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Main Title: Ultra-thin silicate films on metal single crystals
Translated Title: Ultradünne Silikat-Filme auf Metall-Einkristallen
Author(s): Yu, Xin
Referee(s): Freund, Hans-Joachim
Granting Institution: Technische Universität Berlin, Fakultät II - Mathematik und Naturwissenschaften
Type: Doctoral Thesis
Language: English
Language Code: en
Abstract: Silika (SiO2) ist eines der meistgenutzten und wichtigsten Materialien, sowohl auf dem Gebiet der heterogenen Katalyse als auch bei anderen technologischen Anwendungen. Ein dünner Silikat-Film, aufgebracht auf Metall-Einkristallen, ist ein geeignetes Modellsystem, um die elektronischen Eigenschaften und die Oberflächenchemie von silikatbasierten Materialien auf der atomaren Ebene mit Hilfe einer Vielzahl von oberflächensensitiven Techniken zu untersuchen. In dieser Arbeit untersuchen wir die Präparation und die atomare Struktur eines Silikafilms auf einem Ru(0001)-Substrat. Die Ergebnisse zeigen, dass Silka einerseits als Monolage wachsen kann, welches die gleiche Struktur wie SiO2.5/Mo(112) besitzt, oder andererseits als Doppellagenfilm. Der Doppellagenfilm, welcher schwach an das Substrat gebunden ist, kann entweder kristallin oder amorph aufgebaut sein, abhängig von den Präparationsbedingungen. Des Weiteren kann das System Sauerstoff an der Grenzfläche vom Film zum Metall enthalten, und daher im O-reichen oder O-armen Zustand vorliegen. Um den Einfluss des Metallsubstrates auf die Struktur der Silikafilme zu verstehen, wurde das Wachstum von Silikafilmen auf Pt(111) vergleichend untersucht. Die Sauerstoff-Affinität des Substrates spielt eine entscheidende Rolle für die Filmstruktur. Unterschiede der Gitterkoonstanten von Film und Substrat können ebenfalls die Film-Morphologie geringfügig beeinflussen. Der Doppellagen-Silikafilm auf Ru(0001) wurde als Grundlage für die Präparation von, Aluminosilikate und Eisensilikaten verwendet. Aluminosilikat-Filme weisen nach H2O-Adsorption stark saure OH-Spezies auf. Eisen-dotierte Silikafilme besitzen Gemeinsamkeiten mit idealem Nontronit (Eisen-reiches Smektit). Diese Filme stellen geeignete Modellsysteme für die Untersuchung der Chemie von Zeoliten und Tonmineralien auf atomarer Ebene dar.
Silica (SiO2) is one of the most widely used and important materials in heterogeneous catalysis and other technological applications. A thin silicate film grown on metal single crystal is a suitable model system to study the electronic properties and surface chemistry of silica based materials at the atomic level using a variety of surface sensitive techniques. In this work, we studied the preparation and atomic structure of silica films on a Ru(0001) substrate. The results show that silica can be grown as either monolayer, which shares the structure virtually identical with SiO2.5/Mo(112), or a bilayer film. The bilayer silica film, which is weakly bound to the substrate, can be grown either as crystalline or amorphous (vitreous) depending on the preparation conditions. In addition, the film may contain interface oxygen, thus exhibiting “o-rich” and “o-poor” states. To understand the role of a metal support in the structure of the silica films, the growth of silica films on Pt(111) has been studied for comparison. The results show that the oxyfilicity (oxygen affinity to a metal) of the substrates plays a decisive role for film structure. The lattice mismatch between a film and a substrate may affect the film morphology, but to a lesser extent. The bilayer silica film on Ru(0001) has been employed as a template for preparation of metal-containing silica films, namely aluminosilicate and iron-silicate films. It is shown that the aluminosilicate films expose strongly acidic OH-species upon water adsorption. Iron-containing silica films show a close similarity to ideal nontronite (Fe-rich smectites). These films represent well-suited model systems for studying surface chemistry of zeolites and clay minerals at the atomic level.
URI: urn:nbn:de:kobv:83-opus4-41441
http://depositonce.tu-berlin.de/handle/11303/4097
http://dx.doi.org/10.14279/depositonce-3800
Exam Date: 9-Jun-2013
Issue Date: 13-Sep-2013
Date Available: 13-Sep-2013
DDC Class: 500 Naturwissenschaften und Mathematik
Subject(s): Silikat
Ultradünner Film
Ultra-thin film
silicate
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