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Main Title: Magnetism of 3d Frustrated Magnetic Insulators: α-CaCr2O4, β-CaCr2O4 and Sr2VO4
Author(s): Tóth, Sándor
Advisor(s): Lake, Bella
Granting Institution: Technische Universität Berlin, Fakultät II - Mathematik und Naturwissenschaften
Type: Doctoral Thesis
Language: English
Language Code: en
Abstract: Die hier vorliegende Doktorarbeit beschäftigt sich mit der Erforschung dreier magnetischer Isolatoren mit magnetischen 3d Übergangsmetall-Ionen, α-CaCr2O4,β-CaCr2O4 und Sr2VO4. Durch den Vergleich der beiden verbindungen, α-CaCr2O4 und β-CaCr2O4, konnte gezeigt werden, dass trotz gleicher Stöchiometrie und der Tatsache, dass die magnetischen Spin-3/2 Cr3+ Ionen dieselbe oktaedrische Umgebung sehen, die unterschiedliche Kristall-Symmetrie kombiniert mit Frustration zu unterschiedlichem magnetischen Verhalten führt. Diese beiden Verbindungen zeigen eine magnetische Fernordnung im Grundzustand, welche im Kontrast zur vorliegenden Nahordnung (Dimere) im Grundzustand der dritten Verbindung Sr2VO4 steht. Der erste Teil der Arbeit beschäftigt sich mit dem antiferromagnetischen Dreiecksgitter α-CaCr2O4. Hier wird eine detaillierte Analyse der Kristall- und magnetischen Struktur präsentiert. Der magnetisch geordnete Zustand des α-CaCr2O4 bei tiefen Temperaturen ist ein helixförmiges Spin-Arrangement, wobei die Winkel zwischen den nächsten Nachbarspins auf den dreieckigen Ebenen 120° beträgt. Geht man davon aus, dass das Dreiecksgitter gestört ist und vier verschiedene Austauschwechselwirkungen zwischen den nächsten Nachbarn besitzt, ist diese Struktur überraschend. Für diese Art der Störung der dreieckigen Symmetrie bestätigt die Analyse des klassischen Nulltemperatur-Phasendiagramms von α-CaCr2O4 die Stabilität der 120° Struktur. Für die Experimente mit inelastischer Neutronenstreuung wurden Einkristalle gezüchtet. Durch die Experimente konnte gezeigt werden, dass die Spinwellen-Anregungen in der geordneten Phase, weiche Moden und Rotonähnliche Minima aufweisen. Die Austauschwechselwirkungen wurden durch das Fitten der Spektren mittels Spinwellen-Theorie bestimmt. Die gefitteten Parameter setzen α-CaCr2O4 nah an die Grenze dieser 120° Struktur. β-CaCr2O4 ist eine Spin-Ketten-Verbindung, in der die Spins in einer Zick-Zack-Kette mit schwach ferromagnetischen Sprossen und stark antiferromagnetisch gekoppelten Holmen aneinandergereiht sind. Außerdem erwartet man durch die Sauerstoffatome in dieser Verbindung, welche sich die Ecken teilen, einen signifikanten Superaustausch zwischen den Ketten. β-CaCr2O4 zeigt eine helikale magnetische Ordnung bei tiefen Temperaturen. In der vorliegenden Arbeit wird die gründliche Analyse der magnetischen Neutronendiffraktions-Ergebnisse, sowie der gemessenen Spinwellen-Spektren dieser geordneten Phase gezeigt. Diese zeigen eine inkommensurate magnetische Ordnung in den Zick-Zack-Ketten, welche auf frustrierte Wechselwirkungen hindeutet. Durch die Dzyaloshinskii-Moriya-Wechselwirkung zeigen die Nachbarketten eine gegensätzliche Chiralität. Die Kombination dieser Eigenschaften entkoppelt die Ketten, wie es durch die schwachen Zwischen-Ketten Magnonen Dispersion verifiziert wurde. Magnetische Suszeptibilität und inelastische Neutronenstreuung an Sr2VO4 bestätigen den dimerisierten Grundzustand. Allerdings konnte durch die Analyse der Kristallstruktur kein Hinweis auf offensichtliche Wechselwirkungspfade gefunden werden. Diese drei Verbindungen zeigen, wie Frustration und niedrige Dimension zu einem komplexen magnetischen Verhalten und unkonventionellen Zuständen der Materialien führen kann.
This thesis is about the experimental investigation of three magnetic insulators with magnetic 3d transition metal ions: α-CaCr2O4, β-CaCr2O4 and Sr2VO4. Both α-CaCr2O4 and β-CaCr2O4 have the same stoichiometry and the magnetic spin-3/2 Cr3+ ions are in the same octahedral environment. The comparison of these two compounds shows, how different crystal symmetry combined with frustration can lead to different magnetic behaviour. Both of them develop magnetic long range order which contrasts with the short range ordered dimer ground state of Sr2VO4. The first part of the thesis deals with the triangular lattice antiferromagnet α-CaCr2O4. Detailed analysis of the crystal structure and magnetic structure is presented. The low temperature magnetically ordered state of α-CaCr2O4 is a helical spin arrangement, where on the triangular planes the angles between nearest neighbour spins are 120°. This structure is surprising considering that the triangular lattice is distorted and there are four different nearest neighbour exchange interactions. The analysis of the classical zero temperature phase diagram of α-CaCr2O4 confirmed that the 120° structure is stable for this type of distortion from triangular symmetry. Single crystals were grown to perform detailed inelastic neutron scattering. The experiments revealed spin wave excitations in the ordered phase with soft modes and roton like minima. The exchange parameters were obtained by fitting the spectra using linear spin wave theory. The fitted parameters put α-CaCr2O4 close to the edge of this 120° phase. β-CaCr2O4 is a spin-chain compound where spins build up zig-zag chains with weakly ferromagnetic rungs and strongly antiferromagnetic leg couplings. Furthermore significant interchain superexchange interactions are expected through edge sharing oxygen atoms. It develops helical magnetic order at low temperatures. The thorough analysis of the magnetic neutron diffraction and the measured spin wave spectra of the ordered phase is described. They reveal helical incommensurate magnetic order within the zig-zag chains suggesting frustrated interactions, while neighbouring chains have opposite chirality due to Dzyaloshinskii-Moriya interactions. The combination of these features effectively decouples the chains as verified by the weak interchain magnon dispersion. Thus β-CaCr2O4 shows how frustrated interactions can lead to a reduction in dimensionality. Magnetic susceptibility and inelastic neutron scattering on Sr2VO4 revealed a dimerised ground state. However the analysis of the crystal structure provides no obvious exchange pathways. Together these three compounds show, how frustration and low dimensionality can lead to complex magnetic behaviour and unconventional states of matter.
URI: urn:nbn:de:kobv:83-opus-36769
http://depositonce.tu-berlin.de/handle/11303/3641
http://dx.doi.org/10.14279/depositonce-3344
Exam Date: 30-Jul-2012
Issue Date: 26-Sep-2012
Date Available: 26-Sep-2012
DDC Class: 530 Physik
Subject(s): Antiferromagnetismus
Geometrische Frustration
Magnetismus
Neutronenstreuung
Antiferromagnetism
Geometrical Frustration
Magnetism
Neutron Scattering
Usage rights: Terms of German Copyright Law
ISBN: 1868-5781
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