Please use this identifier to cite or link to this item: http://dx.doi.org/10.14279/depositonce-3743
Main Title: Ultrafast Carrier Relaxation Dynamics in Graphene
Translated Title: Ultraschnelle Relaxationsdynamik der Ladungsträger in Graphen
Author(s): Winzer, Torben
Referee(s): Knorr, Andreas
Kuhn, Tilmann
Malic, Ermin
Granting Institution: Technische Universität Berlin, Fakultät II - Mathematik und Naturwissenschaften
Type: Doctoral Thesis
Language: English
Language Code: en
Abstract: Diese Arbeit präsentiert eine umfassende theoretische Studie über die Nichtgleichgewichtsdynamik der Elektronen in Graphen. Basierend auf dem Dichtematrix Formalismus wurde ein Modell entwickelt, welches die optische Anregung der Ladungsträger in Graphen, als auch die Elektron-Elektron und Elektron-Phonon Streuung beschreibt. Die daraus resultierende zeit-, winkel- und impulsaufgelöste Simulation der Ladungsträgerdynamik ermöglicht die Interpretation experimenteller Befunde und auch die Voraussage bislang unbekannter dynamischer Phänomene in Graphene. Generell werden nach einer optischen Anregung zwei Phasen der Ladungsträgerrelaxation unterschieden. Während der ersten Phase, welche einige zehn Femtosekunden dauert, equilibrieren die Elektronen untereineander. Dieser Prozess, bei dem sich ein neues Quasi-Gleichgewicht einstellt, wird hauptsächlich durch ultraschnelle Coulomb-Streuung verursacht. Die zweite Phase wird durch Phonon-induzierte Energiedissipation an das Kristallgitter getrieben und findet auf eineer Pikosekunden Zeitskala statt. In exzellenter Übereinstimmung mit hochaufgelösten Pump-Probe Experimenten manifestieren sich die beiden Relaxationsregime in differentiellen Tranmisssionsspektren durch einen doppelt exponentiellen Zerfall. In Zusammenarbeit mit den experimentellen Gruppen von Prof. Thomas Elsaesser (Max-Born Insitut Berlin), Prof. Manfred Helm (Helmholtz-Zentrum Dresden-Rossendorf), und Prof. Theodore B. Norris (Michigan University, USA) wurde die Rolle von externen Bedingungen, wie Photon Energie oder Anregungsstärke, untersucht. So konnte gezeigt werden, dass bei Anregungen im mittleren Infrarrotbereich die Streuung mit optischen Phononen eine unerwartet starke Rolle spielt, obwohl die Anregungsenergie unterhalb der optischen Phononenergie liegt. Desweiteren wurde die optische Sättigung von Graphen durch ein Zusammenspiel von Pauli-Abstoßung und intensitätsabhängigen Streuraten erklärt. Die Analyse ergab wertvolle neue Einsichten für die Anwendung von Graphen als Auskopplungsmedium in gepulsten Lasern. Neben den Pump-Probe Studien werden verschiedene graphenspezifische Aspekte der Ladungsträgerkinetik in dieser Arbeit behandelt. Insbesondere wird der Einfluss von Auger-Prozessen untersucht. Diese Coulomb-induzierten Streuprozesse werden durch die spezifische Bandstruktur von Graphen ermöglicht. Durch die Überbrückung von Valenz- und Leitungsband sind diese Prozesse in der Lage die Ladungsträgerzahl auf der ultraschnellen Coulomb-Zeitskala zu ändern. Erstmalig wurde gezeigt, daß Augerprozesse zu einer erheblichen Vervielfachung der Ladungsträgerkonzentration führen können, also dass durch die Absorption eines Photons mehere Elektron-Loch Paare erzeugt werden. Dieser Effekt verspricht ein großes Potential für Graphen-basierte hochsensitive Photodetektoren und photvoltaische Anwendungen. In Hinblick auf die experimentelle Realisierung der Ladungsträgervervielfachung in Graphen werden in dieser Arbeit, numerisch und analytisch, die optimalen Bedingungen für eine maximale Quantenausbeute bestimmt. Ein weiterer fundamentaler Effekt der Coulomb-Streuung von Dirac-artigen Elektronen ist der Einfluss auf einen elektrischen Strom. In Zusammenarbeit mit der experimentellen Gruppe von Prof. Theodore B. Norris und der theoretischen Gruppe von Prof. John E. Sipe (University of Toronto, Canada) wird die kohärent kontrollierte Erzeugung eines Transportstroms und sein anschließender Zerfall untersucht. Die Berechnungen zeigen, daß in Graphen die Coulomb-Streuung einen signifikanten Beitrag zum Zerfall des Strom liefert. Diese Besonderheit kann auf die konstante Elektronengeschwindigkeit zurückgeführt werden, bei der der Zerfall eines Stroms der reinen Winkelrelaxation im Impulsraum entspricht. Dieses Verhalten unterscheidet sich fundamental von konventionellen Halbleitern, bei denen der elektrische Widerstand Implusrelaxation voraussetzt. Schließlich wird die Möglichkeit von Graphen-basierten Lasing disskutiert. Prinzipiell bietet Graphen mit seinen breiten Spektrum von optisch aktiven Zuständen ein vielversprechendes Potential als aktives Lasermedium. Es wird gezeigt, das im Regime starker Anregungen das Zusammenspiel einer Phononemissionkasskade und der linearen Zustandsdichte zu einer Besetzunginversion nahe des Dirac-Punktes führt. Die Lebensdauer der Besetzunginversion ist durch effiziente Auger-Rekombination auf einige hundert Femtosekunden begrenzt. Dennoch, die zeitliche und energetische Ausdehnung der Besetzungsinversion erlaubt prinzipiell die Verstärkung von kurzen Pulsen vom oberen Terahertz- bis zum mittleren Infrarotbereich. Ingesamt stellt diese Arbeit eine detaillierte Studie über die elektronische Nichtgleichgewichtsdynamik in Graphen dar. Die gewonnen Einsichten beleuchten das faszinierende und vielseitige Potential von Graphen aus einem mikroscopischen Blickwinkel und eröffnen neue technologische Anwendungsbereiche.
