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Main Title: In situ Rastertunnelmikroskopie an III-V-Halbleiternanostrukturen während der Metallorganischen Gasphasenepitaxie
Translated Title: In situ Scanning Tunneling Microscopy on III-V-Semiconductor Nanostructures during Metal-Organic Vapor Phase Epitaxy
Author(s): Kremzow, Raimund
Advisor(s): Kneissl, Michael
Granting Institution: Technische Universität Berlin, Fakultät II - Mathematik und Naturwissenschaften
Type: Doctoral Thesis
Language: German
Language Code: de
Abstract: Im Hinblick auf das große Interesse an der Entwicklung von optoelektronischen Bauelementen basierend auf Quantenpunkt-Nanostrukturen (z.B. Einzelphotonenemitter) wurden in dieser Arbeit systematisch verschiedene Wachstumsmechanismen von III-V-Halbleiterverbindungen während der Metallorganischen Gasphasenepitaxie (MOVPE) in Echtzeit (in situ) untersucht. Im Rahmen dieser Arbeit wurde dazu ein Rastertunnelmikroskop (STM) für den Einsatz während der MOVPE als ein neuartiges Messinstrument weiterentwickelt. Mit diesem STM konnten erstmalig systematisch topografische Morphologieveränderungen von Realraumstrukturen auf Halbleiteroberflächen während ausgewählter MOVPE-Prozesse in situ beobachtet und charakterisiert werden. Die Umgebungsbedingungen der MOVPE (hohe Temperaturen, 100mbar Atmosphärendruck, metallorganische Ausgangsstoffe und externe Störeinflüsse) stellten dabei eine große Herausforderung an das Messinstrument dar. Durch die Kombination mit der Spektroskopischen Ellipsometrie (SE) als optische Charakterisierungsmethode wurden simultan zum STM auch optische in situ Untersuchungen ermöglicht. Als erstes Materialsystem wurde das InN-Schicht- bzw. InN-Quantenpunkt-Wachstum mit tertiär-Butylhydrazin (tBHy) als alternative Stickstoffquelle und Trimethylindium (TMIn) auf c-orientierten GaN/Saphir-Substraten untersucht. Die Ergebnisse aus der Kombination von in situ und ex situ Messtechniken ließen ausschließlich auf ein Indium-Droplet-Wachstum schließen, welches im direkten Widerspruch zu theoretischen Vorhersagen des InN-Wachstums steht. Diese Ergebnisse geben Hinweise auf mögliche parasitäre Vorreaktionen der verwendeten Ausgangsstoffe bzw. auf eine mögliche Inkonsistenz in den thermodynamischen Größen von InN, da dieses Materialsystem noch erforscht wird. Im weiteren Verlauf wurde das Schichtwachstum von In(x)Ga(1-x)As auf GaAs(001) in situ bei unterschiedlichen Stöchiometrien hinsichtlich der Entwicklung der kritischen Schichtdicke untersucht. Durch eine Kombination aus optischen in situ Techniken konnte eine systematische Abnahme der kritischen Schichtdicke bei zunehmendem Indium-Anteil gezeigt werden, welche in Übereinstimmung mit theoretischen Modellen stehen. Das begrenzende Auflösungsvermögen dieser Methoden motiviert dabei den kombinierten Einsatz von in situ STM und SE zur Formulierung neuer Wachstumsmodelle. Im letzten Teil dieser Arbeit wurden Reifungsprozesse von InAs-Quantenpunkten auf Si-dotiertem GaAs(001) direkt nach deren Wachstum während des Temperns unter verschiedenen Temperaturen erstmalig durch zeitaufgelöste STM-Messungen in situ untersucht. Die Analyse der zeitabhängigen Dichte- und Radiusverteilungsfunktion der Quantenpunktstrukturen zeigte ein Wachstumsverhalten nach der klassischen Ostwald-Reifung in der Formulierung nach Lifshitz, Slyozov und Wagner (LSW-Theorie). Die experimentelle STM-Analyse konnte eine Wachstumsbegrenzung durch InAs-Materialtransport von bzw. zu den InAs-Quantenpunkten über die Benetzungsschicht somit erstmals in situ verifizieren.
In the recent years, there has been a great interest in novel optoelectronic devices based on quantum dot nanostructures like single photon emitters. Hence, in this work different growth mechanisms of III-V compound semiconductors were systematically analyzed in real time (in situ) during metal-organic vapor phase epitaxy (MOVPE). Within this work a novel scanning tunneling microscope (STM) was designed as a new in situ measurement technique for MOVPE growth characterization. Topographical changes of nanostructures on semiconductor surfaces, during selected MOVPE growth, were measured in situ in real space for the first time using this STM. The growth environment of the MOVPE (high temperatures, typically 100 mbar pressure, metal-organic precursors and external influences) posed a great challenge to the construction of the STM. In combination with spectroscopic ellipsometry (SE), it is also possible to determine the optical properties simultaneously during STM measurements. The growth of InN layers and quantum dots, with tertiary-butylhydrazine (tBHy) as an alternative nitrogen precursor and trimethylindium (TMIn), on c-oriented GaN/sapphire templates was investigated. From a combination of in situ and ex situ techniques, the experimental results showed only indium droplet growth which was contrary to theoretical predictions. The droplet formation was attributed to the parasitic prereactions of the used precursors. An inconsistency of thermodynamic values of InN was also discussed. The layer growth of In(x)Ga(1-x)As on GaAs(001), with different stoichiometries, was analyzed in situ in order to determine the influence of the indium content on the critical layer thickness. The results of the measurements, by a combination of different optical in situ methods, showed a systematic decrease of the critical thickness with increasing indium content and showed a good agreement with theoretical models. It could be shown that due to the limited resolution of the optical methods, a novel combination of in situ STM and SE is necessary for growth characterization. In the last part of this work, the ripening of InAs quantum dots on Si-doped GaAs(001) was investigated, during post-growth annealing at different temperatures, with in situ STM. The analyzed time-dependent density and radius distribution of the quantum dots showed the characteristics of the Ostwald-Ripening theory of Lifshitz, Slyozov and Wagner (LSW-theory). For the first time, this in situ STM analysis could verify the theoretical model for an interface limited growth by InAs material transport from/to the quantum dot structures to/from the wetting layer during MOVPE.
URI: urn:nbn:de:kobv:83-opus-28810
http://depositonce.tu-berlin.de/handle/11303/2965
http://dx.doi.org/10.14279/depositonce-2668
Exam Date: 22-Oct-2010
Issue Date: 4-Jan-2011
Date Available: 4-Jan-2011
DDC Class: 530 Physik
Subject(s): In-situ
MOVPE
Nanostrukturen
Quantenpunkte
STM
In-situ
MOVPE
Nanstructures
Quantum dots
STM
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