Please use this identifier to cite or link to this item: http://dx.doi.org/10.14279/depositonce-2480
Main Title: Ionisation mit Dissoziation von H2 und Doppelionisation von Xenon in ultrakurzen, kombinierten XUV- und IR-Laserpulsen
Translated Title: Ionization with Dissociation of H2 and Double Ionization of Xenon in Combined Ultrashort XUV and IR-Laser Pulses
Author(s): Böttcher, Martin
Advisor(s): Sandner, Wolfgang
Granting Institution: Technische Universität Berlin, Fakultät II - Mathematik und Naturwissenschaften
Type: Doctoral Thesis
Language: German
Language Code: de
Abstract: Die Dissertation dokumentiert den Aufbau von zwei Lichtquellen, die auf der Erzeugung hoher Harmonischer (HHG) der infraroten (IR) Lichtwelle kurzer Ti:Saphir-Laserpulse durch einen nichtlinearen Prozess in einem Edelgasmedium beruhen und Licht im extrem ultravioletten Spektralbereich (XUV) zwischen 10 eV und 50 eV, wo die interessanten Schwellen der Einfach- und Doppelionisation (DI) von Edelgasen liegen, zur Verfügung stellen. Erstmals wurden solche HHG-Lichtquellen mit einem Reaktionsmikroskop kombiniert, das auf der Cold-Target-Recoil-Ion-Momentum-Spectroscopy-Technologie (COLTRIMS) basiert und eine hochdifferenzielle Messung der Impulsvektoren mehrerer geladener Ionisationsprodukte aus derselben Reaktion in Koinzidenz erlaubt. Mit dem eingesetzten Pump-Probe-Schema kann der XUV-Fokus mit dem starken Feld des IR-Fokus der fundamentalen Laserwelle im Reaktionsvolumen des Spektrometers, in das die Reaktionsedukte in Form eines Ultraschallgasjets eingebracht werden, superponiert und die relative Pulsverzögerung eingestellt werden. Die beiden Aufbauten wurden anhand von ersten Experimenten detailliert charakterisiert. In der ersten Lichtquelle ist mit einem Gittermonochromator ein schmaler Spektralbereich, eine einzelne Harmonische des generierten XUV-Lichts selektierbar. Damit wurde die Doppelionisation von Xenon untersucht. Für eine Photonenergie oberhalb der DI-Schwelle wird eine Korrelation der emittierten Elektronen nachgewiesen, die besonders bei gleichverteilter Geschwindigkeit bevorzugt in entgegengesetzte Richtung emittiert werden. Für verschiedene XUV-Energien unterhalb der DI-Schwelle werden sequenzielle Wege zur DI bei Superposition mit dem IR-Feld durch Absorption eines oder mehrerer IR-Photonen identifiziert. Die zweite Lichtquelle erzeugt durch kohärente Überlagerung eines mehrere Harmonische umfassenden Spektralbereichs Züge vieler kurzer XUV-Pulse im Abstand der halben IR-Wellenlänge bzw. -Periode. Die Dauer dieser Pulse wurde anhand eines RABBITT-Experimentes, das auf der Messung der nichtlinearen, ein XUV- und ein IR-Photon kombinierenden Ionisation beruht, zu 330 as bestimmt. Um die phasenkonstante Überlagerung der XUV- und IR-Pulse über eine viele Stunden andauernde Koinzidenzmessung zu realisieren, wurde ein spezielles interferometrisches Mess-Regel-Verfahren entwickelt. Schließlich wurden die Pulszüge mit der fundamentalen IR-Welle überlagert, um die Ionisation mit Dissoziation des Wasserstoff-Moleküls zu untersuchen. Von den drei identifizierten Prozessen ist der direkteste die dissoziative Ionisation, die ausgelöst wird, wenn die Lichtenergie, die aus einem einzelnen XUV-Photon oder kombinierten XUV- und IR-Photonen stammt, in das Dissoziationskontinuum absorbiert wird. Den Hauptbeitrag liefert jedoch der sequenzielle Prozess: Nach XUV- oder XUV/IR-Ionisation verbleibt das Ion in einer Grundzustandsvibration und wird dann durch die Bindungsaufweichung im starken IR-Feld dissoziiert. Die dritte Klasse von Prozessen involviert Rydbergzustände des neutralen Moleküls als Zwischenzustände, die durch Absorption eines passenden XUV-Photons besetzt werden. Es wird gezeigt, dass in diesem Fall einerseits das IR-Feld für eine Bindungsaufweichung des molekularen Rumpfes sorgt. Währenddessen wird in einem kleinen Zeitfenster die Autoionisation möglich, was die beobachtete Ionisation mit Dissoziation zur Folge hat. Andererseits kann das äußere Elektron des Rydbergmoleküls durch ein IR-Photon ionisiert werden, so dass der molekulare Rumpf in ein molekulares Ion im entsprechenden Vibrationsgrundzustand übergeht, das nun wiederum durch Bindungsaufweichung dissoziiert. Durch vorsichtige Auswahl einer IR-Intensität, die nur direkte Prozesse erlaubt, in denen ein einzelnes IR-Photon involviert ist, und durch Ausnutzen der aus der Koinzidenzmessung ermittelten Gesamtenergie der Reaktionsprodukte wurde es möglich, aus der Messung das Zusammenwirken dieser Prozesse und ihre Entwicklung in Abhängigkeit von der IR-Pulsverzögerung erstmalig zu extrahieren und zu erklären. Auch belegen diese Ergebnisse den Wert des Aufbaus für weitere Entwicklungen auf dem Gebiet der Kontrolle chemischer Reaktionen durch mehrfarbige Lichtfelder sowie für die Untersuchung der Elektronendynamik auf der Attosekundenzeitskala.