This thesis comprises an elaborate theoretical study on the nonequilibrium carrier dynamics in graphene. Based on a density matrix formalism, a microscopic model is developed, describing the optical excitation of charge carriers in graphene as well as electron-electron and electron-phonon scattering. The resulting time-, angle-, and momentum-resolved simulation of the carrier dynamics allows for interpretation of experimental observations and also prediction of new phenomena in graphene. After an excitation generally two stages of carrier relaxation are distinguished. During the initial phase, the electrons equilibrate among each other within some tens of femtoseconds. This process of establishing a new quasi-equilibrium is mainly caused by ultrafast Coulomb scattering. The second stage is due to phonon-induced energy dissipation to the lattice and takes place on a picosecond time scale. The two timescales are manifested in a bi-exponential decay of differential transmission spectra - in excellent agreement with recent high-resolution pump-probe experiments. In collaboration with the experimental groups of Prof. Thomas Elsaesser (Max-Born-Institut Berlin), Prof. Manfred Helm (Helmholtz-Zentrum Dresden-Rossendorf), and Prof. Theodore B. Norris (Michigan University, USA), the role of external conditions, such as photon energy and excitation strength, has been addressed. For example, it could be shown that for excitations in the mid-infrared, optical phonon scattering unexpectedly plays a strong role although the phonon energy is below the photon energy. Furthermore, the optical saturation of graphene could be explained in terms of Pauli blocking and intensity-dependent scattering rates. This analysis yielded valuable insights for the application of graphene in mode-locked laser systems. Beside pump-probe studies, the thesis addresses different graphene-specific aspects of the carrier kinetics. Most importantly, the role of Auger processes is thoroughly analyzed. The unique graphene bandstructure enables these Coulomb-induced scattering channels, which have the ability to change the carrier density by bridging the conduction and valence band on the ultrafast Coulomb timescale. For the first time, it has been demonstrated that Auger processes can lead to a considerable carrier multiplication, i.e. the multiple generation of charge carriers by the absorption of a single photon. This effect promises a great potential for graphene-based high-sensitive photodetectors and photovoltaic devices. With regard to experimental realization of carrier multiplication in graphene, the optimal external conditions are determined numerically and analytically. A further fundamental effect of Dirac-like Coulomb scattering is its impact on an electric current. In a collaboration with the groups of Prof. Theodore B. Norris and Prof. John E. Sipe (University of Toronto, Canada), studies on the coherently controlled injection of a photocurrent and its subsequent decay were carried out. The calculations reveal that in graphene Coulomb scattering significantly contributes to the decay of a current. This feature can be traced back to the constant carrier velocity in graphene, whereby the decay of a current corresponds to pure orientational relaxation within momentum space. The behavior is qualitatively different to conventional semiconductors, where the resistance is due to momentum relaxation. Finally, the possibility of graphene-based lasing is discussed. In principle, the graphene bandstructure, exhibiting a broad spectrum of optically active states, makes the material a promising candidate as an active gain medium. It is shown that in a strong excitation regime the interplay of a phonon emission cascade and the linear density of states gives rise to population inversion close to the Dirac-point. Efficient Auger recombination limits the lifetime of the inversion to a few hundred femtoseconds. However, the temporal and energetic extent of the population inversion admits in principle the amplification of short pulses from the upper THz to the mid-infrared regime. In summary, this thesis comprises a detailed study on the nonequilibrium carrier dynamics in graphene. The obtained insights shed light on the fascinating and manifold properties of graphene from a microscopic point of view and they open new fields of applications.
URI: urn:nbn:de:kobv:83-opus4-39964
http://depositonce.tu-berlin.de/handle/11303/4040
http://dx.doi.org/10.14279/depositonce-3743
Exam Date: 12-Jul-2013
Issue Date: 31-Jul-2013
Date Available: 31-Jul-2013
DDC Class: 500 Naturwissenschaften und Mathematik
Subject(s): Graphen
Ladungsträgerdynamik
Relaxation
Carrier dynamics
Graphene
Relaxation
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