Please use this identifier to cite or link to this item: http://dx.doi.org/10.14279/depositonce-3479
Main Title: Interaction of surface water and groundwater in the hyporheic zone – application of pharmaceuticals and temperature as indicators
Translated Title: Austausch von Oberflächenwasser und Grundwasser in der hyporheischen Zone - Anwendung von Pharmazeutika und Temperatur als Indikatoren
Author(s): Banzhaf, Stefan
Advisor(s): Scheytt, Traugott
Granting Institution: Technische Universität Berlin, Fakultät VI - Planen Bauen Umwelt
Type: Doctoral Thesis
Language: English
Language Code: en
Abstract: Die hyporheische Zone ist der Bereich im Umfeld eines Gewässers in dem Interaktion von Oberflächen- und Grundwasser stattfindet. Standort für die vorliegenden Untersuchungen war der Bach Mess in Luxemburg, welcher von Liassischen Mergeln und mergeligen Sanden unterlagert wird. Wechsel von effluenten zu influenten Grundwasserverhältnissen führen zu einem Eintrag von im Bach nachgewiesenen Pharmazeutika sowie zu Temperaturänderungen im ufernahen Grundwasser. Auch eine Abhängigkeit dieser Stoffe von den Redoxbedingungen, die sich auf deren Transport in den feinkörnigen Sedimenten der Uferbank auswirkt, wurde vermutet. Zur Überprüfung der Anwendbarkeit von Pharmazeutika und Temperatur als Indikatoren für Wasseraustausch in der hyporheischen Zone wurden Ergebnisse von Feldmessungen sowie eines Laborexperimentes zusammengeführt. Anfangs wurde in Feldstudien die Eignung von ausgewählten Pharmazeutika (z.B. Sulfamethoxazol) als anthropogene Indikatoren für die Interaktion von Grund- und Oberflächenwasser in der Uferbank überprüft. Während des Untersuchungszeitraumes dominierten effluente Grundwasserverhältnisse. Allerdings wurde während Hochwasserereignissen ein Wechsel zu influenten Verhältnissen beobachtet. Um den Austausch von Wasser zu belegen, wurden Proben aus dem Bach sowie aus einfach und mehrfach verfilterten Grundwassermessstellen in der Uferbank auf Pharmazeutika analysiert. Dabei wurden nahezu alle im Bach nachgewiesenen Stoffe auch im ufernahen Grundwasser detektiert, wenn auch in deutlich geringeren Konzentrationen. Aufbauend auf diesen Ergebnissen wurden sieben Pharmazeutika anhand ihrer transportrelevanten Eigenschaften in mobile und sorbierende/abbaubare Stoffe unterteilt. Die Ergebnisse belegen einen Eintrag der Stoffe nur von Seiten des Baches. Außerdem weisen einige Pharmazeutika Gradienten mit der Tiefe auf. Insgesamt werden die ausgewählten Pharmazeutika als geeignete anthropogene Indikatoren in der hyporheischen Zone bewertet. Wie erwartet scheinen die mobilen Stoffe (u.a. Carbamazepin, Sulfamethoxazol) für diesen Zweck besser geeignet zu sein. Des Weiteren konnten die Studien erstmals zeigen, dass hyporheischer Austausch auch in hydraulisch gering durchlässigen Uferbänken stattfindet. Da das Transportverhalten einiger Pharmazeutika noch nicht ausreichend bekannt ist, sind nicht alle untersuchten Stoffe als Indikatoren geeignet. Um die Kenntnis über Verhalten und Verbleib der im Feld nachgewiesenen Stoffe zu vertiefen, wurde ein Säulenexperiment unter wassergesättigten Bedingungen durchgeführt. Der gewählte Versuchsaufbau erlaubte die Untersuchung des Transportverhaltens von Sulfamethoxazol, Carbamazepin, Diclofenac und Ibuprofen unter variierenden spezifischen Redoxbedingungen. Für den Versuch wurden Sediment und Wasser vom Standort verwendet. Die spezifischen Redoxbedingungen in der Säule wurden durch die Zugabe von Nitrat gezielt variiert. Dabei wurden schrittweise abnehmende Konzentrationen von 131 bis 20 mg/l eingestellt. Dies führte zu zeitweise denitrifizierenden Bedingungen in der Säule. Sulfamethoxazol wurde während der Nitratreduktion schnell und deutlich transformiert. Die beobachtete Redoxabhängigkeit der Transformation trägt zum besseren Verständnis der großen Spannweite der bisher beschriebenen Abbaubarkeit von Sulfamethoxazol bei. Ibuprofen war hingegen stabiler unter denitrifizierenden Bedingungen. Die bei Carbamazepin beobachtete Retardation wurde auf Sorption und Abbau zurückgeführt. Im Gegensatz dazu war Abbau unter Nitratreduzierenden Verhältnissen der dominierende Prozess für die Retardation von Diclofenac. Im letzten Abschnitt der Arbeit wird ein neuer Ansatz für die Berechnung von Sickerraten auf Basis von Wassertemperaturmessungen vorgestellt. Die Wavelet-Analyse wurde für die Anwendung als Bandfilter für instationäre Temperaturzeitreihen getestet. Diese neue Prozesstechnik konnte sowohl auf virtuelle Daten als auch auf Felddaten erfolgreich angewendet werden. Die auf Basis des Amplitudenverhältnisses der täglichen Temperaturoszillation berechneten Sickerraten waren negativ und reichten von -0,7 bis -2,5 m/d, was permanent effluente Grundwasserverhältnisse impliziert. Diese Dominanz von effluenten Verhältnissen wurde durch hydraulische Messungen bestätigt. Allerdings waren die berechneten Geschwindigkeiten um eine Größenordnung niedriger als die temperatur-basierten. Insgesamt konnte die Nutzbarkeit der vorgestellten Methode für die Berechnung von Sickerraten sowie die Bestimmung von effluenten und influenten Grundwasserverhältnissen gezeigt werden. Zusammenfassend belegt die vorliegende Arbeit die Eignung der vorgestellten Methoden – Pharmazeutika und Temperatur als Indikatoren – für die Untersuchung der Interaktion von Oberflächenwasser und Grundwasser. Außerdem wurde ein vertieftes Verständnis der Prozesse in der hyporheischen Zone gewonnen, das die Grundlage für zukünftige Studien darstellt.
