Please use this identifier to cite or link to this item: http://dx.doi.org/10.14279/depositonce-2445
Main Title: Emerging Magneto-Electric Properties in Orthorhombic Nd1-xYxMnO3
Translated Title: Entstehung der magneto-elektrischen Eigenschaften in orthorhombischen Nd1-xYxMnO3
Author(s): Landsgesell, Sven
Advisor(s): Argyriou, Dimitri
Granting Institution: Technische Universität Berlin, Fakultät II - Mathematik und Naturwissenschaften
Type: Doctoral Thesis
Language: English
Language Code: en
Abstract: Die Perovskite sind außerordentlich vielseitige Keramiken, zu denen beispielsweise auch magento-elektrisch gekoppelte Multiferroika gehören. Aktuelle Studien zeigten, dass wenn die Manganate der Seltenen Erden (wie z.B. EuMnO3) mit kleineren Kationen (wie z.B. Yttrium) dotiert werden, eine neue Stofffamilie entsteht, vergleichbar mit den Manganaten der Seltenen Erden mit kleinerem Toleranzfaktor. Allerdings können einige sehr interessante Seltenerdmanganate nicht mit Neutronenstreuung untersucht werden, da sie sehr hohe Absorptionsquerschnitte besitzen (z.B. Eu oder Sm). Ein Ziel dieser Arbeit ist nun, das Nd in NdMnO3 mit Y zu ersetzen um den Toleranzfaktor zu verringern und somit die magneto-elektrischen Eigenschaften der RMnO3 zu simulieren, so dass die Entwicklung der multiferroischen Eigenschaften, wie sie z.B. in TbMnO3 und DyMnO3 auftreten, untersucht werden kann. Polykristalline Pulver und Einkristalle mit der Zusammensetzung Nd1-xYxMnO3 wurden mittels Festphasenreaktion und des Schmelzzonenverfahrens synthetisiert. Von den Pulverproben wurden die magnetischen Eigenschaften bestimmt sowie Röntgen- und Neutronendiffraktometrie zur Strukturaufklärung verwendet. Dieses ergab eine Phasentrennung, so dass in einer Übergangszone von x ~ 0.40 bis 0.45 die A-Typ antiferromagnetische Phase mit einer modulierten Spinordnung koexistiert. Neutronenstreuung an Einkristallen bestätigen diesen Übergang bei steigendem x, wobei die Temperaturabhängigkeit der modulierten Spinordnung zeigt, dass die paramagnetische Ordnung sich mit sinkender Temperatur zu einer kollinearen Spindichtewelle in Richtung der b-Achse entwickelt, welche im Grundzustand eine zykloidische Struktur besitzt, die sich in der bc-Ebene befindet und entlang der b-Achse propagiert. Diese zykloidische Struktur ist für die ferroelektrische Polarisation in TbMnO3 verantwortlich. Das Messen der physikalischen Eigenschaften bestätigte, dass mit der Entstehung der zykloidischen Struktur in Nd1-xYxMnO3 die entsprechenden Kristalle ebenfalls eine spontane Polarisation entlang der c-Achse zeigten. Diese Polarisation kann von der c-Achse in die b-Achse gekippt werden, bei Anlegen eines magnetischen Feldes entlang der b- oder c-Achse, was vergleichbar ist mit TbMnO3 und DyMnO3. Temperaturabhängige Neutronenstreuung an Einkristallen bestätigte die Koexistenz beider magnetischer Komponenten. Die antiferromagnetische A-Typ Ordnung verliert mit steigendem x an Intensität und die Übergangstemperatur sinkt bis x < 0.45, während die modulierte Spinkomponente ab x > 0.35 nachweisbar ist. Hochauflösende Neutronenstreuung zeigte, dass die modulierte Spinkomponente aus zwei unterschiedlichen Komponenten besteht: eine mit einer längeren und eine mit einer kürzeren Wellenzahl. Die erste besitzt eine konstante Wellenzahl und zeigt eine Ordnung mit langer Reichweite, während die zweite eine variable Wellenzahl zeigt, nur in Verbindungen mit dem antiferromagnetischen A-Typ auftritt und auch von der temperaturabhängigen Änderung des A-Typs abhängig ist. Dies führt zu dem Schluss, dass die Komponente mit der kürzeren Wellenzahl als Puffer zwischen den zwei konträren magnetischen Komponenten fungiert.
The perovskite structure is one of the most versatile ceramic host, for example for magneto-electrically coupled multiferroics. Recent studies showed that doping rare earth manganites (as EuMnO3) with smaller cations (as yttrium) results in a new family of manganites with properties comparable to rare earth manganites with similar tolerance factor, but unfortunately some interesting rare earth manganites cannot be examined by neutron diffraction, as they are highly neutron absorbing, like Eu or Sm. One of the goals of this thesis is to replace Nd in NdMnO3 with Y to reduce the tolerance factor and therefore to simulate the magneto-electric properties of RMnO3 to investigate the evolution of the multiferroic properties as in TbMnO3 and DyMnO3. Polycrystalline and single crystal Nd1-xYxMnO3 compositions were synthesized with solid state reaction technique and floating zone method. Magnetic properties of the polycrystalline samples were measured as well as the x-ray and neutron diffraction patterns to initially map out a phase separation where the A-type antiferromagnetic order co-exists with a modulated spin order and is visible at approximately x ~ 0.40 to 0.45. Neutron diffraction of single crystals proved this transition with increasing x and the temperature dependence of the modulated spin order from paramagnetic to a collinear spin density wave along the $b$-direction and at 2K to form a cycloidal structure with the cycloid in the bc plane propagating along the b-direction. This cycloidal order is responsible for the ferroelectric polarization of TbMnO3. Physical property measurements confirmed that with establishment of the spin cycloid in Nd1-xYxMnO3 the material exhibits a spontaneous polarization along the c-direction. This polarization can be flopped from c to a by applying a magnetic field along b or c, what is comparable to TbMnO3 and DyMnO3. Temperature dependent neutron scattering experiments confirmed the co-existence of both magnetic components. The A-type antiferromagentic order decreases in intensity and transition temperature with increasing x until x < 0.45 while the modulated spin component is measurable at x > 0.35. High resolution measurements revealed that the modulated spin component has two appearances: one with a shorter wavenumber and one with a lower wavenumber. The first one has a stable wavenumber and shows long range order while the latter one is only detectable when a A-type component is present. The wavenumber, intensity and width of the reflection of the latter one is strongly dependent on the A-type component leading to the conclusion that this is a buffer between the two magnetic components existing at low x (A-type order) and low x (incommensurate spin order).
URI: urn:nbn:de:kobv:83-opus-26140
http://depositonce.tu-berlin.de/handle/11303/2742
http://dx.doi.org/10.14279/depositonce-2445
Exam Date: 23-Feb-2010
Issue Date: 26-Apr-2010
Date Available: 26-Apr-2010
DDC Class: 530 Physik
Subject(s): Magneto-elektrisch
Multiferroisch
Phasenübergang
Magneto-electric
Multiferroic
Phase transition
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