Please use this identifier to cite or link to this item: http://dx.doi.org/10.14279/depositonce-1837
Main Title: Electronic Fine Structure and Recombination Dynamics in Single InAs Quantum Dots
Translated Title: Elektronische Feinstruktur und Rekombinationsdynamik in einzelnen InAs Quantenpunkten
Author(s): Seguin, Robert
Advisor(s): Bimberg, Dieter
Granting Institution: Technische Universität Berlin, Fakultät II - Mathematik und Naturwissenschaften
Type: Doctoral Thesis
Language: English
Language Code: en
Abstract: Die elektronische Struktur von Halbleiter-Quantenpunkten (QPen) wird wesentlich durch die Quantenmechanik bestimmt und unterscheidet sich deutlich von derjenigen von Volumenhalbleitern. Dies ermöglicht, QPe in neuartigen Bauelementen, wie Einzelphotonenemitter für die Quantenkryptographie oder Qubit-Register für Quantencomputer, zum Einsatz zu bringen. Dieses Ziel erfordert jedoch tiefgehendes Verständnis und Kontrolle ihrer elektronischen Eigenschaften. Diese Eigenschaften hängen stark von den strukturellen Parametern der QPe, wie Größe, Materialzusammensetzung, Form und Symmetrie ab. Im Prinzip ist es dadurch möglich, ihre elektronische Struktur durch gezielte Manipulation der Struktur zu bestimmen. In der vorliegenden Arbeit werden einzelne InAs/GaAs QPe mittles Kathodolumineszenzspektroskopie untersucht. Die Isolation einzelner Spektren aus einem Ensemble von QPen erfolgt entweder durch geeignetes Wachstum von Proben mit geringer QP-Dichte oder durch das Aufbringen von Nahfeld-Schattenmasken auf die Probenoberfläche. Die in den QPen eingeschlossenen Ladungsträger bilden exzitonische Komplexe wie neutrale und geladene Exzitonen und Biexzitonen, die bei ihrem Zerfall zu spektral scharfen Emissionslinien führen. Die Linien verschiedener Komplexe treten wegen der unterschiedlichen Coulomb-Wechselwirkungsterme zwischen den Ladungsträgern bei unterschiedlichen Energien auf. Ein Einzel-QP-Spektrum kann so aus bis zu zehn Emissionslinien bestehen. Mit Hilfe einer detaillierten Analyse der Spektren kann man jedoch jede dieser Linie zweifelsfrei dem Zerfall eines spezifischen exzitonischen Komplexes zuordnen. Ein besonderer Aspekt der Coulomb-Wechselwirkung, die Austauschwechselwirkung, ruft eine Feinstruktur der Ausgangs- und Endzustände der exzitonischen Zerfälle hervor. Dies führt zu einer Feinstruktur der Emissionsspektren die wiederum für jeden Komplex einzigartig ist. Ein Komplex kann daher mehrere Emissionslinien mit unterschiedlichen Polarisationseigenschaften besitzen. Die Austauschwechselwirkung wird in dieser Arbeit detailliert diskutiert. Theoretische Erwägungen führen zu einem qualitativen Verständnis der durch die Feinstruktur hervorgerufenen komplizierten Spektren. Systematische Untersuchungen von Spektren verschiedener Komplexe enthüllen Gemeinsamkeiten, die von denselben physikalischen Prozessen herrühren. So wird ein detailliertes Verständnis der Austauschwechselwirkung zwischen Ladungsträgern in QPen erreicht. Die Struktureigenschaften der QPe haben entscheidenden Einfluss auf ihre elektronische Struktur und Feinstruktur. Es werden QPe verschiedener Größen untersucht und der Einfluss auf die elektronischen Eigenschaften beobachtet. Darüber hinaus wird die Struktur ex situ durch thermisches Erhitzen modifiziert. Die Veränderungen der Spektren bei verschiedenen Ausheitztemperaturen werden verfolgt. Somit wird eine Möglichkeit des gezielten Designs von QPen für Anwendungen demonstriert. Zusätzlich wird die Rekombinationsdynamik verschiedener exzitonischer Komplexe mittels zeitaufgelöster Kathodolumineszenzspektroskopie untersucht. Es stellt sich heraus, dass die Feinstruktur der Komplexe über die Anzahl der möglichen Rekombinationskanäle entscheidenden Einfluss auf die Dynamik ihres Zerfalls hat. Zusammen mit dem unterschiedlich großen Elektron-Loch-Wellenfunktionsüberlapp führt dies zu unterschiedlichen Zerfallsraten für verschiedene Komplexe. Diese Arbeit stellt einen wichtigen Schritt in Richtung eines tiefgreifenden Verständnisses der elektronischen Struktur einzelner InAs QPe dar. Sie liefert somit wichtige Erkenntnisse für die Optimierung innovativer einzel-QP-basierter Anwendungen wie Einzelphotonenemitter, Speicherzellen und Qubit-Register.
