Please use this identifier to cite or link to this item: http://dx.doi.org/10.14279/depositonce-3989
Main Title: Ordering phenomena in transition-metal-oxide heterostructures
Translated Title: Ordnungsphänomene in Übergangsmetalloxid-Heterostrukturen
Author(s): Frano Pereira, Alex Manuel
Advisor(s): Keimer, Bernhard
Weschke, Eugen
Referee(s): Eisebitt, Stefan
Granting Institution: Technische Universität Berlin, Fakultät II - Mathematik und Naturwissenschaften
Type: Doctoral Thesis
Language: English
Language Code: en
Abstract: Thema der vorliegenden Arbeit ist eine Untersuchung geordneter Grundzustände in Übergangsmetalloxiden und deren Multilagen mit resonanter elastischer Streuung im weichen Röntgenbereich. Diese Methode ist eine Entwicklung der letzten Jahrzehnte und besonders dann von Vorteil, wenn kleine Probenmengen untersucht werden sollen, wie im Fall von nanoskaligen Filmen und Übergittern. Röntgenstreuung mit Photonenenergien im Bereich der Resonanz von elektronischen Übergängen ist eine sehr empfindliche, element-spezifische Methode, die die Spektroskopie mit Informationen über räumliche Korrelationen kombiniert. Die Arbeit befasst sich mit zwei zentralen Themen. Der erste Teil konzentriert sich auf Heterostrukturen der Seltenerdnickelate, die als Volumen-Einkristalle eine Perowskitstruktur aufweisen. Röntgenstrahlen mit Energien im Bereich der Ni L3-Kante wurden verwendet, um die magnetische Ordnung in Übergittern von LaNiO3-RXO3 (RXO3=LaAlO3, DyScO3) zu untersuchen. Obwohl Volumen-Einkristalle von LaNiO3 bei allen Temperaturen paramagnetisch sind, wurde in diesen Systemen magnetische Ordnung mit einem Wellenvektor von QSDW=(1/4,1/4,l) (in pseudokubischer Notation) nachgewiesen, ähnlich wie bei anderen Seltenerd-Nickelaten mit R≠La. Der magnetische Beugungsreflex wurde allerdings nur in Übergittern gefunden, bei denen sich die Dicke der LaNiO3 -Lagen dem 2-dimensionalen Grenzfall nähert. Zusätzlich zur Dickenabhängigkeit wurde diese magnetische Ordnung dann an Proben mit unterschiedlichen grenzflächeninduzierten Spannungen untersucht. Dazu wurden Heterostrukturen verwendet, die auf Substraten mit unterschiedlichen Gitterparametern gewachsen waren. Die azimutale Abhängigkeit der resonanten Streuung bei dem Wellenvektor QSDW wurde benutzt, um die Momentenrichtungen in der Spinspirale unter diesen verschiedenen Bedingungen zu bestimmen. Wir erklären die Umorientierung der Spins durch die magnetokristalline Anisotropie, welche durch die relative Besetzung der Ni d Orbitale mittels Spin-Bahn Wechselwirkung bestimmt ist. Des weiteren zeigen wir erste Möglichkeiten zur Kontrolle der Orientierung der spiralen Spinstruktur auf, und diskutieren, zusammen mit der gefundenen remanenten Leitfähigkeit in diesem magnetischen Zustand eine mögliche Anwendung im Bereich der metallischen, antiferromagnetischen Spintronik. Der zweite Teil der Arbeit befasst sich mit Ladungsdichtewellen in Einkristallen und Heterostrukturen von supraleitendem YBa2Cu3O6+x (YBCO). Während Hinweise auf eine Rekonstruktion der Fermifläche bereits auf einen geordneten Grundzustand in niedrig dotiertem YBCO hingedeutet hatten, konnte im Rahmen dieser Arbeit mit resonanter Röntgenbeugung der Nachweis einer Ladungsdichtewelle in YBCO6.6 geliefert werden. Weitere Details wurden anhand der Untersuchungen dieses geordneten Zustands als Funktion von Photonenenergie, Temperatur, externem Magnetfeld und Dotierung charakterisiert. Untersuchungen an YBCO, in dem Cu teilweise durch nichtmagnetisches Zn ersetzt ist, deuten auf eine gegenseitige Konkurrenz von Spinordnung, Ladungsordnung und supraleitendem Zustand hin. Die Studie wurde dann auf Übergitter von YBCO und halbmetallischem La2/3Ca1/3MnO3 (LCMO) erweitert. Das in diesen Übergittern verwendete YBCO ist vollständig mit Sauerstoff gesättigt, so dass aufgrund der Dotierung keine Ladungsdichtewelle erwartet wird. Das Hauptergebnis ist hier, dass trotzdem eine Ladungsdichtewelle in YBCO durch den Transfer von Elektronen an der YBCO/LCMO-Grenzfläche erzeugt werden kann. Die Temperatur- und Magnetfeldabhängigkeiten der Ladungsdichtewelle in den Übergittern deuten auf eine statische, stabile Phase hin - im Gegensatz zur fluktuierenden Ordnung in den Einkristallen. Dieses Ergebnis zeigt, wie durch Nukleation an Oxid-Grenzflächen metastabile elektronische Phasenübergänge unterstützt werden können.
