Please use this identifier to cite or link to this item: http://dx.doi.org/10.14279/depositonce-3102
Main Title: Structure formation of charged colloidal particles in confined geometry
Translated Title: Strukturbildung geladener kolloidaler Teilchen in begrenzter Geometrie
Author(s): Grandner, Stefan
Advisor(s): Klapp, Sabine H. L.
Granting Institution: Technische Universität Berlin, Fakultät II - Mathematik und Naturwissenschaften
Type: Doctoral Thesis
Language: English
Language Code: en
Abstract: In dieser Arbeit wird die Strukturbildung in Filmen geladener, kolloidaler Suspensionen untersucht, welche durch ungeladene bzw. geladene Schlitzporen räumlich begrenzt sind. Die Kolloide in solchen Systemen sind durch eine Oberflächenladung proportional zu ihrer Größe charakterisiert. Die Gegenionen, welche von den Teilchenoberflächen in das Lösungsmittel dissoziieren, ergeben eine effektive Abschirmung der elektrostatischen Repulsion zwischen den Teilchen. Das Ziel dieser Arbeit ist den Einfluss bestimmer Systemparameter auf charakteristische Längen, Korrelationen und Flüssig-Fest-Übergänge zu verstehen. Solche Parameter sind Salzkonzentration, Dichte, Teilchengröße und Oberflächenladung der begrenzenden Wände. Kolloidale Suspensionen und ihre strukturellen Eigenschaften erhalten große Aufmerksamkeit in den Naturwissenschaften und der Technologie wie z. B. bei der Herstellung von Membranen und photonischen Kristallen. Mit Hilfe von Monte-Carlo-Simulationen betrachten wir das System auf einer theoretischen Ebene, wobei die Teilchen-Teilchen-Wechselwirkung auf der Grundlage der Derjaguin-Landau-Verwey-Overbeek-Theorie beschrieben wird. Ein spezieller Fokus in dieser Arbeit ist der Einfluss von Oberflächenladungen der begrenzenden Wände, welche zusätzliche Gegenionen abgeben, auf die Strukturbildung. Unsere theoretischen Vorhersagen werden dabei durch experimentelle Resultate unter Verwendung eines Rasterkraftmikroskops gestützt. Ein bekannter Effekt in kolloidalen und molekularen Systemen ist die Schichtenbildung der Teilchen parallel zu den Oberflächen, welche sogenannte Strukturkräfte erzeugt. Dieser Effekt zeigt eine signifikante Abhängigkeit von Systemparametern. Dies beinhaltet eine Amplitudenverringerung der oszillierenden Kräfte durch eine Erhöhung der Salzkonzentration als auch eine Erhöhung der Kraft bei steigender Wandladung innerhalb eines für das Experiment relevanten Bereiches. Außerdem zeigen wir, dass Flüssig-Fest-Phasenübergänge durch die begrenzte Geometrie beeinflusst werden. In diesem Kontext diskutieren wir das Einsetzen von Kristallisation bei steigender Dichte und das abwechselnde Auftreten von (seitlich versetzten) hexagonalen und quadratischen Strukturen bei kleiner werdendem Wandabstand. Diese Phänomene, welche durch die Wandladungen stark beeinträchtigt werden, zeigen ein ladungsinduziertes Gefrieren. Außerdem werden diese Untersuchungen auf geladene binäre Mischungen ausgeweitet. Dabei beobachten wir einen sogenannten strukturellen Übergang in homogenen Systemen und diskutieren den Einfluss der Wände auf die Zusammensetzung der Mischung. Unsere Resultate tragen zum fundamentalen Verständnis der Strukturbildung, sowohl in kolloidalen Suspensionen als auch in anderen Systemen wie komplexen Plasmen und molekularen Systemen, bei. Sie sind eine Grundlage für weitere theoretische und experimentelle Arbeiten, welche das Wissen für zukünftige Anwendungen liefern und zum Verständnis der Natur beitragen.
The structure formation in films of charged, colloidal suspensions confined by uncharged and charged slit pores is investigated in the present thesis. The colloids in such systems are characterized by a surface charge corresponding to their size. The counterions, which dissolve from their surface into the solvent, yield an effective screening of the electrostatic repulsion between the particles. The aim of this work is to understand the impact of the system parameters on characteristic lengths, correlations, freezing and melting phenomena. Such parameters are salt concentration, density, particle size, and surface charges of the confining walls. Colloidal suspensions and their structural properties receive great attention in nature sciences and technology as, e. g., the preparation of membranes and photonic crystals. We consider the system on a theoretical level by employing Monte-Carlo simulations where the particle-particle interactions are modeled via the Derjaguin-Landau-Verwey-Overbeek theory. A special focus in this work is the influence of surface charges of the confinement, providing additional counterions, on the structure formation. Our theoretical predictions for small particle densities are verified by colloidal-probe atomic-force microscope experiments. A prominent effect of confined colloidal and molecular particles is the particle layering parallel to the surfaces yielding the so-called structural forces. This effect exhibits a significant dependence on the system parameters. It involves the decrease of the amplitudes of the oscillating forces by increasing the salt concentration and a force enhancement by increasing the wall charge in a parameter range relevant for the experiment. Furthermore, we show that freezing and melting phenomena are influenced by confinement. In this context, we discuss the onset of crystallization for increasing density and the alternation of (staggered) hexagonal- and square-like structures for narrowing the confinement. These phenomena, affected crucially by wall charges, show a surface-charge-induced reentrant freezing. Finally, the investigations are extended to charged, binary mixtures where we find a so-called structural crossover in homogeneous systems and discuss the impact of the confinement on the composition of the mixture. Our results contribute to the fundamental understanding of the structure formation in colloidal suspensions as well as in other systems like dusty plasmas and molecular systems. They are a base for further theoretical and experimental studies providing the knowledge for future applications and for understanding nature.
URI: urn:nbn:de:kobv:83-opus-33922
http://depositonce.tu-berlin.de/handle/11303/3399
http://dx.doi.org/10.14279/depositonce-3102
Exam Date: 16-Dec-2011
Issue Date: 1-Feb-2012
Date Available: 1-Feb-2012
DDC Class: 530 Physik
Subject(s): DLVO
Kolloide
Strukturbildung
Suspension
Colloids
DLVO
Structure formation
Suspension
Creative Commons License: https://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/2.0/
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