Please use this identifier to cite or link to this item: http://dx.doi.org/10.14279/depositonce-3483
Main Title: Theory of spatiotemporal control of optical excitations in nanostructures and their application to coherent spectroscopy
Translated Title: Theorie der raumzeitlichen Kontrolle von optischen Anregungen in Nanostrukturen und ihre Anwendungen auf kohärente Spektroskopie
Author(s): Schlosser, Felix
Advisor(s): Knorr, Andreas
Granting Institution: Technische Universität Berlin, Fakultät II - Mathematik und Naturwissenschaften
Type: Doctoral Thesis
Language: English
Language Code: en
Abstract: Optische Technologien sind ein sich aktuell schnell entwickelnder Zweig in der Physik. Sie ermöglichen eine Vielzahl von Anwendungen des modernen Lebens. Effiziente Bauelemente bestehen aus optischen Komponenten, deren Abmessungen nur wenige Nanometer betragen. Der Schwerpunkt dieser Arbeit liegt in der Untersuchung von Metallnanostrukturen hinsichtlich räumlicher und zeitlicher Kontrolle der optischen Anregungen unter Lichteinfall sowie in Anwendungen dieser Lokalisierung. Die Ergebnisse dieser Arbeit unterteilen sich in drei Themen. Das erste Thema befasst sich mit den Eigenschaften von Metallnanostrukturen. Zuerst wird ein theoretisches Modellsystem für Metalle eingeführt und als Ergebnis werden die Bandstruktur und die Dipolübergangsmatrixelemente von Silber berechnet. Plasmonische Effekte von (Hybrid-)Nanokügelchen werden zur Vorbereitung der Mechanismen für die Lokalisierung von Licht untersucht. Nanoplasmonik beschreibt optische Effekte, die auf Oszillationen des Plasmas der Nanometallsysteme beruhen. Solche Systeme erlauben die Konzentration der optischen Energie in der Größenordnung von Nanometern und Femtosekunden. Ermöglicht wird dies durch Moden, die man Oberflächenplasmonen nennt. Zur raumzeitlichen Lokalisierung von elektromagnetischen Feldern müssen Materialeigenschaften und geometrische Konfigurationen beachtet werden. Beispielsweise werden in dieser Dissertation Resonanzen von unterschiedlichen Metallen für verschiedene Wellenlängen untersucht. Außerdem wird gezeigt, dass nichtresonante Metallschichten für die betrachteten Wellenlängen die Feldverstärkung auf der Oberfläche über eine lange Distanz übertragen und dass durch Abschirmung sinkende Verstärkungen durch die Kopplung von zwei Nanokügelchen kompensiert werden können. Die zweite Thematik befasst sich mit dem gleichzeitigen Einschränken von optischen Anregungen auf Nanometer-Längenskalen und auf Femtosekunden-Zeitskalen. Die Ortsauflösung von optischen Messungen wird jedoch für konventionelle Lichtquellen durch die Wellenlänge des einfallenden Lichts begrenzt. Dennoch ist eine Lokalisierung unterhalb der Beugungsgrenze wünschenswert, weil sie eine Vielzahl von neuen Methoden zur Untersuchung von Nanosystemen eröffnet. Ermöglicht wird dies durch die Kombination von Nanoplasmonik mit Pulsformungstechniken. Als Lokalisierungsmechanismus dienen Interferenzen von Nah- und Fernfeldern und Polarisationseffekte. Um die Pulse zu finden, welche die gewünschte Lokalisierung liefern, wird im zentralen Teil dieser Arbeit ein genetischer Algorithmus entworfen, der die Form der eingestrahlten Lichtpulse optimiert. Unterschiedliche Geometrien weisen verschiedene Optimierungsqualitäten auf. Gute Lokalisierungen erhält man durch Metallspitzen oder antennenähnliche Anordnung, welche die Anregung in die Nanostruktur führen. Das letzte Thema stellt eine Anwendung der erzielten raumzeitlichen Lokalisierung dar. Angewendet wird diese auf komplexen Nanostrukturen wie beispielsweise Halbleiterquantenpunkte oder Farbstoffpigmente, die in Proteinen eingebettet sind, Lichtsammelkomplexe bilden und als optische Emitter dienen. Wenn diese dicht beieinander angeordnet werden, koppeln sie über Coulombkräfte. Diese Dipol-Dipol-Kopplung zwischen einzelnen Emittern auf einer Nanometerskala führt zur Bildung neuer kollektiver hybridisierter Quantenzustände, die über die gesamte Nanostruktur delokalisiert sind. Das wichtigste Ergebnis dieser Arbeit stellt eine neue Art von Quantenzustandtomographie dar. Diese löst die individuellen Beiträge aus der kollektiven optischen Antwort der gekoppelten Emitter in einer räumlich ausgedehnten Nanostruktur mithilfe lokalisierter Nahfeldspektroskopie auf. Eine kohärente, nichtlineare, mehrdimensionale Spektroskopiemethode (die Methode der doppelten Quantenkohärenz) wird mit Techniken, die das Licht konzentrieren, kombiniert. Vielteilchenwellenfunktionen von gekoppelten Quantenpunkten können durch die Ermittlung der Entwicklungskoeffizienten der Basisdarstellung mithilfe einer Pulssequenz aus drei Lichtpulsen mit kontrollierter Einhüllenden und Phase sowohl für Exzitonen- als auch für Biexzitonenzustände rekonstruiert werden (bis auf eine beliebige Phase). Die Qualität der Rekonstruktion hängt unter anderem von der Qualität der raumzeitlichen Lokalisierung und dem Einfluss von Nachbarresonanzen ab. Filtermethoden können diese Einflüsse reduzieren und verbessern folglich die Rekonstruktion. Insgesamt können mehr Informationen gewonnen werden als nur mithilfe von zweidimensionaler Spektroskopie oder Lokalisation alleine.
