Please use this identifier to cite or link to this item: http://dx.doi.org/10.14279/depositonce-3464
Main Title: Größenfraktionierte Probenahme feiner und ultrafeiner Partikel in Emissions- und Immissionsproben aus Berlin und Bestimmung der Inhaltsstoffe PAK/NPAK, Anionen, Schwermetalle sowie des organischen und elementaren Kohlenstoffs
Translated Title: Size-fractionated sampling of fine and ultrafine particles in emission and immissionsample in Berlin and determination of the components of PAHs/Nitro-PAHs, anions, heavy metals as well as organic and elemental carbon
Author(s): Yenying Dietrich, Duangkamol
Advisor(s): Rotard, Wolfgang
Granting Institution: Technische Universität Berlin, Fakultät III - Prozesswissenschaften
Type: Doctoral Thesis
Language: German
Language Code: de
Abstract: Die Auswirkungen von Fein- und Ultrafeinstaub auf die Gesundheit hängen stark von deren physikalischen Eigenschaften, wie Partikelgröße und Morphologie, aber auch der chemischen Zusammensetzung ab. Daher kommt der Bestimmung der chemischen Zusammensetzung von Stäuben in unterschiedlichen Partikelgrößenfraktionen große wissenschaftliche Bedeutung zu. In der vorliegenden Arbeit wurde Fein- und Ultrafeinstaub an verschiedenen Messstellen innerhalb Berlins sowie auch an einer Emissionsquelle (Abluftkanal einer Ölheizung) gesammelt und diverse organische und anorganische Bestandteile bestimmt. Für die Staubsammlung wurde ein 11-stufiger Berner Niederdruckimpaktor, der den Partikelgrößen-bereich 12 nm bis 16 µm überdeckt, verwendet. In den einzelnen Impaktorstufen wurden nach Lösemittelextraktion mittels Sohxlet-Aufsatz und Probenaufbereitung mittels Chromato-graphiesäule vierzehn PAK, neun Nitro-PAK, drei Chlor-PAK und drei Brom-PAK mit der GC-MS bestimmt. Für die Bestimmung des Gehaltes der Summe der organischen Kohlenstoffverbindungen (OC) sowie des elementaren Kohlenstoffs (EC) wurde die Verbrennungsanalyse mit anschließender Infrarotdetektion des gebildeten CO2 verwendet. Als weitere Inhaltsstoffe wurden die Gehalte ausgewählte Spurenmetalle (Pb, Cu und Fe) sowie der Anionen Cl-, SO42- und NO3- mit Röntgenfluoreszenzspektrometrie bzw. mit der Ionenchromatographie ermittelt. Die höchsten PAK-Gehalte der Emissionsproben OHE01 und OHE02 wurden im Partikelgrößenbereich 12-32 nm gefunden. In den Emissionsproben OHE03 und OHE04 hingegen wurden die höchsten PAK-Gehalte in den Partikelgrößenbereichen 490-1000 nm sowie 1000-2000 nm gefunden. Die PAK- und NPAK-Gehalte des Gesamtstaubs der Emissionsproben lagen zwischen 131 µg/g und 913 µg/g bzw. 37 µg/g und 134 µg/g. Die Konzentrationen an PAK und NPAK in den Emissionsproben lagen zwischen 67 ng/m3 und 408 ng/m3 bzw. zwischen 19 ng/m3 und 60 ng/m3. Sulfat wurde in allen Partikelfraktionen im zwischen 314 mg/g und 496 mg/g gefunden. Die OCI- und OCII-Gehalte der Ölheizungsemissionsproben waren vorherrschend im Partikelgrößenbereich 12-32 nm zu finden, während EC erst ab der Partikelgrößenfraktion 57-96 nm gefunden wurden. In den Immissionsproben waren die PAK-Gehalte mit Ausnahme der Probe TC02 in der Staubfraktion 12-32 nm am höchsten. Die höchsten PAK-Gehalte in einzelnen Fraktionen sind 3- bis 32-fach höher als die Gesamtgehalte. Die PAK- und NPAK-Gehalte des Gesamtstaubs von Immissionsproben lagen zwischen 115 µg/g und 478 µg/g bzw. 12 µg/g und 63 µg/g. Dies entspricht PAK- und NPAK-Konzentrationen im Bereich 1,27 ng/m3 und 6,68 ng/m3 bzw. 0,13 ng/m3 und 1,09 ng/m3. Die PAK-Massenanteile betragen bei den Immissionsproben im Partikelgrößenbereich 12-96 nm 4% bis 29%, im Partikel¬größenbereich 12-490 nm 17% bis 62% und im Partikelgrößenbereich 12-2000 nm 39% bis 90%. Die NPAK-Massenanteile betragen in den Partikelgrößenbereichen 12-96 nm 5%-24%, 12-490 nm 22%-59% und 12-2000 nm 51%-79%. Die höchsten Chloridgehalte wurden im Partikelgrößenbereich 3900-7800 nm ermittelt, wobei die höchsten Gehalte in Winterproben, die geringsten Gehalte in Sommerproben gefunden wurden. Die OC-Gehalte der Staubproben TG, SB, BK02 und TC01 lagen im Partikelgrößen¬bereich 12-32 nm am höchsten. Ab diesem Bereich sinkt der Gesamtkohlenstoffgehalt bis zum Größenbereich 7800-16000 nm ständig ab. Zur Ermittlung möglicher Quellen und deren Zuordnung wurden die chemischen Zusammensetzungen der einzelnen Staubproben in Bezug zu den topographischen Gegeben¬heiten der Messstellen sowie den meteorologischen Bedingungen während der Probenahme gesetzt und ausgewertet.