Two light sources have been developed that employ the generation of high harmonics (HHG) of the fundamental infra-red (IR) light wave of ultra-short Ti:Saphire laser pulses by a non-linear process in a rare gas medium. In the extreme ultra-violett spectral range (XUV) of the harmonics between 10 eV and 50 eV the interesting thresholds of single and double ionization (DI) of the rare gases are located. For the first time a HHG source is combined with a reaction microscope relying on cold target recoil ion momentum spectroscopy (COLTRIMS), which allows a highly differential determination of momentum vectors of multiple charged ionization products from a single reaction in coincidence. Crossing an ultra-sonic jet of the target gas inside the reaction chamber at ultra-high vacuum, the focus of XUV light is superimposed with the strong field in the focus of the fundamental IR wave. The pump-probe scheme allows the variation of relative delay between the two waves. Based on first experiments the two setups are characterized in detail. The first light source allows the selection of a small XUV bandwidth covering a single harmonic by means of a grating monochromator. It is used to study double ionization of Xenon. With XUV alone, at energies above the DI threshold, electron correlation is revealed, with two electrons that equally share the excess energy exhibiting the strongest interaction favouring emission in opposite directions. Superimposing different XUV energies below DI threshold with the IR field, sequential pathways leading to DI are identified. In the second light source the multiple waves in the comb of harmonics stay superimposed. Their intrinsic coherence entails a beating that is tailored by dispersion correction of the relative phases until a train of attosecond pulses at intervals of half the IR period reveals itself. By the RABBITT technique relying on non-linear XUV-IR two-photon ionization, the duration of these pulses is determined to be 330 as. A special interferometric active-correction scheme has been developed and proven to allow the XUV-IR superposition to be stable down to a fraction of the IR wavelength for many hours, which is mandatory for the long duration of angularly resolved coincidence measurements reflecting atomic and molecular electron dynamics on the attosecond time scale. This setup is finally used to study the ionization with dissociation of the hydrogen molecule. Different processes are identified, the most direct being dissociative ionization which is initiated when a light energy above the dissociation threshold, either supplied by a single XUV photon or a direct combination of an XUV with an IR photon, is absorbed into the dissociation continuum. The dominating process is, however, the sequential pathway: Again either a single XUV photon or combined XUV and IR photons are absorbed to produce ionization that leaves the hydrogen molecular ion in a bound vibrational state. In this case bond softening by the strong IR field causes the dissociation in a second step. The third class of processes involves intermediate Rydberg states of the neutral molecule that are populated by the suiting XUV energy. In this case the IR field has been shown to cause a bond softening of the molecular core during which there is, for a short period of time, the possibility of autoionization of the Rydberg electron, on the one hand. On the other hand, the Rydberg state is ionized by IR yielding a vibrational ionic state that is then again bond-softened towards dissociation. The careful selection of the IR intensity yielding only direct processes involving one IR photon and the exploitation of the coincidence measurement yielding total energies of reaction products allowed to extract from the measurement and to explain for the first time the evolution and interplay of these processes with growing delay of the IR pulse. Also, the results verify the setup to be of importance for the development of a control of chemical reactions in multiple light fields as well as for the study of electron dynamics on the attosecond time scale.
URI: urn:nbn:de:kobv:83-opus-26698
http://depositonce.tu-berlin.de/handle/11303/2777
http://dx.doi.org/10.14279/depositonce-2480
Exam Date: 14-Dec-2009
Issue Date: 14-Jun-2010
Date Available: 14-Jun-2010
DDC Class: 530 Physik
Subject(s): Dissoziationsdynamik
Doppelionisation
Erzeugung hoher Harmonischer
Ionisationsdynamik
Mehrfarben-Pump-Probe-Spektroskopie
Dissociation dynamics
Double ionization
High harmonic generation
Ionization dynamics
Multi-color pump-probe spectroscopy
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