Please use this identifier to cite or link to this item: http://dx.doi.org/10.14279/depositonce-2031
Main Title: Electronic Structure of Nitride-based Quantum Dots
Translated Title: Elektronische Struktur nitridbasierter Quantenpunkte
Author(s): Winkelnkemper, Momme
Advisor(s): Bimberg, Dieter
Granting Institution: Technische Universität Berlin, Fakultät II - Mathematik und Naturwissenschaften
Type: Doctoral Thesis
Language: English
Language Code: en
Abstract: Die Gruppe-III-Nitride InN, GaN, AlN und ihre Legierungen haben sich zu einem der wichtigsten Materialsysteme für opto-elektronische Bauelemente entwickelt. Die Verwendung von Quantenpunkten (QPen) als aktives Material verspricht zudem eine deutliche Verbesserung der Eigenschaften von konventionellen opto-elektronischen Bauelementen wie Leucht- und Laserdioden. Darüber hinaus wurden bereits völlig neuartige Bauelemente, wie Einzelphotonenemitter und Emitter von verschränkten Photonenpaaren, unter Verwendung von QPen als aktives Medium realisiert. In der vorliegenden Arbeit werden die elektronischen und optischen Eigenschaften von InGaN/GaN und GaN/AlN QPen mit Hilfe von acht-band k.p-Theorie untersucht. Anhand der theoretischen Ergebnisse werden experimentelle Ergebnisse aus (zeitaufgelöster) Photolumineszenz- und Kathodolumineszenzspektroskopie an InGaN/GaN QPen im Detail interpretiert. Das k.p-Model für die Berechnung der elektronischen Struktur von QPen berücksichtigt die Effekte von Verspannung, piezo- und pyroelektrischer Polarisation, Spin-Bahn- und Kristallfeld-Aufspaltung und ist für QPe mit beliebiger Form auf einem Finite-Differenzen-Gitter implementiert. Mehrteilchen-Korrekturen werden im Rahmen der selbst-konsistenten Hartree-Methode einbezogen. Bandstrukturparameter für die Wurtzit- und Zinkblendephasen von GaN, AlN und InN werden von ab-initio Bandstrukturrechnungen in der GW Näherung abgeleitet. Die Parameter stimmen sehr gut mit allen verfügbaren experimentellen Werten überein. Verlässliche Werte werden auch für solche Parameter bereit gestellt, die bisher noch nicht experimentell bestimmt wurden. Die elektronischen Eigenschaften von Nitrid-QPen werden von den starken internen piezo- und pyroelektrischen Feldern dominiert, die in großen GaN/AlN QPen zu einer deutlichen Rotverschiebung der exzitonischen Übergangsenergien und extrem langen strahlenden Lebensdauern führen. In InGaN/GaN QPen führen die Felder zu einer ausgeprägten Abhängigkeit der strahlenden exzitonischen Lebensdauern von der exakten Form und Komposition der QPe. Es wird gezeigt, dass die hieraus resultierende Variation der strahlenden Lebensdauern in einem inhomogenen QP-Ensemble die Ursache des multi-exponentiellen Lumineszenz-Abklingens ist, das häufig in zeitaufgelösten Ensemble-Messungen an InGaN/GaN QPen beobachtet wird. Ein Polarisationsmechanismus in Nitrid-QPen basierend auf verspannungsinduzierten Valenzband-Mischeffekten wurde entdeckt, der zukünftig für die Herstellung von QP-basierten Quellen von einzelnen polarisierten Photonen ausgenutzt werden kann. Verursacht durch die Valenzbandstruktur von Gruppe-III-Nitriden mit Wurtzitstruktur und das Verspannungsfeld in QPen auf der c-Oberfläche, werden die lokalisierten Lochzustände vornehmlich durch die zwei höchsten Valenzbänder gebildet. Insbesondere wird der Loch-Grundzustand (h0 = hA) vom A-Band geformt und der erste angeregte Lochzustand (h1 = hB) vom B-Band. Es wird gezeigt, dass die Interband-Übergänge unter Beteiligung von hA oder hB unterschiedlich von einem anisotropen Verspannungsfeld in der Basalebene beeinträchtigt werden: hA-Übergänge zeigen lineare Polarisation parallel zur Achse der schwächsten Kompression; hB-Übergänge senkrecht dazu. Anhand dieses Effektes werden experimentell beobachtete Spektren von einzelnen InGaN/GaN QPen erklärt, welche bis zu fünf scharfe Linien zeigen, die linear in orthogonale Richtungen polarisiert sind. Die spektroskopischen Eigenschaften von GaN/AlN QPen, wie Exzitonen-Übergangsenergie, strahlende Lebensdauern und Mehrteilchen-Bindungsenergien, werden mit den strukturellen Eigenschaften der QPe korreliert. Es wird gezeigt wie der an InGaN/GaN QPen entdeckte Polarisationsmechanismus ausgenutzt und manipuliert werden kann um eine wohldefinierte lineare Polarisation in GaN/AlN-QPen-basierten Bauelementen mit Anwendung in, z.B., zukünftiger Quantenkryptographie oder als Hintergrundbeleuchtung von Flüssigkristall-Displays.
