Please use this identifier to cite or link to this item: http://dx.doi.org/10.14279/depositonce-3893
Main Title: Numerical analysis of hydrodynamic stability in the melt during the Czochralski crystal growth of oxide bulk crystals
Translated Title: Numerische Analyse der hydrodynamischen Stabilität in der Schmelze bei der Czochralski-Züchtung oxidischer Kristalle
Author(s): Crnogorac, Nebojša
Advisor(s): Sesterhenn, Jörn
Referee(s): Sesterhenn, Jörn
Fornari, Roberto
Granting Institution: Technische Universität Berlin, Fakultät V - Verkehrs- und Maschinensysteme
Type: Doctoral Thesis
Language: English
Language Code: en
Abstract: Diese Arbeit behandelt das Phänomen der Spiralenbildung, welche während der Czochralski Kristallzüchtung von hochschmelzenden Oxiden bzw. Seltenerdskandaten (Schmelzpunkt um 2100 °C) auftreten kann. Spiralwachstum reduziert die Ausbeute der Kristallzüchtungsprozesse drastisch, weil nur der axisymmetrische Teil der Kristalle nützlich für die Wafer ist, welche als Substrate in Epitaxieprozessen genutzt werden. Es besteht eine große Nachfrage für Seltenerdskandate, da ein breites Spektrum von Gitterkonstanten durch die Wahl der entsprechenden seltenen Erden einstellbar ist. Ausgehend von der Hypothese, dass Wärme- und Impulsänderungen in der Schmelzenströmung diesen unerwünschten Prozess des Spiralwachstums initiieren, numerische Untersuchungen wurden durchgeführt. Zunächst wurde das wissenschaftliche Hintergrundwissen erarbeitet und ein entsprechender Lösungsansatz unter Anwendung von state-of-the-art Techniken zur Bifurkationsanalyse präsentiert. Das Fehlen zuverlässiger Werte in der Literatur für physikalische Materialeigenschaften spezieller hochschmelzender Oxide erforderte Experimente, um die fehlenden Materialeigenschaften von DyScO3 zu messen, welche auch durchgeführt wurden. Der Schmelzpunkt, die Temperaturprofile innerhalb und außerhalb der Schmelze, die Dichte des Kristalls und der Schmelze, die elektrische Leitfähigkeit, die Viskosität und die Oberflächenspannung der Schmelze und die Temperaturabhängigkeit der Viskosität und der Oberflächenspannung wurden so experimentell bestimmt. Die Herausforderungen und Probleme bei der Messung bei sehr hohen Temperaturen wurden herausgestellt. Zunächst wurden Berechnungen für ein einfaches Modell einer Czochralski-Anordnung unter Nutzung der gut referenzierten Materialeigenschaften von NaNO3 durchgeführt und die entstandenen Ergebnisse studiert. Die Stabilität der Lösungen wurde untersucht und Mehrdeutigkeiten in der Lösungsstruktur des stark nichtlinearen Problems identifiziert. Die Ergebnisse wurden für das gleiche Modellproblem verglichen mit den Ergebnissen einer wissenschaftlichen Gruppe aus Israel. Die gute Übereinstimmung der Ergebnisse bestätigte den Lösungsansatz und den angewendeten Code. Im nächsten Schritt wurde das numerische Modell auf ein umfassenderes und realistischeres Modell erweitert. Der verifizierte Code wurde angewendet, um eine Studie über hydrodynamische Instabilitäten, welche in der DyScO3 Czochralski Schmelzenströmung angetrieben durch Auftrieb, thermokapillare Kräfte und erzwungene Rotation auftreten kann, zu erarbeiten. Die numerische Modellierung umfasste eine zwei dimensionale Konfiguration und die Materialeigenschaften der DyScO3-Schmelze, welche experimentell bestimmt wurden. Die entsprechenden Berechnungen wurden in zwei Schritten durchgeführt. Im ersten Teil umfasste das Modell die gesamte Geometrie einer Czochralski-Anordnung einschließlich der HF-Wärmeinduktion in den metallischen Teilen (z.B. Tiegel und Nachheizer). Ein Satz von HF-Heizungskonfigurationen wurde untersucht. Es wurde gezeigt, dass es keinen signifikanten Einfluss der Anpassung der Höhe der HF-Spulenanordnung an die Schmelzenhöhe gibt. Daraus resultierend wurde das numerische Modell vereinfacht für die weitere Bifurkationsanalyse, welche nur das Gebiet der Schmelze betrachtete. Pfadverfolgung bzw. Bifurkationsanalysen wurden für verschiedene Parametersätze angewendet. Die Temperaturdifferenz DT über der freien Oberfläche der Schmelze, welche die thermischen Kräfte bestimmt, und die Rotations-Reynoldszahl Re, welche die Rotationskräfte bestimmt, wurden in der Schmelze betrachtet. Zunächst wurde für ein festes DT der Kontrollparameter Re verändert und dann für festes Re wurde der Kontrollparameter DT variiert. Es wurde gezeigt, dass es eine starke Wechselwirkung gibt zwischen der Schmelzenströmung induziert durch Rotationskräfte und der die durch die thermischen Kräfte induziert werden. Die Untersuchung zeigte auch Gebiete in welchen mehrdeutige stationäre Lösungen gefunden werden können. Keine der gefundenen Instabilitäten konnte als die klare Quelle des Spiralwachstums identifiziert werden. Aber, da realistische Rotations-Reynoldszahlen betrachtet wurden, wurde herausgestellt, dass das Ergebnis der Existenz von Mehrdeutigkeiten nützlich für den Kristallzüchter sein könnte, um bestimmte Parametersätze (z.B. Temperaturgradienten, Kristallrotationsrate) auszuschließen, welche zur Instabilität der Schmelzenströmung während des Kristallzüchtungsvorganges führen könnten.