The electronic structure of semiconductor quantum dots (QDs) is essentially governed by quantum mechanics and differs significantly from the one of bulk semiconductors. This opens possibilities for novel applications based on single QDs like single-photon emitters for quantum cryptography or qubit registers for quantum computing. These aims can only be achieved through a profound understanding and control of the QDs' electronic properties. These properties strongly depend on the structural parameters of the QDs, such as size, composition, shape, and symmetry. In principle, this allows precise engineering of the electronic characteristics by targeted manipulation of the QDs structure. In the work at hand single InAs/GaAs quantum dots are examined via cathodoluminescence spectroscopy. Isolation of spectra of single QDs from an ensemble is achieved either by appropriate growth of QD samples with low densities or through the application of near-field shadow masks applied on top of the sample surface. The charge carriers confined in the QDs form excitonic complexes, such as neutral and charged excitons and biexcitons, which result in spectrally sharp emission lines upon decay. The lines of different complexes occur at varying energies due to the diverse Coulomb interaction terms between the constituting charge carriers resulting in complex single-QD spectra that frequently consist of up to ten emission lines. A thorough analysis of the spectra, however, leads to an unambiguous assignment of the lines to the decay of specific excitonic complexes. A special aspect of the Coulomb interaction, the exchange interaction, gives rise to a fine structure in the initial and final states of an excitonic decay. This leads to a fine structure in the emission spectra that again is unique for every excitonic complex. One complex can thus show a number of emission lines with different polarization characteristics. The exchange interaction is discussed in great detail in this work. Theoretical considerations help to qualitatively understand the complicated emission spectra emerging from the fine structure. Systematic investigation of spectra of different complexes reveals similarities that originate from the same underlying physical processes thus generating a deep understanding of the exchange interaction between charge carriers in QDs. The structural properties of the QDs have a decisive influence on their electronic structure and fine structure. Here, QDs of different sizes are investigated and the influence on the electronic properties is monitored. Additionally, the structure is modified ex situ by a thermal annealing process. The changes of the spectra under different annealing temperatures are traced. Thus, a possibility for targeted engineering of QDs for applications is demonstrated. Finally, recombination dynamics of different excitonic complexes are examined by performing time-resolved cathodoluminescence spectroscopy. The fine structure of the complexes turns out to have a decisive influence on the dynamics via the number of possible decay channels for a specific complex. Together with different electron-hole wave-function overlap this leads to different decay rates of the different complexes. In the end, this work represents an important step towards a profound understanding of the electronic structure of single InAs QDs and thus provides invaluable information for optimization of innovative single-QD-based applications such as single photon emitters, memory devices, and qubit registers.
URI: urn:nbn:de:kobv:83-opus-17658
http://depositonce.tu-berlin.de/handle/11303/2134
http://dx.doi.org/10.14279/depositonce-1837
Exam Date: 28-Jan-2008
Issue Date: 17-Apr-2008
Date Available: 17-Apr-2008
DDC Class: 530 Physik
Subject(s): Halbleiterphysik
Kathodolumineszenz
Quantenpunkte
Cathodoluminescence
Quantum dots
Semiconductor physics
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