Rückschlüsse auf die zu Grunde liegenden QP-Wachstumsprozesse ziehen. Anhand von Proben, die mit metallorganischer Gasphasenepitaxie (MOCVD) gewachsen wurden und unterschiedliche Mengen an GaSb enthalten, lässt sich der Übergang von flachen Quantengräben zu optisch aktiven QP nachvollziehen, der über selbstorganisierte Sb-Ansammlungen innerhalb von flachen Schichten und winzige drei-dimensionale GaSb-Inseln als Vorstufen der QP verläuft. Während die Quantengräben deutlich durchmischt sind und außerdem kleine Lücken aufweisen, ist der GaSb-Anteil der QP höher, teilweise bis fast 100%. Mit Basislängen von bis zu 8 nm und Höhen von etwa 2 nm sind die QP allerdings noch sehr klein. Alle Nanostrukturen weisen relativ abrupte Grenzflächen und keine nennenswerte Sb-Segregation in Wachstumsrichtung auf. Dies ändert sich allerdings völlig, wenn Molekularstrahlepitaxie (MBE) als Wachstumsmethode verwendet wird: Umfangreiche Austauschprozesse zwischen Gruppe-V-Atomen sind die Ursache für eine hier beobachtete starke Durchmischung und Sb-Segregation beim Überwachsen, die zusammen mit der hohen Verspannung von GaSb/GaAs QP als Ursache für einen weiteren, besonderen Effekt angenommen wird: Alle mit MBE hergestellten QP – unabhängig von der GaSb-Materialmenge – weisen die Form eines Ringes auf, der aus Material mit einem hohen GaSb-Anteil besteht und eine mehr oder weniger ausgedehnte, durchgehende Lücke aus reinem GaAs umschließt. Diese Ringe bilden sich selbstorganisiert während des Wachstumsprozesses, auch wenn hier die GaSb-Schichten schnell und ohne Unterbrechung mit GaAs überwachsen wurden. Je nach genauen Wachstumsbedingungen werden sowohl flache Ringe gefunden als auch solche, deren äußere Form in etwa einem Pyramidenstumpf mit {111}-Seitenflächen entspricht. In beiden Fällen variiert die laterale Ausdehnung etwa zwischen 10 nm und 20 nm bei inneren Ringdurchmessern von im Durchschnitt etwa 40% der äußeren, und es werden Dichten von 5 bis 9 x 10^{10} cm^{-2} beobachtet. Die Lokalisierungsenergien der Löcher betragen ~0,3 eV in den flachen und ~ 0,4 eV in den höheren Strukturen, wobei ein Typ-II-Leitungsbandkantenversatz von etwa 0.1 eV ermittelt wird. Die beobachteten Ergebnisse, deren Konsistenz mit Literaturdaten ausführlich diskutiert wird, offenbaren viele bisher unbekannte Aspekte der atomaren Struktur und ermöglichen ein detailliertes Verständnis der Entstehung von GaSb/GaAs QP.
GaSb quantum dots (QDs) in a GaAs matrix exhibit a type-II band alignment with a strong hole localization and only weakly Coulomb-bound electrons, making these structures very promising for application in optoelectronic and especially charge storage devices. However, comparatively little has been known yet about the atomic structure of capped GaSb/GaAs QDs, as it results from the initial growth of GaSb nanostructures and structural changes upon subsequent GaAs overgrowth. In this work, cross-sectional scanning tunneling microscopy and spectroscopy are used for the first time to study the shape, size, strain, chemical composition, and electronic properties of capped GaSb/GaAs QDs at the atomic scale. By evaluating such structural results on a variety of nanostructures built using different epitaxy methods and growth conditions, details on the underlying QD formation processes can be revealed. A cross-over from flat quantum wells (QWs) to optically active QDs can be observed in samples grown by metalorganic chemical vapor deposition (MOCVD) with increasing amount of GaSb, including self-assembled Sb accumulations within a still two-dimensional layer and tiny three-dimensional GaSb islands probably acting as precursor structures. The QWs consist of significantly intermixed material with stoichiometries of maximally 50% GaSb, additionally exhibiting small gaps filled with GaAs. A higher GaSb content up to nearly pure material is found in the QDs, being characterized by small sizes of up to 8 nm baselength and about 2 nm height. In spite of the intermixing, all nanostructures have rather abrupt interfaces, and no significant Sb segregation in growth direction is observed. This changes completely when molecular beam epitaxy (MBE) is used as growth method, in which case individual Sb atoms are found to be distributed over several nm above the nanostructures. Massive group-V atomic exchange processes are causing this strong intermixing and Sb segregation during GaAs overgrowth. In combination with the large strain inherent to GaSb/GaAs QDs, this segregation upon overgrowth is assumed to be the reason for a unique structural phenomenon: All MBE-grown QDs, independent of the amount of deposited GaSb, exhibit a ring structure, consisting of a ring body of high GaSb content and a more or less extended central gap filled with GaAs. These rings have formed in a self-assembled way even when the initial GaSb layer was overgrown considerably fast and continuously by GaAs, without any growth interruption or annealing step after partial capping. Depending on the exact growth conditions, some rings are found to be rather flat, while others exhibit an outer shape of a truncated pyramid with {111} side facets, in both cases showing lateral extensions typically ranging between 10 nm and 20 nm, inner diameters of in average around 40% of the outer ones, and densities of 5 to 9 x 10^(10) cm^(-2). Hole localization energies of ~ 0.3 eV for the flat and ~ 0.4 eV for the somewhat higher ring-shaped QDs are obtained, with a type-II conduction band offset amounting to about 0.1 eV. The observed results, which are extensively discussed in the context of literature data, reveal many new aspects of the atomic structure and allow a detailed and consistent understanding of the formation of GaSb/GaAs QDs.
URI: urn:nbn:de:kobv:83-opus-17310
http://depositonce.tu-berlin.de/handle/11303/2037
http://dx.doi.org/10.14279/depositonce-1740
Exam Date: 14-Dec-2007
Issue Date: 4-Jan-2008
Date Available: 4-Jan-2008
DDC Class: 530 Physik
Subject(s): GaSb
Nanostrukturen
Quantenpunkte
Quantenringe
Rastertunnelmikroskopie
GaSb
Nanostructures
Quantum dots
Quantum rings
Scanning tunneling microscopy
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