The group-III nitrides, InN, GaN, AlN, and their alloys have emerged to one of the most important material classes for opto-electronic devices. The incorporation of quantum dots (QDs) as active material improves the performance of conventional opto-electronic devices, such as light-emitting diodes and laser diodes. Moreover, entirely new devices, such as single-photon emitters and emitters of entangled photon pairs, have already been realized using single QDs as active medium. In the present work the electronic and optical properties of InGaN/GaN and GaN/AlN QDs are studied by means of eight-band k.p theory. Experimental results obtained by (time-resolved) photoluminescence and cathodoluminescence spectroscopy on InGaN/GaN QDs are interpreted in detail using the theoretical results. The k.p model for the QD electronic-structure calculations accounts for strain, piezo- and pyroelectric effects, spin-orbit and crystal-field splitting, and is implemented for arbitrarily shaped QDs on a finite differences grid. Few-particle corrections are included using the self-consistent Hartree method. Band parameters for the wurtzite and zinc-blende phases of GaN, AlN, and InN are derived from first-principle GW band-structure calculations. The parameters agree well with available experimental data. Reliable values are also provided for parameters that have not been determined experimentally yet. The electronic properties of nitride QDs are dominated by the large built-in piezo- and pyroelectric fields, which lead to a pronounced red-shift of excitonic transition energies and extremely long radiative lifetimes in large GaN/AlN QDs. In InGaN/GaN QDs these fields induce a pronounced dependence of the radiative excitonic lifetimes on the exact QD shape and composition. It is demonstrated that the resulting variations of the radiative lifetimes in an inhomogeneous QD ensemble are the origin of the multi-exponential luminescence decay frequently observed in time-resolved ensemble measurements on InGaN/GaN QDs. A polarization mechanism in nitride QDs based on strain-induced valence-band mixing effects is discovered, that can, in the future, be exploited for the fabrication of QD-based sources of single polarized photons. Due to the valence-band structure of wurtzite group-III nitrides and the specific strain situation in c-plane QDs, the confined hole states are formed predominantly by the two highest valence bands. In particular, the hole ground state (h0 = hA) is formed by the A band, and the first excited hole state (h1 = hB) by the B band. It is shown that the interband transitions involving hA or hB are affected differently by an anisotropic strain field in the basal plane: hA transitions are linearly polarized parallel to the direction of weakest compression; transitions involving hB perpendicular to it. Based on this effect, experimentally observed spectra of single InGaN/GaN QDs are explained. These spectra contain up to five narrow lines, which are linearly polarized in orthogonal directions. For GaN/AlN QDs spectroscopic properties, such as excitonic transition energies, radiative lifetimes, and binding energies of few-particle complexes are correlated to structural properties of the QDs. It is demonstrated how the polarization mechanism discovered for InGaN/GaN QDs can be exploited and manipulated to achieve a well-defined linear polarization in devices based on GaN/AlN QDs for, e.g., future quantum-key distribution and back lighting of liquid-crystal displays.
URI: urn:nbn:de:kobv:83-opus-20799
http://depositonce.tu-berlin.de/handle/11303/2328
http://dx.doi.org/10.14279/depositonce-2031
Exam Date: 7-Nov-2008
Issue Date: 25-Nov-2008
Date Available: 25-Nov-2008
DDC Class: 530 Physik
Subject(s): Electronic Structure
Nitride Semiconductors
Quantum Dots
Elektronische Struktur
Nitrid-Halbleiter
Quantenpunkte
Creative Commons License: https://creativecommons.org/licenses/by-nc-sa/2.0/
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