Recently, optical technologies are a rapidly developing branch of physics with a lot of applications in modern lifestyle. Efficient devices consist of optical components with spatial dimensions of only a few nanometers. The focus of this purely theoretical thesis is to investigate and to control the optical excitations in metal nanostructures simultaneously in space and time under the influence of light and applications of this spatiotemporal control. The results of this thesis are composed of three topics. The first topic deals with properties of metal nanostructures. A theoretical model system for metals is introduced and as first result, the band structure and dipole transition matrix elements of silver are calculated. Plasmonic effects of metal (hybrid) nanospheres are examined in preparation for the mechanisms of controlling light. Nanoplasmonics describes optical effects based on plasma oscillations of nanostructured metal systems. These systems can keep the optical energy concentrated on nanometer scale and femtosecond scale, enabled by modes called surface plasmons. For spatiotemporally localized enhancement of the electromagnetic field, material properties and geometry settings have to be considered: For example, resonances of different metals at different wavelengths are examined. It is also shown that nonresonant metal layers for the considered wavelengths can transfer field enhancement on the surface over a long distance and that decreasing enhancements due to the screening of thick coatings can be compensated by coupling of two nanospheres. The second topic deals with confining optical excitations simultaneously on a nanometer length scale and on a femtosecond time scale. For conventional light sources, however, the spatial resolution of optical measurements is limited by the wavelength of the incident light. Still, achieving electronic control below the diffraction limit is desirable because it opens a number of novel methods in investigating nanosystems. It becomes possible by combining nanoplasmonics with pulse shaping techniques. Interferences of near and far fields and polarization effects serve as control mechanism. To find the pulses that supply the desired localization, in the central part of the thesis a genetic algorithm that optimizes the shape of the incoming pulses is generated. Different geometries show varying optimization quality. Good localizations are achieved by using metal tips or antenna-like geometries that guide excitations into the nanostructure. The last topic is an application of the achieved spatiotemporal control. Control is applied to complex (hybrid) nanostructures (e.g. semiconductor quantum dots or pigments embedded in proteins such as in light harvesting complexes), that serve as optical emitters. If they are placed in vicinity, they couple via Coulomb forces. This dipole-dipole coupling on nanometer scale between individual emitters leads to the formation of new collective hybridized quantum states that are delocalized over the entire nanostructure. The main result of this work is a new kind of quantum state tomography that disentangles the individual contributions of the coupled emitters in a spatially extended nanostructure from the collective optical response via localized near field spectroscopy. A coherent nonlinear multidimensional spectroscopy method (the double quantum coherence) is combined with light concentrating techniques. Many-particle wave functions of coupled quantum dots for exciton as well as for biexciton states can be reconstructed (up to an arbitrary phase) by finding the expansion coefficients of the basis representation by using a sequence of three polarization shaped light pulses with controlled envelopes and phases. The quality of reconstruction depends among others on the quality of spatiotemporal control and on influences of neighboring resonances. Filtering methods can reduce these influences and thus improve the quality of reconstruction. In all, more information about the system can be revealed than by using two-dimensional spectroscopy or localization alone.
URI: urn:nbn:de:kobv:83-opus-38402
http://depositonce.tu-berlin.de/handle/11303/3780
http://dx.doi.org/10.14279/depositonce-3483
Exam Date: 12-Dec-2012
Issue Date: 28-Jan-2013
Date Available: 28-Jan-2013
DDC Class: 530 Physik
Subject(s): Kohärente Spektroskopie
Nanoplasmonik
Quantenpunkte
Raumzeitliche Kontrolle
Coherent spectroscopy
Nanoplasmonics
Quantum dots
Spatiotemporal control
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