Please use this identifier to cite or link to this item: http://dx.doi.org/10.14279/depositonce-2853
Main Title: Employing electron-electron coincidence techniques to investigate the autoionisation of clusters
Translated Title: Anwendung von Elektron-Koinzidenz-Meßtechniken zur Untersuchung der Autoionisation von Clustern
Author(s): Mucke, Melanie
Advisor(s): Möller, Thomas
Granting Institution: Technische Universität Berlin, Fakultät II - Mathematik und Naturwissenschaften
Type: Doctoral Thesis
Language: English
Language Code: en
Abstract: Die Arbeit beschäftigt sich mit der Untersuchung eines nichtlokalen Relaxationskanals, dem interatomaren bzw. intermolekularen Coulomb-Zerfall (ICD). Dieser Autoionisationsprozeß tritt nur in schwach gebundenen, ausgedehnten Systemen auf, in denen für ein angeregtes Elektron eines Atoms ein Zerfallskanal über ein benachbartes Atom offensteht. Um die Existenz von ICD an weiteren van-der-Waals- oder Wasserstoffbrücken-gebundenen Systemen eindeutig nachweisen und Spektren der ICD Elektronen aufnehmen zu können, wurde eine neuartige Koinzidenzmeßtechnik angewandt. Hierfür wurde ein magnetische Flasche Spektrometer, eingebettet in eine Vakuumapparatur und ergänzt durch eine Wasserclusterquelle, konstruiert und erfolgreich in Betrieb genommen. Im Rahmen der Arbeit wurden verschiedene Edelgascluster untersucht. Bei reinen Neonclustern konnte gezeigt werden, daß sich das Energiespektrum des ICD-Elektrons abhängig von der Clustergröße verschiebt und bei größeren Clustern nicht bis null eV reicht. Außerdem haben sich Hinweise auf ICD von Satellitenzuständen in Neonclustern ergeben. In gemischten Neon-Krypton-Clustern konnte ebenfalls eindeutig ein ICD-Signal nachgewiesen werden. Das ICD-Elektron weist hier die Besonderheit einer ungewöhnlich hohen Energie auf. Man vermutet, daß diese Cluster in Form eines Kryptonkerns umgeben von einer Neonschicht vorliegen. Bei erhöhtem Kryptongehalt in der Gasmischung ist das Entstehen einer Schulter am ICD-Peak zu beobachten, die auf eine veränderte Koordination der Neonatome zurückgeführt wird. Desweiteren wurden gemischte Argon-Xenon-Cluster untersucht. In diesen Clustern gehen Theoretiker von einer Konkurrenz zwischen zwei Autoionisationsprozessen, dem „electron transfer mediated decay“ (ETMD) und dem ICD aus. Letzterer ist erst ab einer bestimmten Größe möglich, die offenbar in unseren Experimenten überschritten wurde, so daß von einer Beobachtung des Prozesses ausgegangen wird. Die Untersuchung von Wasserclustern hat gezeigt, daß, gemäß der theoretischen Vorhersage, ICD auch in Wasserstoffbrücken-gebundenen Systemen auftritt. Er führt zu einer effizienten Erzeugung von niederenergetischen Elektronen, die sich als nicht unbedeutend für durch Strahlung erzeugte DNA-Schäden herausstellen könnten. Vergleichende Messungen an deuterierten Wasserclustern demonstrierten ebenfalls die Existenz von ICD. Es zeigen sich nur geringe Unterschiede in den Energiespektren der ICD-Elektronen.
The topic of this thesis is the investigation of a non-local decay channel, the so-called interatomic, or intermolecular, Coulombic decay (ICD). This autoionisation process occurs only in weakly bound, extended systems where an excited electron of one atom is offered a de-excitation channel via a neighbouring atom. In order to unambiguously prove the existence of ICD on further van-der-Waals or hydrogen-bound systems, and to record energy spectra of the ICD electrons, a new coincidence technique was employed. To do so, a new magnetic bottle electron spectrometer, embedded in a new vacuum set-up and completed with a new water cluster source, was constructed and successfully launched. Within the scope of this thesis, different rare gas clusters were investigated. For pure neon clusters a shift of the ICD energy spectrum according to the cluster size could be shown. For large clusters, the spectrum does not extend down to zero eV. Furthermore, evidence for the occurrence of ICD from neon satellite states has been found. Also, it was possible to clearly show ICD in mixed neon-krypton clusters. Here, the ICD electron possesses an unusual high energy. It is assumed that these clusters are present in form of a krypton core surrounded by a neon layer. Enriching the gas mixture with krypton, the ICD spectra develop a shoulder, which can be attributed to a change in coordination number of the neon atoms. Furthermore, mixed argon-xenon clusters were investigated. For this system, theoreticians expect a competition between two autoionisation processes, namely the electron transfer mediated decay (ETMD) and ICD. The latter decay channel is only opened above a certain cluster size, which seemingly has been exceeded in our experiments. Therefore, an observation of this process is assumed. Investigations of water clusters have shown, that, according to theory, ICD occurs also in hydrogen-bound systems. The decay leads to an efficient generation of low-energy electrons which could turn out as not at all unimportant with respect to radiation induced damage of DNA. Comparative measurements on deuterated water clusters also demonstrate the existence of ICD. With respect to the energy spectra, only minor differences could be observed.
URI: urn:nbn:de:kobv:83-opus-30738
http://depositonce.tu-berlin.de/handle/11303/3150
http://dx.doi.org/10.14279/depositonce-2853
Exam Date: 18-Apr-2011
Issue Date: 7-Jun-2011
Date Available: 7-Jun-2011
DDC Class: 530 Physik
Subject(s): Edelgascluster
Koinzidenzspektroskopie
Magnetische Flasche-Spektrometer
Photoelektronenspektroskopie
Wassercluster
Coincidence spectroscopy
Magnetic bottle spectrometer
Photoelectron spectroscopy
Rare gas clusters
Water clusters
Usage rights: Terms of German Copyright Law
Appears in Collections:Technische Universität Berlin » Fakultäten & Zentralinstitute » Fakultät 2 Mathematik und Naturwissenschaften » Institut für Optik und Atomare Physik » Publications

Files in This Item:
File Description SizeFormat 
Dokument_15.pdf17.87 MBAdobe PDFThumbnail
View/Open


Items in DepositOnce are protected by copyright, with all rights reserved, unless otherwise indicated.