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Main Title: Untersuchung und Bewertung unterschiedlicher Konzepte zur Versorgung von Brennstoffzellen
Translated Title: Investigation and evaluation of different fuel-cell-supply concepts
Author(s): Otremba, Torsten
Advisor(s): Schomäcker, Reinhard
Granting Institution: Technische Universität Berlin, Fakultät II - Mathematik und Naturwissenschaften
Type: Doctoral Thesis
Language: German
Language Code: de
Abstract: In dieser Arbeit wird in zwei verschiedenen Szenarien untersucht, ob konventielle Energieversorgungssysteme durch Brennstoffzellen ersetzbar sind und inwieweit dies unter wirtschaftlichen Gesichtspunkten sinnvoll ist. In den betrachteten Szenarien erfolgt die Versorgung der unterschiedlichen Brennstoffzellentypen mit Hilfe der chemischen Wasserstoffspeicher Methanol und Ammoniak. Für die Freisetzung von Wasserstoff aus diesen Molekülen sind weitere Verfahrensschritte, die Methanol-Dampf-Reformierung bzw. die Ammoniakzersetzung nötig. Um diese ausreichend genau beschreiben zu können, wurden in eigens dafür entwickelten Versuchsanlagen kinetische Messungen unter Variation der Partialdrücke der Reaktanten, der Verweilzeit, sowie der Temperatur durchgeführt. Mit Hilfe dieser Messungen wurde im Fall der Ammoniakzersetzung eine Modelldiskrimierung bestehender formalkinetischer und mikrokinetischer Modelle vorgenommen. Weiterhin führten diese Untersuchungen zu der Entwicklung eines Modells, welches der nachgewiesenen Nitridbildung auf der Katalysatoroberfläche Rechnung trägt. Dieses zeichnet sich durch eine verbesserte Anpassungsgüte aus und besitzt für weitere untersuchte Zersetzungskatalysatoren Gültigkeit. Weiterhin wurden aus vergleichenden Messungen an unterschiedlichen Katalysatorsystemen allgemeine Anforderungen an einen guten Zersetzungskatalysator formuliert und unter Zuhilfenahme von thermodynamischen Daten untermauert. Im Fall der Dampfreformierung von Methanol wurde ein bestehendes, bereits publiziertes formalkinetisches Modell genauer untersucht und die bislang unbekannte Temperaturabhängigkeit der Parameter ermittelt. Weiterhin erfolgte eine Unter-suchung des Modells auf korrelierte Parameter. Mit Hilfe zweier für die jeweilige Reaktion als geeignet befundener Modelle wurden die Reaktionsbedingungen für die Szenarien festgelegt und Verfahrensfließschemata erstellt. Dabei ist auf eine optimale thermische Verschaltung ausgehend von einer Pinch-Point-Analyse Wert gelegt worden. Abschließend wurde die Eignung des jeweiligen Verfahrens für das Szenario bewertet. Die abgeschätzten Betriebskosten wurden mit denen konventieller Lösungen verglichen. In einem weiterem Teil der Arbeit wird die Entwicklung eines neuen Katalysators für die Niedrigtemperatur-Trockenreformierung von Methan beschrieben. Das bei diesem Verfahren hergestellte Synthesegas kann als Rohstoff für die Methanolsynthese oder direkt als Brenngas für Festelektrolyt-Brennstoffzellen dienen. Es wird gezeigt, dass der entwickelte Katalysator eine wesentlich höhere Aktivität als bestehende Katalysatoren aufweist. Im weiteren wird insbesondere der Mechanismus der Deaktivierung genauer untersucht, da diese einer technischen Anwendung bislang im Wege steht.
In this work, a replacement of traditional energy supply systems by fuel cells is investigated in an economic and practical point of view. In a mobile and stationary scenario, the fuel-cell-supply is realized by using hydrogen storage molecules as methanol and ammonia. For releasing hydrogen from these molecules, further process steps, the methanol-steam reforming and the ammonia decomposition are required. For describing the reaction kinetics sufficiently, kinetic measurements with different partial pressures of reactants, different residence times, and different temperatures were performed in two optimized setups. In the case of ammonia decomposition, these measurements are used to validate existing formalkinetic and microkinetic models. Furthermore, these studies led to the development of a model taking the formation of nitrides on the catalyst surface into account. This model shows a better agreement with the data and is applied on other decomposition catalysts. Furthermore, comparative measurements were made at different catalyst systems and general requirements for good decomposition catalyst are formulated. In the case of steam reforming of methanol, an existing, already published, formal kinetic is investigated more closely to determine the temperature dependence of the previously unknown parameters. Furthermore, an investigation was carried out to correlate the model parameters. The reaction conditions for the investigated fuel-cell-scenarios based on the determined kinetics. With help of these conditions, process flow diagrams are created. To find an optimum thermal interconnection, pinch-point-analyzes are carried out. Finally, the suitability of the choosen fuel-cell and supply of the scenario was evaluated. The estimated operating costs were compared with those of traditional solutions. In a further part of the thesis, a new catalyst for the low-temperature-dry-reforming (DRM) of methane is developed. It is shown that the developed catalyst has a much higher activity than the common DRM-catalysts. The mechanism of deactivation is examined more in detail, since this is the limiting factor for a technical application.
URI: urn:nbn:de:kobv:83-opus-39292
http://depositonce.tu-berlin.de/handle/11303/3868
http://dx.doi.org/10.14279/depositonce-3571
Exam Date: 4-Apr-2013
Issue Date: 24-Apr-2013
Date Available: 24-Apr-2013
DDC Class: 540 Chemie und zugeordnete Wissenschaften
Subject(s): Ammoniakzersetzung
Katalyse
Kinetische Modellierung
Methanol-Dampfreformierung
Trockenreformierung
Ammonia decomposition
Catalysis
Dry-reforming
Kinetic-modeling
Methanol-steam-reforming
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