Please use this identifier to cite or link to this item: http://dx.doi.org/10.14279/depositonce-3300
Main Title: Nucleation at nano-structured substrates
Translated Title: Keimbildung an nano-strukturierten Oberflächen
Author(s): Weber, Constans Mathias
Advisor(s): Klitzing, Regine von
Granting Institution: Technische Universität Berlin, Fakultät II - Mathematik und Naturwissenschaften
Type: Doctoral Thesis
Language: English
Language Code: en
Abstract: Die vorgelegte Arbeit beschreibt ein Verfahren zur Herstellung von Aggregaten mit vorgegebener Größe und Anordnung mittels Aufschleudern (Spin-casting) auf festen Oberflächen. Die Größen der Aggregate sowie deren Abstände sind im Bereich von Nanometern. Die physikalischen Eigenschaften der für diesen Prozess wichtigen Schritte werden in den einzelnen Kapiteln sorgfältig untersucht und beschrieben. Zuerst wird der Prozess des Aufschleuderns detailliert diskutiert. Zum ersten Mal konnte eine analytische Lösung für die Höhenabnahme während des Abschleuderns gefunden werden. Diese Lösung wurde experimentell durch Reflektometrie bestätigt und für die Simulation des idealen Aufschleuderprozesses genutzt, wobei insbesondere auf die Entwicklung von Konzentrationsgradienten innerhalb des fluiden Films geachtet wurde. Einfache Skalierungsgesetze für die wichtigsten physikalischen Parameter wurden gefunden. Zusätzlich wurde der Aufschleuderprozess analytisch gelöst und mit den Simulationsergebnissen verglichen. Experimentelle Ergebnisse von aufgeschleuderten C60 Fullerenen zeigen eine deutliche bimodale Verteilung. Die theoretischen Ergebnisse können genutzt werden, um die gefundene Verteilung durch eine invertierte Keimbildung zu erklären. Weiterhin wurde der Gleichgewichtszustand von Tropfen an ebenen Substraten tiefgehend analysiert. Eine einfache Formel für die Berechnung der reduzierten Dreiphasen-Hamaker-Konstante aus dem makroskopischen Kontaktwinkel wird hergeleitet. Es wird gezeigt, dass der Trennungsdruck (Disjoining Pressure) durch die Van-der-Waals-Kraft zu einer Abweichung von der klassischen Young-Gleichung, die größenunabhängige Kontaktwinkel beschreibt, führt. Stattdessen werden größenabhängige Kontaktwinkel hergeleitet und mit dem semi-klassischen Ansatz der Linienspannung verglichen. Experimentelle Daten für verschiedene Oberflächen zeigen in der Tat variierende Kontaktwinkel. Die Messwerte von Rasterkraft- und Rasterelektronenmikroskopie sind konsistent. Die Ergebnisse werden im hergeleiteten theoretischen Rahmen diskutiert und die resultierende effektive Hamaker-Konstante berechnet. Zuletzt werden die Ergebnisse des Aufschleuderns und der Aggregatstabilität genutzt um die Anwendung von Nanometer großen Oberflächenmodifikationen für die Beeinflussung von Keimbildungsprozessen zu zeigen. Die optimalen Bedingungen für Größe und Abstand der Modifikationen für die nahezu perfekte Aggregation an den vorgegebenen Stellen werden dargelegt.
In this thesis a possibility to impose a certain size and arrangement upon aggregates grown and deposited from a spin-casting solution is presented. The sizes of the obtained aggregates and their distances are in the nanometer range. The important physical properties of the involved states are analyzed and described thoroughly in individual chapters. First the process of spin-casting is discussed in detail. For the first time an analytical solution was found for the temporal height change during the spin-casting process. This solution is verified experimentally by reflectometry and applied to simulate ideal spin-casting processes. Special attention is paid to the development of concentration gradients within the spinning film. Scaling laws for the most relevant physical entities are provided. Additionally an analytical solution of the equations describing the spin-casting process is provided and compared to the simulation. Experimental data from spin-casted C60 fullerenes show a distinct bimodal distribution. The theoretical results are employed to explain the experimental findings in the scope of an inversed nucleation. Further the equilibrium shape of sessile nanoscopic droplets on planar substrates is discussed in depth. A simple formula to calculate the reduced three-phase Hamaker constant from the macroscopic contact angle is provided. The disjoining pressure due to Van-der-Waals forces is shown to cause a deviation from the classical Young equation which predicts size-independent contact angles. Instead size-dependent contact angles are derived and compared to the semi-classical approach of a specific line tension. Experimental data for different substrates indeed show deviating contact angles. The findings are consistent for Atomic Force Microscopy and Scanning Electron Microscopy. These results are discussed in the provided theoretical framework and the resulting effective Hamaker constant is obtained. Finally the findings of spin-casting and aggregate stability are employed to show the application of surface modifications on a nanometer length scale to influence nucleation. The optimal conditions for shape and distance of the modification for a most perfect aggregation in a predetermined formation are provided.
URI: urn:nbn:de:kobv:83-opus-36190
http://depositonce.tu-berlin.de/handle/11303/3597
http://dx.doi.org/10.14279/depositonce-3300
Exam Date: 17-Jul-2012
Issue Date: 9-Aug-2012
Date Available: 9-Aug-2012
DDC Class: 540 Chemie und zugeordnete Wissenschaften
Subject(s): Aufschleudern
Keimbildung
Kontaktwinkel
Oberflächen
Contact Angle
Nucleation
Spin Coating
Surface
Creative Commons License: https://creativecommons.org/licenses/by-nc-sa/2.0/
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