Please use this identifier to cite or link to this item: http://dx.doi.org/10.14279/depositonce-2561
Main Title: Photoionisation von zweiatomigen Molekülen in hochintensiven Laserpulsen
Translated Title: Photoionization of diatomic molecules in high intensity laser pulses
Author(s): Manschwetus, Bastian
Advisor(s): Sandner, Wolfgang
Granting Institution: Technische Universität Berlin, Fakultät II - Mathematik und Naturwissenschaften
Type: Doctoral Thesis
Language: German
Language Code: de
Abstract: In dieser Arbeit wurde die Ionisation und Dissoziation der Edelgasdimere Ne2, Ar2, Kr2 und Xe2 sowie des Molekülgases H2 in hochintensiven Laserpulsen bei Intensitäten um 1014 W/cm2 untersucht. Bei der Wechselwirkung von Wasserstoffmolekülen mit der intensiven Laserstrahlung fand sich ein bisher unbekannter Dissoziationskanal, die frustrierte Doppelionisation des H2. Bei diesem Prozess dissoziert das Wasserstoffmolekül im starken Laserfeld in ein Ion und ein Rydbergatom. Nach der Einfachionisation des H2 wird das verbleibende Elektron des H2+ Ions durch das elektrische Feld des Lasers in einen Rydbergzustand angeregt. Dieses Elektron ist im Mittel weit von den beiden Ionen entfernt und beeinflusst die Coulombexplosion des Moleküls in erster Näherung nicht. Daher ist die kinetische Energie beider Fragmente dieselbe wie nach der Doppelionisation und Coulombexplosion des Wasserstoffmoleküls. In den Photoelektronenimpulsspektren nach Einfachionisation der Edelgasdimere im starken Laserfeld wurden Hinweise auf eine 2-Zentren-Interferenzstruktur gefunden. Diese Interferenz entsteht, weil das detektierte Elektron von jedem der beiden Atome des Dimer emittiert werden kann. Die beiden Quantenpfade können nicht unterschieden werden und interferieren miteinander. Zusätzlich zu der 2-Zentren-Interferenz wurde beobachtet, dass die durch das Laserfeld getriebene Dynamik in den Ladungsresonanzzuständen des Dimerion ebenfalls das Photoelektronenspektrum beeinflusst. In einem weiteren Experiment wurde die Energie- und Winkelverteilung der ionischen Fragmente nach Starkfeld-Doppelionisation der Edelgasdimere untersucht. Dabei konnte gezeigt werden, dass ausschlaggebend für den Ionisationsprozess die Besetzung von Ladungsresonanzzustände in dem einfach geladenen Dimerion ist, der Effekt der „charge resonance enhanced ionization“. Bei der Doppelionisation des Argondimers wurden drei verschiede Ionisationskanäle beobachtet: Der Hauptkanal ist die Doppelionisation des neutralen Dimers im Gleichgewichtsabstand durch die „charge resonance enhanced ionization“ und anschließende Coulombexplosion des Moleküls. Beim zweiten Ionisationskanal sind die beiden positiven Ladungen an einem Atom lokalisiert und der Partner in dem Dimer ist neutral. Dieser Zustand zerfällt bei kleinem Kernabstand durch Ladungstransfer und anschließender Coulombexplosion des Dimers. Der dritte Doppelionisationskanal entsteht überraschenderweise durch eine zusätzliche frustrierte Tunnelionisation des doppeltgeladenen Dimerions. In dem Dimerion läuft Prozess analog zu den Beobachtungen am Wasserstoffmolekül ab. Diese Beobachtung bestätigt die Allgemeinheit des Prozesses der frustrierten Tunnelionisation.
In this thesis the ionization and dissociation of the noble gas dimers Ne2, Ar2, Kr2 and Xe2 and of molecular H2 in high intensity laser pulses at intensities of 1014 W/cm2 were investigated. Hydrogen molecules interacting with the intense laser beam are prone to a previously unknown dissociation channel, the frustrated double ionization of H2. In this process the hydrogen molecule in the strong laser field break down into an ion and a Rydberg atom. After single ionization of H2, the remaining electron of the H2+ ion is excited field into a Rydberg state by the laser. On average this electron is far away from both ions and approximately does not influence the coulomb explosion of the molecule. The kinetic energy of both fragments is therefore the same as the kinetic energy of the fragments after the full double ionization and coulomb explosion of the hydrogen molecule. The measured photoelectron momentum distributions after single ionization of the different noble gas dimers in strong laser fields show structures resulting from a 2-center interference pattern. This interference occurs because the detected electron can be emitted by each of the two atoms in the dimer. The two quantum path can not be distinguished and interfere with each other resulting in the observed 2-center interference structures. Additional I found electron dynamics driven by the laser field in the charge resonance states of the dimer ion also may modify the dimer photo electron spectrum. In a third experiment the energy and angular distribution of the ionic fragments after double ionization of noble gas dimers in strong laser fields were investigated. It could be shown that crucial for the main ionization process is the occupation of charge resonance states in the singly charged dimer ion, the so called charge resonance enhanced ionization process. After double ionization of argon dimers three different ionization channels were observed: The main channel being the double ionization of the neutral dimer by the charge resonance enhanced ionization. The second ionization channel results from both positive charges localized at the same atom in the dimer and the other atom staying neutral. This charge state decays at small internuclear separations resulting in higher coulomb explosion energy of the fragments. The third double ionization channel arises surprisingly from an additional frustrated tunnel ionization of the doubly charged dimer ion. An electron in the dimer ion is excited in a Rydberg state and the dimer ion dissociates similar to the triply charged dimer. The process is analog to the frustrated double ionization process discovered in the hydrogen molecule. This result shows the generality of the frustrated tunnel ionization process.
URI: urn:nbn:de:kobv:83-opus-27429
http://depositonce.tu-berlin.de/handle/11303/2858
http://dx.doi.org/10.14279/depositonce-2561
Exam Date: 27-Jul-2010
Issue Date: 8-Sep-2010
Date Available: 8-Sep-2010
DDC Class: 530 Physik
Subject(s): Atomphysik
Molekülphysik
Physik in starken Feldern
Atomic physics
Laser
Molecular physics
Strong field physics
Creative Commons License: https://creativecommons.org/licenses/by-nc-sa/2.0/
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