Please use this identifier to cite or link to this item: http://dx.doi.org/10.14279/depositonce-2395
Main Title: Explosionstechnische Charakterisierung chemisch instabiler Gase
Translated Title: Explosion characterization of chemically unstable gases
Author(s): Gula, Michal
Advisor(s): Steinbach, Jörg
Granting Institution: Technische Universität Berlin, Fakultät III - Prozesswissenschaften
Type: Doctoral Thesis
Language: German
Language Code: de
Abstract: Es wurde das Reaktionsverhalten von drei chemisch instabilen Gasen nach dem Wirksamwerden einer Zündquelle untersucht: Distickstoffmonoxid (N2O), Stickstoffmonoxid (NO) und 1,2-Butadien (C4H6). Dabei wurden die resultierenden Explosionsdrücke, die zeitlichen Druckanstiege sowie die Stabilitätsgrenzen bei Anfangstemperaturen bis 220 °C und Anfangsdrücken bis 30 bara in fünf Autoklaven unterschiedlicher Form und Größe bestimmt. Die chemisch instabilen Gase wurden sowohl als reine Stoffe als auch als binäre Gasgemische untersucht. Bei den binären Gemischen wurden die Einflüsse der Brenngasanteile in CH4/N2O- bzw. C3H8/N2O-Gemischen auf die Reaktionsdynamik und die Einflüsse der Inertgasanteile in N2/N2O- bzw. CO2/N2O-Gemischen auf die Stabilitätsgrenzen untersucht. Für die Auswertung der Zündversuche wurden die zeitlichen Druckverläufe gemessen und bei Versuchen in einem Fensterautoklav teilweise mit Hochgeschwindigkeitsaufnahmen synchronisiert. Die Zerfallsreaktionen wurden jeweils durch eine Fremdzündung in Form eines explodierenden Drahtes initiiert. Da die Flammenausbreitung bei einer Zerfallsreaktion in hohem Maße konvektionsbeeinflusst und sehr anfällig für Wärmeverluste ist, wurde für ausgewählte Gase der Einfluss des Zündortes bzw. die Autoklavenausrichtung auf den Zerfall untersucht. Dadurch wurde auch bei Zündversuchen in gleichen Autoklaven eine Variation der freien Weglänge erreicht, in der sich eine Flamme ungehindert ausbreiten kann. Wärmeverluste werden dabei reduziert. Die Ergebnisse der Versuche zeigten, dass nicht nur das Volumen sondern vor allem die Ausrichtung des Autoklavs bzw. der Zündort einen großen Einfluss auf die Reaktionsdynamik und die Stabilitätsgrenzen haben. Da die Untersuchungen in Volumina bis 100 l möglich waren, konnten auch wichtige Rückschlüsse auf ein mögliches Scale-Up gezogen werden. Zur Abschätzung einer Explosionsauswirkung beim Zerfall chemisch instabiler Gase wurde das Simulationsmodell „FireBall“ modifiziert. Das Modell wurde ursprünglich für die Simulation einer Explosion von binären Brenngas/Luft-Gemischen entwickelt, die sich im Bereich der stöchiometrischen Zusammensetzung befinden. Im Rahmen dieser Dissertationsarbeit wurde eine Erweiterung des bestehenden Berechnungsmodells auf reine Zerfallsreaktionen vorgenommen. Die Ausbreitung einer Flamme basiert auf der Berechnung einer laminaren und einer turbulenten Flammengeschwindigkeit, die maßgeblich für die Reaktionsdynamik sind. Das Explosionsausbreitungsmodell beinhaltet verschiedene Sub-Modelle, die zum Beispiel die Wärmeübertragung zu den Wänden oder die freie Konvektion berücksichtigen. Einige Sub-Modelle benötigen empirische Koeffizienten, welche experimentell ermittelt werden müssen. Mit dem Modell werden letztlich zeitliche Druckverläufe eines durch Fremdzündung initiierten deflagrativen Zerfalls in einem geschlossenen System simuliert. Aus den Druck-Zeit-Kurven werden die zeitlichen Druckanstiege bzw. KG-Werte und die Explosionsdrücke ermittelt. Diese Simulationen wurden für N2O und NO unter Variation der Anfangstemperatur, des Anfangsdrucks und des Zündortes für unterschiedliche Behältergeometrien und -volumina durchgeführt. Das erweiterte Berechnungsmodell „FireBall“ liefert für beide instabile Gase gute Übereinstimmungen zwischen den experimentellen Ergebnissen und der Simulation.
The reaction behaviour of three chemically unstable gases was examined after ignition by an exploding wire igniter: Dinitrogenoxide (N2O), Nitrogen Monoxide (NO) and 1,2-Butadiene (C4H6). This included the determination of the resulting explosion pressure, the rate of pressure rises as well as the stability limits at initial temperatures up to 220 °C and initial pressures up to 30 bara in five autoclaves with different geometries and sizes. The chemically unstable gases were examined as pure materials and as binary gas mixtures. Regarding the binary mixtures, the influence of the fuel gas concentration on the reaction dynamics has been examined for the systems CH4/N2O and C3H8/N2O. Furthermore, the influence of the inert gas concentration on the stability limits has been studied for the systems N2/N2O and CO2/N2O. In order to analyse the ignition tests the pressure-time (p-t) histories were measured. For the experiments carried out in a windowed vessel, the p-t histories were partly synchronized with high-speed records. In each case the ignitions were initiated by an exploding wire igniter. Since the flame propagation of the decomposition reaction is strongly influenced by buoyancy effects and heat losses the location of the ignition source and the autoclave orientation have been varied for some gas mixtures. In this way also the pathway where a flame propagates freely without contacts to the vessel walls was varied. At the same time heat losses are reduced. The results of the experiments showed that not only the volume but also the orientation of the autoclave and the location of the ignition source strongly influence the reaction dynamics and the stability limits. As the investigations were feasible in volumes up to 100 l important conclusions regarding a possible scale-up could be obtained. In order to estimate the effect of an explosion of a chemically unstable gas the simulation model “FireBall“ was modified. Originally the model was developed for simulations of explosions of fuel/air mixtures that are close to or within their stoichiometric compositions. In this thesis an extension of the existing computational model was made to include pure decomposition reactions. The calculations are based on the modelling of a laminar and a turbulent flame speed that are relevant for the reaction dynamics. The flame propagation model contains different sub models which consider for example the heat transfer to the walls or free convection. Some sub models require empirical coefficients that need to be determined experimentally. Finally, the p-t histories of deflagrative decomposition reactions are simulated in closed systems. From these p-t histories the rates of pressure rise respectively KG-values and the explosion pressures are determined. These simulations were accomplished for N2O and NO under variation of the initial temperature, the initial pressure and the location of the ignition source for different vessel geometries and volumes. For both unstable gases the modified computational model „FireBall“ yields results that are in good agreements to the experimental data.
URI: urn:nbn:de:kobv:83-opus-25758
http://depositonce.tu-berlin.de/handle/11303/2692
http://dx.doi.org/10.14279/depositonce-2395
Exam Date: 28-Sep-2009
Issue Date: 8-Mar-2010
Date Available: 8-Mar-2010
DDC Class: 620 Ingenieurwissenschaften und zugeordnete Tätigkeiten
Subject(s): Distickstoffmonoxid
Flammengeschwindigkeit
Modellierung
Scale-Up
Zerfall
Decomposition
Flame speed
Modelling
Nitrous oxide
Scale-up
Usage rights: Terms of German Copyright Law
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