The hyporheic zone is the area below and adjacent to a water body where surface water and groundwater mix and exchange. For this study the stream Mess at a field site in Luxembourg was investigated. Along the streambed alluvial sediments occur, which are underlain by Liassic marls and marly sands. Changes of effluent and influent aquifer conditions result in an input of pharmaceuticals, which were frequently detected in the stream, and the propagation of temperature changes into the riverine groundwater. Furthermore, a sensitivity of these organic compounds, which are detected in surface water and groundwater, to different redox conditions was expected to influence their transport in the fine-grained riverbank sediments. To validate the application of pharmaceuticals and temperature as indicators for hyporheic exchange, results of field data and a laboratory experiment were combined. In the field studies the applicability of selected pharmaceuticals (e.g. sulfamethoxazole) as anthropogenic indicators for the interaction of surface water and groundwater was evaluated. During the observed period effluent aquifer conditions dominated. However, during flood events also influent aquifer conditions were observed. To prove the assumed interaction, water samples from the stream as well as from single-screen and multilevel observation wells in the riverbank were analysed for selected pharmaceuticals. Nearly all compounds that were detected in the stream were also found in the riverine groundwater, even though concentrations were significantly lower. Considering these results, seven pharmaceuticals were selected based on their transport relevant properties (mobile and sorbing/degradable) and verified by field data. The analyses supported the assumption that these compounds enter the riverbank via the stream only. Even gradients with depth for some of the pharmaceuticals were observed. Altogether, it was demonstrated that selected pharmaceuticals are suitable anthropogenic indicators in the hyporheic zone. The mobile compounds (e.g. carbamazepine, sulfamethoxazole) turned out to be more suitable for this application. In addition, the field data proved that water exchange also takes place in riverbanks which have a low hydraulic conductivity. However, not all compounds seemed to be suitable indicators as their transport behaviour is not fully understood. To enhance the knowledge on the fate of the pharmaceuticals detected in the field, a laboratory column experiment under water saturated conditions was conducted. The transport behaviour of sulfamethoxazole, carbamazepine, diclofenac, and ibuprofen were investigated under varying but specific redox concentrations. Sediment and surface water from the field site were used for the experiment. The specific redox conditions were systematically varied throughout the experiment by adding nitrate in the influent water in stepwise decreasing concentrations between 131 and 20 mg L-1. Accordingly, temporarily denitrifying conditions were established in the column during the reduction of nitrate. Sulfamethoxazole was severely influenced by this process and during denitrification the concentrations in the effluent water decreased rapidly. This observed redox-dependency of sulfamethoxazole occurrence and transformation may help to explain the wide ranges of reported degradability. Ibuprofen was more stable under denitrifying redox conditions. For carbamazepine, the apparent retardation was attributed to sorption and also to degradation. In contrast, degradation under nitrate reducing conditions seemed the dominating process for the apparent retardation of diclofenac. In the last part a new approach to derive seepage rates from thermal records is presented. Wavelet analysis was tested for is applicability as a band-pass filter for non-stationary time series of water temperature records. This new processing technique was successfully applied to a virtual data set and to real data from temperature time series that were measured in the streambed sediments at the field site. For the analysed time series the estimated seepage velocities based on the amplitude ratio of the daily temperature oscillation were always negative and ranged from -0.7 to -2.5 m d-1, which indicated permanent effluent aquifer conditions. Hydraulic measurements from the field studies confirmed the dominance of this flow direction. However, the calculated Darcy velocities were about one magnitude lower than the seepage rates based on the thermal records. Altogether, this study confirms the use of the presented method to calculate seepage rates and to detect effluent and influent aquifer conditions. This thesis demonstrates the applicability of the presented methods – pharmaceuticals and temperature as indicators – for the investigation of surface water and groundwater interaction. Furthermore, a more comprehensive understanding of processes in the hyporheic zone was yielded, a basis for future studies.
URI: urn:nbn:de:kobv:83-opus-38311
http://depositonce.tu-berlin.de/handle/11303/3776
http://dx.doi.org/10.14279/depositonce-3479
Exam Date: 11-Jan-2013
Issue Date: 17-Jan-2013
Date Available: 17-Jan-2013
DDC Class: 550 Geowissenschaften
Subject(s): Hyporheische Zone
Indikatoren
Luxemburg
Pharmazeutika
Temperatur
Hyporheic zone
Indicators
Luxembourg
Pharmaceuticals
Temperature
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