Please use this identifier to cite or link to this item: http://dx.doi.org/10.14279/depositonce-3643
Main Title: Ionization and plasma dynamics of single large xenon clusters in superintense XUV pulses
Translated Title: Ionisation und Plasmadynamik von einzelnen großen Xenonclustern in hochintensiven XUV-Pulsen
Author(s): Rupp, Daniela
Advisor(s): Möller, Thomas
Granting Institution: Technische Universität Berlin, Fakultät II - Mathematik und Naturwissenschaften
Type: Doctoral Thesis
Language: English
Language Code: en
Abstract: In dieser Arbeit wurden fundamentale Mechanismen der Wechselwirkung von Materie mit intensiven, kurzwelligen Laserpulsen untersucht. Für die Experimente wurden ultrakurze, hochintensive Lichtpulse im extrem-ultravioletten Spektralbereich verwendet, die am Freie-Elektronen-Laser in Hamburg FLASH seit einigen Jahren zur Verfügung stehen. Sie bieten Zugang zu neuen Forschungsfeldern wie der Strukturuntersuchung einzelner Nano-Objekte durch direkte Abbildung. Edelgascluster wurden als ideale Modellsysteme für Studien der Licht-Materie-Wechselwirkung verwendet. Aus den Streubildern einzelner Cluster kann deren Form und Größe, sowie die Intensität des Lichts bestimmt werden, mit dem die Cluster getroffen wurden. Darüber hinaus beeinflussen auch lichtinduzierte Änderungen in der elektronischen Struktur der Cluster auf einer Zeitskala von Femtosekunden die Charakteristik des gestreuten Lichts. Die Abbildung einzelner Cluster wird durch die gleichzeitige Messung der zugehörigen Ionenspektren ergänzt. Hierdurch können die aufgenommenen Einzelschussdaten nach Informationen aus den Streubildern sortiert werden. So wird die Mittlung über Clustergrößenverteilung und Intensitätsprofil des Lasers vermieden, die in beinahe allen vorangegangenen Studien an Edelgasclustern miteinbezogen werden musste. Die genau definierten Bedingungen in den größenselektierten Einzelschussdaten erlauben ganz neue Einsichten in die Nanoplasmadynamiken der Cluster. Sehr große Xenoncluster von einigen hundert Nanometern bis zu einigen Mikrometern im Durchmesser konnten erstmalig kontrolliert erzeugt und untersucht werden. Sie zeigen eine komplexe, oft hagelkornartige Struktur, was neue Erkenntnisse über die Morphologie und Wachstumsmechanismen von Edelgasclustern erlaubt. In den Flugzeitmassenspektren einzelner sehr großer Xenoncluster weisen die charakteristischen Energieverteilungen der Ionen darauf hin, dass diese ausschließlich von der äußersten Oberflächenschicht der Cluster emittiert werden. Zudem finden sich Hinweise auf effektive Rekombinationsprozesse im verbleibenden, quasi-neutralen Nanoplasma, die es den allermeisten Ionen erlauben bis in den neutralen Zustand zurück zu rekombinieren. Aus den dazugehörigen Streubildern können Intensitätsprofile extrahiert und mit Hilfe der Mie-Theorie analysiert werden. Anpassungsrechnungen liefern die optischen Eigenschaften der Cluster. In den Intensitätsprofilen von sehr großen Clustern entwickeln sich mit steigender Intensität Modulationen. Diese deuten auf die Bildung eines Nanoplasmas mit schichtartigem Aufbau hin. Der Kern und eine bis zu 50 nm dicke äußeren Schale unterscheiden sich in den optischen Eigenschaften, was auf ultraschnelle Änderungen der elektronischen Struktur der Cluster schließen lässt.
In this work fundamental mechanisms of the interaction between matter and strong short-wavelength pulses have been investigated. For the experiments ultrashort and highly intense light pulses in the extreme-ultraviolet spectral regime from the Free-Electron Laser in Hamburg FLASH have been used. They provide access to new fields of experiments such as imaging of single nanometer-sized structures. Rare gas clusters in the gas phase were investigated as ideal model systems for light-matter interaction. From the scattering patterns of individual clusters, their size and shape as well as the power density they were exposed to can be determined. But also light-induced changes in the clusters on a femtosecond time scale are encoded in the scattered light. By combining single cluster imaging with the coincident measurement of ion spectra, it is possible to sort the single shot data based on the information in the scattering patterns. Thus, the averaging of cluster size distributions and FEL power density profiles which has been apparent in virtually all previous studies on rare gas clusters can be overcome. The well-defined conditions in the single shot data sorted for cluster size yield unique insight into the nanoplasma dynamics. Large xenon clusters with diameters of hundreds of nanometers up to microns could be produced and investigated for the first time. Their scattering patterns reveal a complex, hailstone-like structure, yielding new insight into cluster morphology and growth mechanisms. The characteristic energy distributions of the ions determined from the time-of-flight spectra of very large single xenon clusters indicate that only ions from the outermost atomic monolayer of the cluster explode off. At the same time, the highly efficient recombination in the remaining, quasi-neutral nanoplasma allows for most atoms in the cluster to return back to neutral state. From the corresponding scattering patterns intensity profiles can be extracted. Mie theory yields insight into the optical properties of the clusters. In the intensity profiles of large clusters, modulations are observed which indicate the development of a core-shell system within the nanoplasma. The core and a shell that is up to 50 nm thick differ in the optical properties, yielding insight into ultrafast rearrangements of the electronic structure of the cluster.
URI: urn:nbn:de:kobv:83-opus-40178
http://depositonce.tu-berlin.de/handle/11303/3940
http://dx.doi.org/10.14279/depositonce-3643
Exam Date: 30-May-2013
Issue Date: 19-Jun-2013
Date Available: 19-Jun-2013
DDC Class: 530 Physik
Subject(s): Abbildung
Cluster
Kleinwinkelstreuung
Laser-Materie-Wechselwirkung
Cluster
Imaging
Laser-matter interaction
Small angle X-ray scattering
Creative Commons License: https://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/3.0/de/
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