This doctoral work presents a study of ordered ground states of transition metal oxide compounds and multilayers using resonant elastic soft x-ray scattering. The technique has developed over the last decades and become especially useful when sample sizes are limited like the case of nanometer-scale films and superlattices. By scattering with photon energies on resonance with the element's electronic transitions, it is an element-specific, sensitive tool providing a combination of spectroscopic and spatial information. The thesis is divided into two central topics. The first part focuses on the investigation of perovskite-type, rare-earth nickelate heterostructures. X-rays tuned to the Ni L3-edge were used to unveil unprecedented diffraction evidence of long range magnetic order in LaNiO3-RXO3 (RXO3= LaAlO3, DyScO3) superlattices. We report on the appearance of magnetic order in such systems with a propagation vector of QSDW=(1/4,1/4,l) in pseudocubic notation, similar to bulk rare earth nickelates with R≠La. With LaNiO3 being paramagnetic in its bulk form, the magnetic Bragg peak is only present in superlattices where the thickness of the LaNiO3 layers approaches the 2-dimensional limit. Besides the thickness dependence, the magnetic order was probed on samples grown on varying strain-inducing substrates. Azimuthal scans around QSDW were done to determine the orientation of the spin spiral under these different conditions. We will explain how the reorientation of the spins can be understood by the magneto-crystalline anisotropy which is determined by the relative occupation of the Ni d-orbitals via spin-orbit coupling. First steps towards control of the spin spiral's orientation will be outlined, and along with the high remanent conductivity found in the magnetic spiral state, an outlook for metallic antiferromagnetic spintronics will be discussed. The second part of this thesis will address the observation of charge density wave (CDW) order in single crystals of superconducting YBa2Cu3O6+x (YBCO). With accumulating evidence of a Fermi surface reconstruction suggesting an underlying ordered ground state in underdoped YBCO, diffraction evidence of a CDW was found in YBCO6.6 single crystals during this PhD project. A thorough study of the energy, temperature, external magnetic field, and doping dependence was done to characterize the details of this ordered state. Together with results obtained on samples doped with non-magnetic Zn impurities, which locally slow the magnetic fluctuations, a competition between the CDW, the spin density wave, and superconducting phase is proposed. Finally, the study extended to investigate the emergence of CDW in SLs comprising fully oxygenated YBCO, a doping level where CDW order eludes single crystals, and half-metallic La2/3Ca1/3MnO3 (LCMO). Our main finding is that the order originates at the YBCO interface due a charge transfer of electrons from LCMO. The temperature and magnetic field dependencies of the peak suggest a static, saturated phase in stark contrast to the single crystals' fluctuating order. Thus, this result demonstrates how oxide interfaces can act to nucleate metastable electronic phase transitions.
URI: urn:nbn:de:kobv:83-opus4-48997
http://depositonce.tu-berlin.de/handle/11303/4286
http://dx.doi.org/10.14279/depositonce-3989
Exam Date: 27-Jan-2014
Issue Date: 21-Mar-2014
Date Available: 21-Mar-2014
DDC Class: 500 Naturwissenschaften und Mathematik
Subject(s): Ladungsdichtewelle in Kupraten
Magnetische Ordnung in Nickelaten
Röntgenstreuung
Charge order in cuprates
Magnetic order in nickelates
X-ray diffraction
Usage rights: Terms of German Copyright Law
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