The effects of airborne particulate matter on human health are depending on the physical properties such as particle-size and morphology as well as the chemical composition. Therefore, size-fractionated characterization of the chemical composition of dust particles is important with regard to health hazards. In the present thesis were determined various organic and inorganic compounds contained in fine and ultrafine particles sample at various monitoring stations in Berlin and also at an emission source (exhaust of oil heating). A elf-stage Berner low pressure impactor has been used for particle collection. After solvent extraction of the individual sampling stages by sohxlet extractor and pretreatment of the extract by column chromatography fourteen PAHs, nine Nitro-PAHs, three Chlorine-PAHs and three Bromine-PAHs were determined by GC-MS. The sum of organic compounds (OC) and elemental carbon (EC) were determined by combustion analysis followed by infrared detection of carbon dioxide formed. In addition selected trace metals (Pb, Cu and Fe) and anionic constituents (Cl-SO42- and NO3- were determined by X-ray fluorescence spectrometry and ion chromategraphy, respectively. The highest content of PAHs in the emission samples OHE01 and OHE02 were found in the particle fraction 12 - 32 nm. However, in the emission samples OHE03 and OHE04 were found the highest content of PAHs in the particle size range 490-1000 nm and 1000-2000nm respectively. The content of PAHs and Nitro-PAHs in total dust are in the range 131 µg/g to 913 µg/g and 37 µg/g to 134 µg/g, respectively. The concentrations of PAHs and Nitro-PAHs in the emission samples were between 67ng/m3 and 408 ng/m3 and 19 ng/m3 and 60 ng/m3, respectively. Sulfate was almost evenly found in all particle fractions in the range 314 mg/g and 496 mg/g. The data of the OC I and OC II emissions of the oil heating clearly indicate that they are predominantly in the particle size range of 12 – 32 nm. It is remarkable that EC was found only in the particle fraction of 57 – 96 nm and above. In almost all immission samples the PAHs content was highest in the dust fraction 12 – 32 nm. Just in one of the immission sample (TC02) the highest content of PAHs was found in the dust fraction 96 – 150 nm. The highest PAHs content in individual fractions are 3-32-fold higher than their total content. The PAHs and Nitro-PAHs in the total dust of immission samples were in the range 115 µg/g to 478 µg/g and the range 12 µg/g to 63 µg/g. respectively. These corresponds to PAH- and Nitro-PAH-concentrations between 1.27 ng/m3 and 6.68 ng/m3 and 0.13 ng/m3 and 1.09 ng/m3, respectively. The PAHs-mass fraction in the imission samples in the particle size range 12 – 96 nm were found between 4% and 29%, in the fraction 12 – 490 nm between 17% and 62% and in the fraction 12 – 2000 nm between 39% and 90%. The mass fraction of Nitro-PAH in the size range of 12 – 96 nm was between 5% and 24%, in the range 12 – 490 nm between 22% and 59% and in the range 12 – 2000 nm between 51% and 79%. The highest chloride contents were found in the particle size range 3900 - 7800 nm, with maximum values in winter samples and lowest values in the summer samples. The carbon content (OC) of dust samples at TG, SB, BK02 and TC01 were highest in the particle size range 12 – 32 nm; at higher size fractions the total carbon content decreased continuously up to the size rage 7800 – 16000 nm. The chemical composition of the individual dust samples was related to topographical situations of the measuring sites and the meteorological conditions during the sampling period. The data obtained have been used for the assessment of estimation of potential sources and source apportionment.
URI: urn:nbn:de:kobv:83-opus-38006
http://depositonce.tu-berlin.de/handle/11303/3761
http://dx.doi.org/10.14279/depositonce-3464
Exam Date: 30-Nov-2012
Issue Date: 20-Dec-2012
Date Available: 20-Dec-2012
DDC Class: 620 Ingenieurwissenschaften und zugeordnete Tätigkeiten
Subject(s): Feine Partikel
Immission
NPAK
PAK
Ultrafeine Partikel
Fine particles
Immission
Nitro-PAHs
PAHs
Ultrafine particles
Usage rights: Terms of German Copyright Law
Appears in Collections:Technische Universität Berlin » Fakultäten & Zentralinstitute » Fakultät 3 Prozesswissenschaften » Institut für Technischen Umweltschutz » Publications

Files in This Item:
File Description SizeFormat 
Dokument_42.pdf5.65 MBAdobe PDFThumbnail
View/Open


Items in DepositOnce are protected by copyright, with all rights reserved, unless otherwise indicated.