This work is concerned with the phenomenon of spiral growth that often occurs during the Czochralski crystal growth of high melting point oxides (about 2100 °C), i.e. the rare earth scandate crystals. Spiral growth reduces the yield of this growth process dramatically, since only cylindrical part of the bulk crystal is useful for wafers which are used as substrates in epitaxial growth. The demand for rare earth scandate crystals is high, since a wide range of lattice constants are adjustable by selecting the according rare earth type. Beginning from the hypothesis, that heat and momentum changes in the melt flow initiate the unwanted process of spiral growth, numerical studies has been carried out. First in the thesis the background science was carried out and an approach to the problem based on numerical modelling using state of the art bifurcation analysis techniques has been presented. The lack in the data available in the literature for reliable physical properties of special high melting point oxides required an experimental program to measure the missing material properties of DyScO3, which has been done. This way the melting point, temperature profiles in- and outside of the melt, the density of the solid and the melt, the electrical conductivity, the viscosity and the surface tension of the melt and the temperature dependence of the viscosity and the surface tension were determined experimentally. The challenges and the problems in measuring at very high temperatures were pointed out. First computations for a simplified model of the Czochralski setup using well known material properties of NaNO3 has been done and arose results studied. The stability of solutions was examined and multiplicity in the solution structure of the strong nonlinear problem identified. The results were compared with results of a research group from Israel for the same model problem. The good agreement of results gave the confidence in the approach and applied code. In the next step the numerical model has been extended to a more comprehensive and realistic model. The verified code has been used to carry out a study of hydrodynamic instabilities that can occur in the DyScO3 Czochralski melt flow driven by buoyancy, thermocapillarity and forced rotation. The numerical modelling has considered a two dimensional configuration and has included the melt properties of DyScO3 carried out during experiments. The corresponding computations have been done in two parts. In the first part the model has included the complete geometry of the Czochralski process including RF heating in metallic parts (e.g. crucible and afterheater). A set of RF heating configurations has been studied. It has been shown, that there was no significant influence of matching the RF coil geometry to the melt height level on the melt flow. In the result the model has been simplified for further bifurcation analysis considering the melt region, only. Continuation and bifurcation analysis, respectively, have been applied using different parameter sets. The temperature difference DT over the free melt surface which determines the thermal forces in the melt and the rotational Reynolds number Re which determines the rotational forces in the melt have been considered. First for fixed DT the control parameter Re was varied and then for fixed Re the control parameter DT was varied. It was pointed out, that there is a strong competition between the melt flow induced by rotational forces and that induced by thermal forces. The study also showed regions where multiple steady states could be found. None of the found instabilities could be identified as the clear source of spiral growth, but since the realistic rotational Reynolds numbers were considered, it has been pointed out that the result of the existence of multiplicity might be useful for the crystal grower in order to avoid certain parameter sets (e.g. temperature gradients, crystal rotation rates) which could lead to melt flow instability during the crystal growth process.
URI: urn:nbn:de:kobv:83-opus4-45530
http://depositonce.tu-berlin.de/handle/11303/4190
http://dx.doi.org/10.14279/depositonce-3893
Exam Date: 16-May-2013
Issue Date: 19-Dec-2013
Date Available: 19-Dec-2013
DDC Class: 620 Ingenieurwissenschaften und zugeordnete Tätigkeiten
Subject(s): Bifurkation / Pfadverfolgung
Czochralski Kristallzüchtung
Hydrodynamische Instabilität
Numerische Simulation
Seltenerdskandate
Bifurcation / Continuation
Czochralski crystal growth
Hydrodynamic instability
Numerical simulation
Rare-earth scandates
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